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論文

Crystal structure change of katoite, Ca$$_{3}$$Al$$_{2}$$(O$$_{4}$$D$$_{4}$$)$$_{3}$$, with temperature at high pressure

興野 純*; 加藤 正人*; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 服部 高典

Physics and Chemistry of Minerals, 46(5), p.459 - 469, 2019/05

加藤ザクロ石の高圧下で高温分解メカニズムを明らかにするために8GPaにおける高温中性子回折実験を行った。200-400$$^circ$$Cの温度域で異常な熱膨張が観測されたものの、約850$$^circ$$Cまで連続的に膨張した。その後、900$$^circ$$Cでザクロ石は分解した。これは分解温度が圧力により300$$^circ$$Cから900$$^circ$$Cへと上昇することを示している。常温常圧に戻すと、脱水後は消失していた加藤ザクロ石がAl$$_{2}$$O$$_{3}$$、Ca(OD)$$_{2}$$とともに、再び現れた。構造解析の結果、8GPaにおいて、850$$^circ$$Cまでの昇温でCaO$$_{8}$$及びAlO$$_{6}$$多面体がそれぞれ8% and 13%膨張するのに対し、四面体空隙はその影響を受け10%縮むことが分かった。同時に、隣接するD-D距離は一定なのに対し、O-D距離は分解直前に劇的に減少する。このことは、D-D間反発により生じたO-D距離の減少が、O-D結合を不安定化させ、加藤ザクロ石の高温分解を引き起こすことを示している。

論文

Study on use of superconducting magnet and first inelastic neutron scattering experiment under magnetic field at 4SEASONS spectrometer

梶本 亮一; 石角 元志*; 吉良 弘*; 金子 耕士; 中村 充孝; 蒲沢 和也*; 稲村 泰弘; 池内 和彦*; 飯田 一樹*; 村井 直樹; et al.

Physica B; Condensed Matter, 556, p.26 - 30, 2019/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:100(Physics, Condensed Matter)

Magnets are important for studying magnetism and are commonly used as sample environment devices of neutron scattering instruments. However, the use of magnets was prevented at the time-of-flight direct-geometry neutron spectrometer 4SEASONS in Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at J-PARC, because the instrument is surrounded by iron components, and it is equipped with a piece of equipment operated with magnetic bearings. In the present work, we investigate the influence of stray magnetic fields from a superconducting magnet which is shared among neutron scattering instruments in MLF. Based on the investigation, we modified 4SEASONS such that it can be used with the magnet. Finally, we successfully performed the first inelastic neutron scattering experiments with applied magnetic fields using this sample environment.

報告書

MLF将来計画技術検討会・中性子実験装置発表資料集

中島 健次; Harjo, S.; 山田 悟史*; 及川 健一; 梶本 亮一

JAEA-Review 2018-032, 43 Pages, 2019/02

JAEA-Review-2018-032.pdf:9.78MB

大強度陽子加速器施設(J-PARC)物質・生命科学実験施設(MLF)では2017年より「MLF将来計画技術検討会」が設置され、MLFの線源や実験装置の将来計画について議論が行われてきた。同検討会では中性子実験装置についても装置カテゴリ毎に現状の問題点や今後目指すべき方向性についての報告がなされた。本報告書は、今後の将来計画の検討の一助とするべく、同検討会におけるMLF中性子実験装置に関する発表資料をまとめたものである。

論文

Ion hydration and association in an aqueous calcium chloride solution in the GPa range

山口 敏男*; 西野 雅晃*; 吉田 亨次*; 匠 正治*; 永田 潔文*; 服部 高典

European Journal of Inorganic Chemistry, 2019(8), p.1170 - 1177, 2019/02

2mol dm$$^{-3}$$ CaCl$$_2$$重水水溶液の中性子回折測定を常温常圧および常温1GPaで行った。イオン水和と会合および水溶液を原子レベルで明らかにするためS(Q)を経験ポテンシャル構造精密化(EPSR)モデリングにより解析した。2つの圧力において、Ca$$^{2+}$$イオンはCa-O距離2.44$AA$ $$、Ca-D距離3.70$AA$ $$で7つの水分子により囲まれており、陽イオンの水和に圧力は影響しないことを示している。一方でCl$$^{-}$$イオンは圧力に対し劇的な変化を示し、加圧によりCl-O距離の3.18$AA$ $$から3.15$AA$ $$の減少を伴い、Cl$$^{-}$$イオンへの酸素の配位数は7から14に変化した。しかしながらここで、Cl$$^{-}$$イオン周りの水素の配位数は、Cl-D距離が2.22から2.18$AA$ $$へ減少しつつも、6-6.7とあまり変わらなかった。また溶媒の水の圧力変化は大きく、O-O距離は2.79$AA$ $$から2.85$AA$ $$に減少し、酸素原子の配位数は4.7から10.3に増大する。一方、水素原子は、加圧によらずO-D距離1.74$AA$ $$、配位数も1.2のままであった。これらのことは、O$$cdots$$D結合が加圧により大きく曲がることを示している。この水素結合の変化が、Cl$$^{-}$$イオンまわりの酸素の配位数の大きな増大を引き起こしたものと思われる。

論文

Quantum magnetisms in uniform triangular lattices Li$$_{2}$$$$A$$Mo$$_{3}$$O$$_{8}$$ ($$A$$ = In, Sc)

飯田 一樹*; 吉田 紘行*; 岡部 博孝*; 片山 尚幸*; 石井 裕人*; 幸田 章宏*; 稲村 泰弘; 村井 直樹; 石角 元志*; 門野 良典*; et al.

Scientific Reports (Internet), 9(1), p.1826_1 - 1826_9, 2019/02

 パーセンタイル:100(Multidisciplinary Sciences)

Molecular based spin-1/2 triangular lattice systems have attracted research interest. Li$$_2$$$$A$$Mo$$_3$$O$$_8$$ ($$A$$ = In or Sc) is such a compound where spin-1/2 Mo$$_3$$O$$_{13}$$ clusters in place of Mo ions form the uniform triangular lattice. Here, we report exotic magnetisms in Li$$_2$$InMo$$_3$$O$$_8$$ and Li$$_2$$ScMo$$_3$$O$$_8$$ investigated by muon spin rotation ($$mu$$SR) and inelastic neutron scattering (INS) spectroscopies. Li$$_2$$InMo$$_3$$O$$_8$$ exhibits spin wave excitation which is quantitatively described by the nearest neighbor anisotropic Heisenberg model based on the 120$$^{circ}$$ spin structure. In contrast, Li$$_2$$ScMo$$_3$$O$$_8$$ undergoes short-range magnetic order below 4 K with quantum-spin-liquid-like magnetic fluctuations down to the base temperature. Origin of the different ground states is discussed in terms of anisotropies of crystal structures and magnetic interactions.

論文

パーライトにおける内部応力の動的緩和と結晶方位関係の選択

雨宮 雄太郎*; 中田 伸生*; 諸岡 聡; 小坂 誠*; 加藤 雅治*

鉄と鋼, 105(2), p.314 - 323, 2019/02

 パーセンタイル:100(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

パーライト変態中の応力緩和機構をより深く理解するために、電子線後方散乱回折法(EBSD)を用いて、セメンタイトの格子定数比を局所分析した。その結果、ラメラ状態のセメンタイトの格子定数比は球状態のセメンタイト粒子と大きく異なることを発見した。これは、パーライト組織がラメラ構造を維持する限り、ある程度の内部応力を保持することを実証した結果である。さらに、パーライト組織中の内部応力は、923Kの等温保持により、鉄原子の界面原子拡散が生じ、徐々に減少することを発見した。しかしながら、マイクロメカニクスを用いたPitsch-Petchの方位関係を満足させたフェライトとセメンタイトを仮定した内部応力の理論計算では、ミスフィット転位や構造レッジの導入により、パーライト変態中に多くの内部応力が緩和するという結果が得られている。つまり、パーライト組織の持つ内部応力は2つの異なるプロセスによって、動的緩和が進行すると考えられる。すなわち、それは、ナノ組織の形成による緩和と、時間に依存した焼鈍による緩和である。また、EBSD分析と中性子回折により測定したセメンタイトの格子定数は、異なる値を示した。これは、パーライトの階層組織に起因した局所情報とバルク平均情報の差異であると考えられる。

報告書

J-PARC物質・生命科学実験施設の全体制御システムの進捗状況

酒井 健二; 大井 元貴; 高田 弘; 甲斐 哲也; 中谷 健; 小林 庸男*; 渡邊 聡彦*

JAEA-Technology 2018-011, 57 Pages, 2019/01

JAEA-Technology-2018-011.pdf:4.98MB

核破砕中性子源やミュオン標的などを安全に効率よく運転するために、物質・生命科学実験施設(MLF)は、専用の全体制御システム(GCS)を持ち、運転状況に応じた機器の監視操作やインターロックを運用している。GCSは、その役割に応じて、ネットワーク系(LAN), 統括制御系(ICS), サーバー, インターロック系(ILS), タイミング配信系(TDS)など幾つかのサブシステムで構成される。GCSは、MLF内の機器を独自に運転制御する一方、J-PARCの加速器や他実験施設と連動しながらMLFの安定したビーム運転を実現している。2008年度のビーム運転開始以来、GCSは運転制御コミッショニングに基づく改修を経て、システム性能を継続的に維持する視点から、ICSの大幅なアップグレードやILSの機能拡張を実施してきた(2010年度-2015年度)。この様に運転開始から約10年間、GCSには全般に渡って数多くの追加・変更がなされてきた。したがってGCS高度化の今後の方向性を決めるために、これまでの高度化の履歴とGCSの現況を把握することが重要と考え、2017年度時のGCSの構成・機能・役割を整理して取り纏めた。

報告書

Proceedings of the User Group Meeting on MLF Spectrometers (DIRECTION 2018); October 11, 2018, Ibaraki Quantum Beam Research Center (Tokai, Ibaraki, Japan)

梶本 亮一; 横尾 哲也*; 松浦 直人*

JAEA-Review 2018-024, 78 Pages, 2019/01

JAEA-Review-2018-024.pdf:76.52MB

平成30年10月11日、MLF中性子分光器による合同のユーザーミーティング「DIRECTION 2018」がJ-PARC MLF、高エネルギー加速器研究機構物質構造科学研究所、総合科学研究機構の共催で開催された。本ミーティングは6つの分光器、すなわちBL01(4SEASONS)、BL02(DNA)、BL06(VIN ROSE)、BL12(HRC)、BL14(AMATERAS)、BL23(POLANO)におけるユーザー利用の活性化およびユーザーと装置の協力関係の構築を目指して開催されたものである。研究会では14件の口頭発表および21件のポスター発表が行われ、各装置を利用して行われた研究成果の紹介、各装置や試料環境に関する現状の報告がなされるとともに、装置や試料環境に関する要望や今後の展開等について密接な議論が交わされた。本報告書はこのミーティングの講演要旨および講演で使用された発表資料を収録したものである。

論文

Pressure-induced Diels-Alder reactions in C$$_{6}$$H$$_{6}$$ - C$$_{6}$$F$$_{6}$$ cocrystal towards graphane structure

Wang, Y.*; Dong, X.*; Tang, X.*; Zheng, H.*; Li, K.*; Lin, X.*; Fang, L.*; Sun, G.*; Chen, X.*; Xie, L.*; et al.

Angewandte Chemie; International Edition, 58(5), p.1468 - 1473, 2019/01

芳香族の圧力誘起重合反応(PIP)は、sp$$^{3}$$炭素骨格を構築するための新しい方法であり、ベンゼンとその誘導体を圧縮することによってダイヤモンド様構造を有するナノスレッドを合成した。ここで、ベンゼン-ヘキサフルオロベンゼン共結晶(CHCF)を圧縮することにより、PIP生成物中に層状構造を有するH-F置換グラフェンを同定した。その場中性子回折から決定された結晶構造およびガスクロマトグラフィー質量スペクトルによって同定された中間生成物に基づいて、20GPaでは、CHCFがベンゼンおよびヘキサフルオロベンゼンを交互に積み重ねた傾斜カラムを形成し、それらが[4+2]重合体に転化し、次いで、短距離秩序を持つ水素化フッ素化グラフェンに変化するる。反応プロセスは[4+2]ディールス-アルダー,レトロディールス-アルダー、および1-1'カップリング反応を含み、前者はPIPの重要な反応である。われわれの研究は、CHCFの素反応を初めて確認した。これは、芳香族化合物のPIPについての新しい見方を提供する。

論文

Magnetic, thermal, and neutron diffraction studies of a coordination polymer: bis(glycolato)cobalt(II)

中根 僚宏*; 米山 翔太*; 兒玉 健*; 菊地 耕一*; 中尾 朗子*; 大原 高志; 東中 隆二*; 松田 達磨*; 青木 勇二*; 藤田 渉*

Dalton Transactions, 48(1), p.333 - 338, 2019/01

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The two-dimensional quadratic lattice magnet, bis(glycolato)cobalt(II) ([Co(HOCH$$_{2}$$CO$$_{2}$$)$$_{2}$$]), showed anti-ferromagnetic ordering at 15.0 K and an abrupt increase in magnetisation at H = 22 600 Oe and 2 K, thereby acting as a metamagnet. Neutron diffraction studies suggested that the magnetic moment vectors of the Co(II) ions had an amplitude of 3.59mB and were not aligned in a fully antiparallel fashion to those of their neighbours, which caused canting between the magnetic moment vectors in the sheet. The canting angle was determined to be 7.1deg. Canting induced net magnetisation in the sheet, but this magnetisation was cancelled between sheets. The magnetisations in the sheets were oriented parallel to the magnetic field at the critical magnetic field.

論文

Quantum paramagnet near spin-state transition

富安 啓輔*; 伊藤 菜緒子*; 岡崎 竜二*; 高橋 佑生*; 小野寺 貢*; 岩佐 和晃*; 野島 勉*; 青山 拓也*; 大串 研也*; 石川 喜久*; et al.

Advanced Quantum Technologies (Internet), 1(3), p.1800057_1 - 1800057_7, 2018/12

スピンクロスオーバーとしても知られるスピン状態転移は、様々な物質において重要な役割をもつ。理論的に、低スピンと高スピン状態の境界近傍では、従来とは異なる物理状態を引き起こすと予想されている。しかしながら、外場を印加せずに、基底状態としてほぼ縮退した臨界の状態を実現する系は、いまだに実験的には確認されていない。本研究は、LaCoO$$_{3}$$へのSc置換が、非磁性の低スピン状態を不安定化させ、トランスポートギャップのエンハンスメントと磁気格子膨張、Co-O距離の縮みを伴う異常な常磁性状態を生み出すことを明らかにした。これらの現象は、通常の低スピン・高スピン状態の混合状態ではよく説明できず、スピン状態転移の境界で生じる量子重ね合わせで記述することができる。

論文

Progress of neutron-capture cross-section measurements promoted by ImPACT project at ANNRI in MLF of J-PARC

中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

JAEA-Conf 2018-001, p.199 - 203, 2018/12

ImPACTプロジェクトにおいて、長寿命核分裂生成物の中の$$^{135}$$Csについて、その中性子捕獲断面積測定をJ-PARCのMLF施設内に設置されているANNRI装置を用いて進めている。将来の測定のために$$^{79}$$Seサンプルの整備可能性の検討と並行して、安定Se同位体核種について、それらの中性子捕獲断面積測定も進めている。本発表では、放射性$$^{135}$$Cs試料の整備とそれを用いた照射試験、安定Se同位体の断面積測定などについて報告する。

論文

Quasielastic neutron scattering of brucite to analyse hydrogen transport on the atomic scale

奥地 拓生*; 豊岡 尚敬*; Purevjav, N.*; 柴田 薫

Journal of Applied Crystallography, 51, p.1564 - 1570, 2018/12

 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

中性子準弾性散乱(QENS)は、鉱物結晶格子内で起こる原子スケール水素拡散プロセスを分析するための新規かつ有効な方法であることが実証されている。この方法は、凝縮体中の拡散性が高い水素原子または水分子の拡散頻度および距離を分析するために敏感であると以前から考えられていた。本論文では、水酸基として結晶格子に結合している非常に遅い運動の水素原子の拡散運動を分析する応用研究の結果が示されている。ブルーサイト鉱物( brucite)、Mg(OH)$$_{2}$$では、水素原子の単一の二次元層面内でのジャンプとそれに最も近い次の層へのジャンプの2種類の水素拡散プロセスが観察された。ブルーサイトの結晶構造内で観察されるこれらの拡散プロセスは、層状構造を有する様々な種類の酸化物およびミネラル内で起こる水素拡散現象にQENS測定が適用可能であることを示している。

論文

Recent progress on practical materials study by Bragg edge imaging at J-PARC

及川 健一; Su, Y.; 鬼柳 亮嗣; 川崎 卓郎; 篠原 武尚; 甲斐 哲也; 廣井 孝介; Harjo, S.; Parker, J. D.*; 松本 吉弘*; et al.

Physica B; Condensed Matter, 551, p.436 - 442, 2018/12

 パーセンタイル:100(Physics, Condensed Matter)

We are promoting for practical product observation by the energy-resolved neutron imaging method using high-intensity pulsed neutrons at J-PARC, under the Photon and Quantum Basic Research Coordinated Development Program from the Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology, Japan. Bragg edge imaging, one of the energy-resolved neutron imaging methods for visualizing material properties, was applied to feasibility study of the temperature distribution of copper rod, complementary study of the texture and strain distribution of bent steel plates using neutron diffraction and EBSD, and so on. Outline of results obtained by these imaging experiments will be presented.

論文

High-energy magnetic excitations in lightly oxygen-doped lanthanum nickel oxides

中島 健次; 梶本 亮一

Physica B; Condensed Matter, 551, p.142 - 145, 2018/12

 パーセンタイル:100(Physics, Condensed Matter)

We will report on magnetic excitations in lightly oxygen doped lanthanum nickel oxide, La$$_{2}$$NiO$$_{4+delta}$$. By introducing slightly excessive oxygen atoms in the system, magnetic excitations in La$$_{2}$$NiO$$_{4}$$ drastically changes its picture. In lower energy region, spin-wave stiffness strongly suppressed. On the other hand, in the higher energy region, spin-wave dispersion curve is almost same as in the stoichiometric system, while excitations show considerable broadening. Alternation of the character of the excitations by changing energy is also reported in hole doped cuprates and cobalates. We consider that this behavior is one of key clues to understand magnetism and transport properties in carrier doped layered transition metal oxides. We investigated detail of magnetic excitations in two different lightly doped systems, La$$_{2}$$NiO$$_{4.02}$$ and La$$_{2}$$NiO$$_{4.11}$$ in wide momentum and energy transfer space by using time-of-flight spectrometers at J-PARC. Observed doping effects in magnetic excitations will be discussed by comparing them to those reported in other related layered transition metal oxides.

論文

Study of the magnetization distribution in a grain-oriented magnetic steel using pulsed polarized neutron imaging

廣井 孝介; 篠原 武尚; 林田 洋寿*; Parker, J. D.*; Su, Y.; 及川 健一; 甲斐 哲也; 鬼柳 善明*

Physica B; Condensed Matter, 551, p.146 - 151, 2018/12

 パーセンタイル:100(Physics, Condensed Matter)

Grain oriented magnetic steel is widely used as a key material for magnetic industrial products. Since magnetic properties of steels are closely related to its magnetic domain structure, observation of the domain structure is important for understanding its magnetic properties. In this study, we attempted to observe the domain structure of a grain oriented steel using polarized pulsed neutron imaging. In the experiment, we first magnetized the sample by applying a magnetic field along the easy-to-magnetize direction via a coil, and confirmed the sample was magnetized almost uniformly from the obtained polarization distribution images. By analyzing the oscillatory behavior in the wavelength dependence of polarization, magnetization of the steel was estimated to be 1.82 T. Then, we removed the field and performed the same measurement. As a result, a striped domain structure was observed, with neighboring domains aligned anti-parallel to each other. From these results, it was demonstrated that our magnetic imaging method could visualize the magnetization and the direction of the domains in the practical steel.

論文

Testing of time-of-flight neutron diffraction imaging using a high-resolution scintillator detector with wavelength-shifting fibers

川崎 卓郎; 中村 龍也; Gong, W.*; 及川 健一

Physica B; Condensed Matter, 551, p.460 - 463, 2018/12

 パーセンタイル:100(Physics, Condensed Matter)

Neutron diffraction is widely used for the investigation of lattice strain, texture and phase transformation in bulk materials. Although the distributions of these characteristics can be obtained by scanning the sample, the spatial resolution of the measurement is limited. Recently, Bragg-edge imaging technique is developed and adopted for the evaluations of lattice strain, crystal orientation and phase distributions in polycrystalline engineering materials such as steel. On the other hand, neutron diffraction imaging has a potential to be another technique for such purpose. Diffraction imaging at a pulsed neutron source requires a counting type two-dimensional position sensitive detector with high spatial resolution. We developed prototype imaging detector with wavelength-shifting fiber (WLSF) readout, and tried to observe sub grains in the b-Sn single crystal and grain distribution in the coarse-grained steel plate at NOBORU (BL10) of J-PARC MLF.

論文

Characteristics of the 2012 model lithium-6 time-analyzer neutron detector (LiTA12) system as a high efficiency detector for resonance absorption imaging

甲斐 哲也; 佐藤 節夫*; 廣井 孝介; Su, Y.; 瀬川 麻里子; Parker, J. D.*; 松本 吉弘*; 林田 洋寿*; 篠原 武尚; 及川 健一; et al.

Physica B; Condensed Matter, 551, p.496 - 500, 2018/12

 パーセンタイル:100(Physics, Condensed Matter)

The 2012 model lithium-6 time-analyzer neutron detector (LiTA12) system, based on a lithium glass scintillator and multi-anode photomultiplier tube, has the highest neutron efficiency among the detectors for pulsed neutron imaging together with a flexibility of the efficiency by changing the thickness of the lithium glass. The authors expect this detector system could become a main detector system for the energy-resolved neutron imaging system, RADEN, at J-PARC, and have started evaluation of the LiTA12 system. For example, spatial resolution for resonance absorption imaging was evaluated by using a line-pair pattern made by 3 micro meter thick gold on a quartz plate. Less than 1 mm width line pairs were resolved at an 8 Mcps neutron counting rate and around 5 eV neutron energy.

論文

Effect of upstream beam collimation on neutron phase imaging with a Talbot-Lau interferometer at the RADEN beam line in J-PARC

關 義親; 篠原 武尚; 上野 若菜; Parker, J. D.*; 松本 吉弘*

Physica B; Condensed Matter, 551, p.512 - 516, 2018/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:55.67(Physics, Condensed Matter)

3枚の格子からなる中性子タルボ・ロー干渉計は高機能なイメージング装置であり、通常の吸収コントラスト像に加えて、微分位相コントラスト像とビジビリティコントラスト像も同時に取得することができる。我々はJ-PARC MLF RADENビームラインにおいて波長分解型のタルボ・ロー干渉計の開発を進めている。干渉パターンの波長分解解析を行うことで、白色ビーム測定で生じていた色収差による系統誤差を排除するとともに、より定量的な情報を引き出すことが可能になる。この波長分解測定・解析法を前提として、RADENビームラインの波長スペクトルに最適化した干渉計の設計(中心波長・格子周期・格子間距離)を決定した。

論文

Effect of gauge volume on strain measurement in rock materials using time-of-flight neutron diffraction

阿部 淳*; 関根 孝太郎*; Harjo, S.; 川崎 卓郎; 相澤 一也

Physica B; Condensed Matter, 551, p.283 - 286, 2018/12

 パーセンタイル:100(Physics, Condensed Matter)

Our previous neutron diffraction measurements investigated strain accumulation mechanism(s) in rock materials under uniaxial compression. This technique, when applied to metallic materials, is suffered by surface effects, gauge volume size effects, and/or incident beam divergence that induce pseudo-strain. Knowledge of the pseudo-strain is therefore necessary for precise evaluation of strain value in a stressed rock material. This work investigated the effects of gauge volume and incident neutron beam divergence on pseudo-strain in rock materials via neutron diffraction experiments performed on three types of sandstone. Spurious peak shifts appeared depending on the gauge volume or incident neutron beam divergence. These peak shifts were inferred to be derived from the difference between a neutron-weighted center of gravity position and a geometric center of the gauge volume position. However, changing the gauge volume height did not cause shift in the peak position.

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