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報告書

令和3年度福島第一原子力発電所の炉内付着物サンプル等の分析; 令和3年度開始廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発)

池内 宏知; 佐々木 新治; 大西 貴士; 仲吉 彬; 荒井 陽一; 佐藤 拓未; 多木 寛; 関尾 佳弘; 山口 祐加子; 森下 一喜; et al.

JAEA-Data/Code 2023-005, 418 Pages, 2023/12

JAEA-Data-Code-2023-005-01.pdf:24.59MB
JAEA-Data-Code-2023-005-02.pdf:32.18MB

東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所(1F)の廃炉作業を安全かつ着実に実施するためには、炉内で生成した燃料デブリの組成や物理的・化学的特性等の性状を把握し、燃料デブリの取り出しや収納・保管等の実際の廃炉作業を検討するプロジェクトに提供していく必要がある。この目的から、1F2号機の内部調査で取得された付着物や堆積物等の汚染物サンプルを用いて、サンプル中の成分の把握及び燃料由来のウランを含む微粒子(U含有粒子)の詳細観察を行った。本報告書は、サンプルの成分由来やU含有粒子の生成過程等の解析評価に供するため、2021年度に得られた分析結果として、FE-SEM/WDX、FE-SEM/EDX、TEM/STEM-EDXによる詳細観察画像や元素分析結果、放射線測定結果及びICP-MSによる元素分析結果をデータベースとしてまとめたものである。

論文

Reaction of Np, Am, and Cm ions with CO$$_{2}$$ and O$$_{2}$$ in a reaction cell in triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry

風間 裕行; 小無 健司*; 鈴木 達也*; 小山 真一; 前田 宏治; 関尾 佳弘; 大西 貴士; 阿部 千景*; 鹿籠 康行*; 永井 康介*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(8), p.1676 - 1681, 2023/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Analytical)

Ultratrace analysis is crucial for understanding fuel debris in a nuclear reactor core after severe accidents. Triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry measured the ion-molecule reactions of actinides ($$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am, and $$^{244}$$Cm) in a reaction cell. These nuclides were included in the fuel debris. A gas-phase ion-molecule reaction model has been developed to simulate the gas-phase reactions in the reaction cell. The model simulation results correlate well with the flow rate dependence of experimental data accurately. Reaction constants derived from the model were compared with those reported values by Fourier transform ion-cyclotron resonance mass spectrometry to evaluate the performance of the model. The similarity between the two reaction constants was found.

報告書

HTTR1次ヘリウム循環機フィルタの差圧上昇事象,1; 差圧上昇事象の原因調査

根本 隆弘; 荒川 了紀; 川上 悟; 長住 達; 横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 川本 大樹; 古澤 孝之; 猪井 宏幸; et al.

JAEA-Technology 2023-005, 33 Pages, 2023/05

JAEA-Technology-2023-005.pdf:5.25MB

HTTR (High Temperature engineering Test Reactor) RS-14サイクルの原子炉出力降下において、ヘリウムガス循環機のフィルタ差圧が上昇傾向となった。この原因を調査するため、1次ヘリウム純化設備のガス循環機の分解点検等を実施した結果、ガス循環機内のシリコンオイルミストがチャコールフィルタの性能低下で捕集できなくなり、1次系統に混入したためと推定された。今後は、フィルタ交換を実施するとともに、さらなる調査を進め、再発防止対策を策定する予定である。

報告書

燃料デブリの分析精度向上のための技術開発2020年度成果報告(廃炉・汚染水対策事業費補助金)

池内 宏知; 小山 真一; 逢坂 正彦; 高野 公秀; 中村 聡志; 小野澤 淳; 佐々木 新治; 大西 貴士; 前田 宏治; 桐島 陽*; et al.

JAEA-Technology 2022-021, 224 Pages, 2022/10

JAEA-Technology-2022-021.pdf:12.32MB

燃料デブリ試料の核種・元素量の分析に向けて、酸溶解を含む一連の分析技術を確立する必要がある。本事業では、分析精度の現状レベルの把握と不溶解性残渣発生時の代替手法の確立を目的として、ブラインド試験が実施された。模擬燃料デブリ(特定の組成を持つ均質化された粉末)を対象に、日本国内の4分析機関においてそれぞれが有する溶解・分析技術を用いて、全体組成の定量値が取得された。各技術の特徴(長所・短所)を評価した結果に基づき、燃料デブリの暫定的な分析フローを構築した。

論文

Sodium-cooled Fast Reactors

大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.

Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07

ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。

報告書

有機物を含有した核燃料物質の安定化処理

森下 一喜; 佐藤 匠; 大西 貴士; 関 崇行*; 関根 伸一*; 興津 裕一*

JAEA-Technology 2021-024, 27 Pages, 2021/10

JAEA-Technology-2021-024.pdf:2.41MB

有機物を含有したプルトニウムを含む核燃料物質(以下「有機物を含有した核燃料物質」という。)の場合、主にプルトニウムから放出される$$alpha$$線が有機物を分解して水素ガス等を発生させることが知られている。このため、有機物を含有した核燃料物質を長期間、安全に保管するためには、有機物を除去しておく必要がある。また、炭化物及び窒化物燃料(以下「炭化物燃料等」という。)の場合は、空気中の酸素や水分と反応して発熱する可能性があることから、これらを保管する場合には安定な化学形である酸化物に転換する必要がある。有機物を除去するための処理条件に関して文献調査を行った結果、空気雰囲気中で950$$^{circ}$$C(1223.15K)以上に加熱することで熱分解され、除去できることを確認した。また、炭化物燃料等の酸化物への転換について熱力学的検討を行った結果、950$$^{circ}$$C以上での炭化物燃料等の酸化反応における平衡酸素分圧が空気中の酸素分圧2.1$$times$$10$$^{4}$$Pa(0.21atm)よりも低くなり、酸化反応が進行することを確認した。このことから有機物を含有した核燃料物質の安定化処理として、空気雰囲気中で950$$^{circ}$$Cに加熱することにより、有機物を除去するとともに炭化物燃料等を酸化物に転換することとした。有機物の除去にあたっては、事前に有機物を模したエポキシ樹脂の薄板を空気雰囲気で加熱するモックアップ試験を実施し、加熱前後の外観の変化や重量の変化から、有機物が除去できることを確認した。その後実際の有機物を含有した核燃料物質等についても同様に安定化処理を実施した。

報告書

大洗研究所における放射性廃棄物の放射能濃度評価手法確立に係る取り組み; 令和2年度活動報告書

朝倉 和基; 下村 祐介; 堂野前 寧; 阿部 和幸; 北村 了一; 宮越 博幸; 高松 操; 坂本 直樹; 磯崎 涼佑; 大西 貴士; et al.

JAEA-Review 2021-020, 42 Pages, 2021/10

JAEA-Review-2021-020.pdf:2.95MB

原子力の研究開発施設から発生する放射性廃棄物の処理処分は、取り扱う核燃料物質や材料が多種多様なこと等を踏まえ、放射能濃度を求める必要がある。大洗研究所は、廃棄物を処理する施設のみならず、廃棄物を発生させる施設も含め、埋設処分を見据えた検討に着手している。本報告書は、大洗研究所内で発生する放射性廃棄物の埋設処分に向けて、主要課題のひとつである放射能濃度評価手法について、令和2年度の検討結果を取りまとめたものである。

論文

「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発)」に係る補助事業; 2020年度最終報告

小山 真一; 中桐 俊男; 逢坂 正彦; 吉田 啓之; 倉田 正輝; 池内 宏知; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; 高野 公秀; et al.

廃炉・汚染水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 144 Pages, 2021/08

令和2年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発))」の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。

論文

Leaching behavior of radionuclides from samples prepared from spent fuel rod comparable to core debris in the 1F NPS

大西 貴士; 前田 宏治; 勝山 幸三

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.383 - 398, 2021/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:75.92(Nuclear Science & Technology)

To investigate the leaching behavior of radioactive nuclides in leaching samples comparable to core debris (partially molten ZrO$$_{2}$$/UO$$_{2}$$ between fuel rods) in 1F NPS, the concentration of radionuclides in the leaching solution was measured. Leaching behaviors of actinides (U, Pu, Np) and Cs from the samples were similar to those from spent fuel. Leaching of U and Pu depends on pH in the cooling water of the core debris as predicted from the present thermodynamic database. While, if Mo and Tc are surrounded by zircaloy in the core debris, their leaching amount may become higher by one order of magnitude than those from spent fuel.

論文

Adsorption behavior of cesium on hybrid microcapsules in spent fuel solution

大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*

日本イオン交換学会誌, 31(3), p.43 - 49, 2020/10

Hybrid microcapsules (H-MCs) are being development for the column separation of Cs from high-level radioactive liquid waste (HLLW). In this paper, adsorption behavior of H-MCs has been evaluated by a batch method in single-element solution and a spent fuel solution prepared from irradiated MOX fuel. Distribution coefficients ($$K_{rm d}$$s) of various metal ion including Cs were determined for three types of H-MCs (AMP-SG (silica gel enclosing ammonium molybdophosphate), AMP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium molybdophosphate) and AWP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium tungstophosphate)) in the spent fuel solution. The three types of H-MCs exhibited higher $$K_{rm d}$$s for Cs than those for the other elements in spent fuel solution. The difference of $$K_{rm d}$$ for the specific element (Cs) and the other elements was larger than one order of magnitude. Therefore, chromatographic separation of Cs in the spent fuel solution using a column packed with H-MCs is promising. It was the same tendency between the spent fuel solution and the single-element solution that the $$K_{rm d}$$ value for Cs of AWP-ALG was the largest followed by that of AMP-ALG and that of AMP-SG. Thus, the mechanism of adsorption of Cs onto these H-MCs would not be changed in the presence of FPs and MAs. Therefore, these types of H-MCs can be effective for separation of Cs in the spent fuel solutions.

論文

Release behavior of radionuclides from MOX fuels irradiated in a fast reactor during heating tests

田中 康介; 佐藤 勇*; 大西 貴士; 石川 高史; 廣沢 孝志; 勝山 幸三; 清野 裕; 大野 修司; 浜田 広次; 所 大志郎*; et al.

Journal of Nuclear Materials, 536, p.152119_1 - 152119_8, 2020/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Multidisciplinary)

照射済高速炉MOX燃料の加熱試験(2773K, 2973K及び3173K)により放出したFP等が沈着したサンプリングパーツにおける核種分析結果に基づき、高速炉MOX燃料からのFP等の放出挙動を評価した。その結果、FP核種の放出速度は、従来の軽水炉燃料で得られている知見と同等または低い値となる傾向を示した。また、燃料組成については、先行研究結果で得られた軽水炉燃料におけるデータのばらつきの範囲内にあることがわかった。

論文

Adsorption of platinum-group metals and molybdenum onto aluminum ferrocyanide in spent fuel solution

大西 貴士; 関岡 健*; 須藤 光雄*; 田中 康介; 小山 真一; 稲葉 優介*; 高橋 秀治*; 針貝 美樹*; 竹下 健二*

Energy Procedia, 131, p.151 - 156, 2017/12

 被引用回数:11 パーセンタイル:98.3(Energy & Fuels)

再処理におけるガラス固化プロセスの安定運転のために、白金族元素(Ru, Rh, Pd)およびMoを除去し、安定保管または利用するための分離プロセスの研究開発を実施している。白金族元素とMoを一括回収するための無機吸着剤(フェロシアン化物)が開発されている。本研究では、照射済燃料溶解液を用いた吸着試験を行い、Ru, Rh, Pd, MoおよびAmの吸着特性を評価した。その結果、Ru, Rh, Pd, Moはいずれも吸着が認めら、フェロシアン化物が照射済燃料溶解液中においても一定の吸着性能を示すことがわかった。一方、Amは吸着されないことが確認された。Amが吸着しないことにより、白金族元素とMoの相互分離プロセスにAmが混入せず、アルファ核種を含有する二次廃棄物を大量に発生しないことが確認された。

論文

Effects of $$gamma$$ irradiation on the adsorption characteristics of xerogel microcapsules

大西 貴士; 田中 康介; 小山 真一; Ou, L. Y.*; 三村 均*

NEA/NSC/R(2017)3, p.463 - 469, 2017/11

資源の有効利用、廃棄物低減のために、無機イオン交換体(タングストリン酸アンモニウム(AMP)またはフェロシアン化銅(KCuFC))をアルギネートゲルで内包するマイクロカプセル(AWP-ALGまたはKCuFC-ALG)、および、アルギネートゲルそのもの(ALG)を用いた核種分離システムの開発を実施している。ALG, AWP-ALGおよびKCuFC-ALGは、それぞれ、Zr, CsおよびPdを選択的に吸着することが明らかになっている。しかしながら、$$gamma$$線照射に伴う吸着特性の変化については、十分に調べられていない。そこで、$$^{60}$$Co線源によって$$gamma$$線を3898kGyまで照射した後、各種マイクロカプセルの吸着特性を評価した。その結果、AWP-ALGまたはKCuFC-ALGは、内包する無機イオン交換体によってCsまたはPdを吸着するため、$$gamma$$線照射を通して吸着特性に変化は見られなかった。一方、ALGは$$gamma$$線照射に伴って放射線分解が進行し、Zrに対する吸着特性が低下した。

論文

High temperature physicochemical properties of irradiated fuels

石川 高史; 大西 貴士; 廣沢 孝志; 田中 康介; 勝山 幸三

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 10 Pages, 2017/00

Research and development (R&D) of high temperature behavior of irradiated fuels have been conducted for many years in the Alpha-Gamma Facility (AGF) of Japan Atomic Energy Agency (JAEA). An apparatus for measuring melting temperatures for irradiated fuels and an apparatus for the evaluation of radionuclides (fission products; FPs and actinides) release behavior from the irradiated fuels were installed in hot cells in AGF. In this paper, the activities of the R&D of the high temperature behavior of irradiated fuels are reviewed and detailed descriptions of the apparatuses are provided.

論文

Removal of zirconium from spent fuel solution by alginate gel polymer

大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*

Progress in Nuclear Energy, 82, p.69 - 73, 2015/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.92(Nuclear Science & Technology)

これまでの研究において、特定の元素のみと選択的に相互作用する抽出剤や無機イオン交換体をアルギネートゲルで賦形化し、発熱性元素や希少元素のみを選択的に分離するプロセスが提案されている。しかしながら、担体であるアルギネートゲルも陽イオン交換体としての特性を有するため、ジルコニウムやルテニウムを吸着し、選択的分離を阻害することが懸念されている。よって、本研究においては、選択的分離工程の前に、アルギネートゲルによるジルコニウムの除去工程を提案し、その可能性を検討した。その結果、ジルコニウムは酸性溶液中ではZr$$^{4+}$$となり、2価や3価の陽イオンよりもアルギネートゲルに強く吸着することを明らかにした。また、アルギネートゲル充填カラムを使用して、照射燃料溶解液中のジルコニウムを選択的に除去できることを見出した。

論文

Influence of boron vapor on transport behavior of deposited CsI during heating test simulating a BWR severe accident condition

佐藤 勇; 大西 貴士; 田中 康介; 岩崎 真歩; 小山 真一

Journal of Nuclear Materials, 461, p.22 - 28, 2015/06

沈着したCsIに対するホウ素の影響を確かめるために基礎的な試験を実施した。CsIを1323Kで蒸発させ、1023Kから423Kの温度に保持されたサンプリングパーツへ沈着させた。引き続き、1973KでB$$_{2}$$O$$_{3}$$を蒸発させ、沈着したCsIに作用させた。加熱試験後、サンプリングパーツをアルカリ溶液に浸漬させ、浸漬液に対してICP-MS分析を行った。その結果、850K以上に保持されているサンプリングパーツに沈着しているCsIはB$$_{2}$$O$$_{3}$$によって引き剥がされていることがわかった。この挙動について熱力学的に議論し、シビアアクシデント時におけるCs/I/B化学を検討した。

論文

Influence of boron vapor on transport behavior of deposited CsI during heating test simulating a BWR severe accident condition

佐藤 勇; 大西 貴士; 田中 康介; 岩崎 真歩; 小山 真一

Journal of Nuclear Materials, 461, p.22 - 28, 2015/06

 被引用回数:8 パーセンタイル:56.13(Materials Science, Multidisciplinary)

シビアアクシデント時のCsとIの放出・移行挙動におけるBの影響を評価するために、沈着したCs/I化合物と蒸気/エアロゾルのB化合物の間の相互作用における基礎的な試験を実施した。Cs/I化合物及びB化合物としてそれぞれCsIとB$$_{2}$$O$$_{3}$$が使用された。温度423Kから1023Kに保持された温度勾配管(TGT)に沈着したCsIに蒸気/エアロゾルCsIがB$$_{2}$$O$$_{3}$$と反応させ、これによりCs/I沈着プロファイルがどのように変化するかを観察した。結果として、蒸気/エアロゾルCsIとB$$_{2}$$O$$_{3}$$は温度830Kから920Kに沈着したCsIの一部をはぎ取り、CsBO$$_{2}$$とI$$_{2}$$が生成したものと考えられる。加えて、ガス状I$$_{2}$$は温度530K-740Kの部分で再沈着したが、CsBO$$_{2}$$は沈着せず、サンプリング管とフィルタを通り抜けている可能性がある。これは、BはCsのキャリアにCsBO$$_{2}$$として影響し、Csをより温度の低い領域に移行させることを示していると考えられる。

論文

Chromatographic separation of nuclear rare metals by highly functional xerogels

大西 貴士; 小山 真一; Masud, R. S.*; 河村 卓哉*; 三村 均*; 新堀 雄一*

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.220 - 227, 2014/11

環境負荷低減および資源有効利用を目的として、原子力機構と東北大学では高レベル放射性廃液中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを高純度で回収するための技術開発を実施している。その一環として、新規に合成した吸着剤(高機能性キセロゲル)を用いて、模擬高レベル放射性廃液(コールド試薬を用いて調製した溶液)中に含まれるCs, Pd, Re(Tcの代替元素)およびMoを、カラム法により選択的に分離できることを見出している。一方で、照射済燃料から調製され放射性元素を含む溶液を用いたカラム試験は実施されていない。よって、本研究では、照射済燃料を酸溶解して照射済燃料溶解液を調製し、その中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを、高機能性キセロゲル充填カラムに吸着/溶離させることを試みた。その結果、照射済燃料溶解液中のCs, Pd, TcおよびMoを吸着/溶離させる条件を見出した。さらに、Tcについては選択的に分離することに成功した。

論文

Research program for the evaluation of fission product release and transport behavior focusing on FP chemistry

佐藤 勇; 三輪 周平; 田中 康介; 中島 邦久; 廣沢 孝志; 岩崎 真歩; 大西 貴士; 逢坂 正彦; 高井 俊秀; 天谷 政樹; et al.

Proceedings of 2014 Water Reactor Fuel Performance Meeting/ Top Fuel / LWR Fuel Performance Meeting (WRFPM 2014) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2014/09

シビアアクシデントに関する新たな研究計画を遂行し、BWRシステムにおけるFP放出及び移行挙動の評価を行う。この計画の目的は、CsとIに焦点を絞ったFP化学に関する実験データベースを用いて、FP放出・移行モデルの改良を行うことにある。この計画では、CsとIの化学という観点で制御棒材料であるB$$_{4}$$Cに含まれているBの影響に注目した。モデル改良に用いられる実験データベースは、BWRの雰囲気をシミュレーションした幅広い酸素分圧及び水蒸気分圧用に新たに用意した試験機を用いて得られる結果から構成される予定である。これらの実験的研究・分析の準備状況が紹介される。加えて、一部の試験が実行に移され、こちらで想定した移行過程のひとつでCsとI移行に対するBの化学的影響を確認することができた。ここでは、Cs化合物とB蒸気またはエアロゾルの反応が生じていると考えられる。すなわち、この実験では析出したCsIに対するBの剥ぎ取り効果が観察された。

報告書

超伝導転移端マイクロカロリメータによる燃料デブリの核種分析に係る研究; 高分解能測定実験及びシミュレーション計算(共同研究)

高崎 浩司; 安宗 貴志; 大西 貴士; 中村 圭佑; 石見 明洋; 伊藤 主税; 逢坂 正彦; 大野 雅史*; 畠山 修一*; 高橋 浩之*; et al.

JAEA-Research 2013-043, 33 Pages, 2014/01

JAEA-Research-2013-043.pdf:13.81MB

福島第一原子力発電所の事故において、炉内燃料は部分的又は全体的に溶融していると見られており、燃料集合体を1単位とする通常の計量管理手法の適用は困難と考えられている。このため、廃炉措置において炉内燃料の取出から貯蔵を行うまでの透明性を確保し、かつ合理的に計量管理を実施できる手法を構築する必要がある。本研究開発では、計量管理のための燃料定量の技術の1つとして、従来のゲルマニウム半導体検出器に比べ優れたエネルギー分解能を有する超伝導転移端(TES)マイクロカロリーメーターを適用した燃料デブリ中の核燃料物質及び核分裂生成等の分析手法の適用を検討する。高分解能分析での特性を活用し、燃料デブリ中の核燃料物質及び核分裂生成物のスペクトルに係る詳細な情報が期待できる。本報告書では、TES検出器の原理、日本原子力研究開発機構での測定試験の状況、シミュレーション計算コードEGS5による実験データの解析及び燃料デブリの収納キャニスタの高分解能測定のシミュレーション計算について報告する。

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