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論文

Development of a radiation tolerant laser-induced breakdown spectroscopy system using a single crystal micro-chip laser for remote elemental analysis

田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 柴田 卓弥; 平等 拓範*; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 8 Pages, 2024/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

For the development of the remote elemental analysis method in a radiation environment based on the laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), the radiation effects on the laser oscillation properties of the single crystal (SC) Nd: YAG microchip laser (MCL) were investigated and compared with those of ceramics Nd: YAG MCL. The laser oscillation properties were measured under gamma-ray irradiation as a function of dose rate. The effects on the SC MCL properties were found to be very small compared to those on the ceramics, indicating minimal radiation effects on the LIBS signal when using SC MCL. Pulse energy and oscillating build-up time (BUT) were measured for a cumulative dose exceeding 1400 kGy. The pulse energy remained stable, and the laser continued to oscillate under irradiation. The BUT also remained stable, demonstrating negligible optical loss accumulation that could affect laser properties even at the demonstrated cumulative dose. The results indicate that the effects of dose rate and cumulative dose on SC MCL laser properties were minimal. The SC MCL was then integrated into the LIBS system, and the gadolinium signal of composite oxides, simulating fuel debris, was successfully measured at the dose rate of 5 kGy/hr. These findings highlight the radiation tolerance of SC MCL as a laser medium for remote LIBS applications in harsh radiation environments.

論文

Two-dimensional elemental mapping of simulated fuel debris using laser-induced breakdown spectroscopy

Batsaikhan, M.; 赤岡 克昭; 佐伯 盛久*; 狩野 貴宏; 大場 弘則; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 13 Pages, 2023/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:68.31(Nuclear Science & Technology)

この実験研究では、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いて模擬燃料デブリの二次元元素マッピングを実行し、サンプル表面の元素組成と分布を決定した。本物の燃料デブリはサンプルとして入手できないため、化合物や金属などの予測材料から模擬燃料デブリを作製した。Nd:YAGレーザーの第2高調波を使用して、サンプル表面にプラズマを生成させた。さらに、エシェル分光器を使用して、435$$sim$$650nmの可視波長範囲でプラズマからの発光を検出した。収集されたデータセットのサイズと複雑さから従来のデータ分析方法では良い効果が得られないことが判明した。そのため本研究では、主成分分析や多変量曲線分解能代替最小二乗法などのラベルフリー化学測定法に基づく方法を実装して、サンプル内の各成分に関する空間情報およびスペクトル情報を取得した。結果として、LIBSと化学測定法の統合が、事前知識がほとんどまたは全く無くてもサンプル(燃料デブリなど)に関する定性情報を取得するための非常に効果的なツールであることを実証した。

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,6-1; レーザー誘起ブレークダウン発光分光のキャリブレーションフリーによる定量分析

赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫

no journal, , 

LIBSによる元素組成の定量分析は、通常、選定したスペクトルの強度比から得られた検量線が用いられるが、スペクトル選定等には専門的知識を必要とすることから、それらを要しない最小二乗法を用いたスペクトル解析による検量線作成の方法を提案してきた。しかし、東京電力HD福島第一原子力発電所の事故により生じた燃料デブリ等の炉内におけるその場分析等においては、実験室等で作成した検量線をそのまま用いて定量分析をすることが困難である場合が想定される。そこで、我々は、検量線を用いる必要のないキャリブレーションフリーによる定量分析について検討し、評価した。

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,6-2; レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)における角度依存性と焦点位置からの偏差の影響

狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)の廃止措置において、炉内の燃料デブリ等をその場分析するのにレーザー誘起ブレークダウン発光分析法(LIBS)を用いることが提案している。LIBSを用いることで試料の前処理をすることなく遠隔で分析を行うことができる。1Fに関する従来の研究では、平板に加工された金属や酸化物を試料とした実験が主に行われてきた。しかし、実際のデブリは表面に凹凸があり、レーザースポットの形状や大きさが変化するためプラズマ温度が変化する。また、傾きを持ってレーザーが照射されることによりプラズマによる自己吸収の影響が変化されることが考えられる。これらの現象が測定にどの程度影響を与えるか評価する必要がある。そこで、本研究では凹凸のあるターゲットを想定するため、レーザーの照射角度依存性と集光位置からずれた際の影響を調査した。これらに関して現地点までに得られた成果を発表する。

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,7-2; レーザー誘起ブレークダウン発光分光のキャリブレーションフリーによる定量分析,2

赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫

no journal, , 

レーザー誘起ブレークダウン発光分析における元素組成の定量分析法として、従来の内標準法による検量線を用いないキャリブレーションフリーによる定量分析について、Ndが3%以下で含まれる混合比の異なるNd-U混合酸化物試料に対してLIBSスペクトルを取得し、キャリブレーションフリーによる解析を実施した。その結果、混合比3%程度で、2割ほど過小評価される結果が得られた。一方、混合比が更に小さい試料においては大きく過大評価されることが判った。混合比が小さい試料では、測定したNdのスペクトルが他のスペクトルに比較し小さくなる。したがって、密であるUのスペクトルのすそ野に干渉されるため、過大評価されたものと考えられる。

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,7-1; レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)における照射角度変化及び焦点位置からの偏差による定量分析への影響

狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

レーザー誘起ブレークダウン発光分析法(LIBS)は、試料の前処理をすることなく遠隔から分析を行うことが出来るため、我々は福島第一原子力発電所炉内における燃料デブリのその場分析に用いることを提案している。燃料デブリを分析するにあたり、デブリ表面の凹凸やレーザーが焦点位置からずれて照射された際の影響を調べる必要がある。本研究では、これらの影響が発光スペクトルにどのような変化を与えるか調べ、検量線を用いた定量分析への影響を検証した。

口頭

Two-dimensional elemental mapping of simulated fuel debris using laser induced breakdown spectroscopy

Batsaikhan, M.; 狩野 貴宏; 柴田 卓弥; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

Severe accident at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) of Tokyo Electric Power Company Holdings (TEPCO) occurred after strong earthquake and massive tsunami. Since after the accident, many efforts to decommissioning of the 1F moving forward steadily and safely. It is important to realize a measurement technique that can distinguish fuel debris from other materials. In the present study, we focused on Laser Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) which is considered as a promising remote, in-situ and radiation tolerance technique for fuel debris inspection of the 1F. Although the LIBS is a point measurement technique, it has been used as elemental surface mapping technique in many fields, because it allows user to realize fast spatial scanning without any sample preparation. In this presentation, measurement result of 2D elemental mapping by LIBS on simulated fuel debris sample under atmospheric pressure and without radiation environment will be discussed.

口頭

キャリブレーションフリーによるLIBS(レーザー誘起ブレークダウン発光分光)スペクトルの定量分析

赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫

no journal, , 

LIBSによる元素組成の定量分析は、通常、選定したスペクトルの強度比から得られた検量線が用いられるが、スペクトル選定等には専門的知識を必要とすることから、我々はそれらを要しない最小二乗法を用いたスペクトル解析による検量線作成の方法を提案してきた。しかし、東京電力福島第一原子力発電所の事故により生じた燃料デブリ等の炉内におけるその場分析においては、実験室等で作成した検量線を用いた定量分析が困難である場合が想定される。そこで、我々は、検量線を用いる必要のないキャリブレーションフリーによる定量分析について検討し、質量比の異なる 幾つかのNdU混合酸化物について、キャリブレーションフリーによる定量分析を試みたので、その結果について報告する。

口頭

LIBSにおける照射角度変化及び焦点位置からの偏差による検量線を用いた分析への影響

狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

本研究では、福島第一原子力発電の廃止措置にレーザー誘起ブレークダウン発光分析法(LIBS)を用いるための研究を行ってきた。例えば燃料デブリ取り出しの際にLIBSを用いることで、その場分析によりデブリ中にウランが含まれるかどうかが分かる。また、検量線を用いた分析を行うことでウランが多いところからデブリを取り出すといったことが可能となる。しかし、デブリを測定する際、表面には凹凸があるためレーザーが斜めに入射する場合や焦点位置からずれて当たる場合がある。このような場合に、検量線を用いた分析へどのような影響を与えるか検証した。

口頭

福島第一原子力発電所廃炉に向けたレーザー遠隔分析技術開発

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 柴田 卓弥; 中西 隆造; 狩野 貴宏

no journal, , 

炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所(1FNPS)の廃止措置では、極めて高い放射線環境における燃料デブリや大量の廃棄物の迅速な遠隔その場スクリーニング分析が求められている。特に反応性残存燃料デブリの確認方法は残存物質耐放射線性光ファイバーを用いたLIBSは、簡便な手法の候補の一つであり、遠隔操作性や耐放射線性等の基礎的な性能実証を重ねてきた。本報告では、これまでの取り組みと成果の概要、今後の取り組み(計画)の概要について紹介する。成果の概要では、耐放射線性光ファイバーを利用した長さ50mのLIBSプローブの基本特性と耐放射線性、レーザー誘起プラズマの放射線環境下で安定性が確認されたこと、より長尺化を図るため、マイクロチップレーザーLIBSプローブの導入を図ったことを報告する。今後の取り組みでは、本手法の信頼性確保に向け、廃炉・汚染水対策補助金事業で使用済み燃料による実証を行う計画や、1FNPS廃炉現場において可搬型LIBSシステムを導入するために必要となる特殊な周辺機器の準備状況等について報告する。

口頭

Laser remote analysis for decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS) and its application for radioactive sampled materials

若井田 育夫; 大場 弘則; 中西 隆造; 赤岡 克昭; 柴田 卓弥; 狩野 貴宏

no journal, , 

Remote analysis by optical fiber base Laser Break down Spectroscopy (LIBS) has been developed and successfully performed under a radiation of 10kGy/h and total dose more than MGy. A simple pollution protection unit with a cleaned air ventilation system has been installed to the previously developed portable optical fiber LIBS system, and also the Remote controlled XYZ Sample Stage for LIBS Probe has been combined for the challenge at the actual working site in FDNPS where air contamination will be undeniable. The dose rate of the working environment was about 10$$mu$$Sv/h, and the maximum surface dose rate of the sample was about 20mSv/h. The ablation fumes induced by laser irradiation has a high potential to make a internal exposure when they are mixed with human breath air. The special filtering system based on the medical surgical smoke removal technology has been constructed and succeeded to remove the ablation fumes.

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)における焦点位置からの偏差及び照射角度変化による影響

狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

本研究では、これまでレーザー誘起ブレークダウン発光分析法(LIBS)を用いた簡易分析においてレーザーの照射角度依存性と集光位置からの偏差が分析にどのような影響を与えるかを調べてきた。その結果、これらの影響はあまり大きな影響を与えないことが分かった。しかし、レイリー長が変化した場合、角度変化や偏差による影響度合いが変化する可能性があるため検証した。

口頭

Laser remote analysis by optical fiber coupled laser induced breakdown spectroscopy for on-site, in-situ screening of nuclear debris in decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 中西 隆造; 柴田 卓弥; 狩野 貴宏

no journal, , 

The decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, which has meltdowned core, it will be required a rapid, remote and in-situ screening analysis of fuel debris and a large amount of waste materials in a narrow and extremely high radiation environment. Radiation-resistant Optical Fiber based portable LIBS probe is one of the practical technology as the remote in-situ simple screening analysis, and the basic performances of remote operability, radiation resistance and challenge application of on-site analysis for radioactive waste materials, have been demonstrated.

口頭

福島第一原子力発電所廃炉に向けたレーザー遠隔分析技術開発の取り組み

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 柴田 卓弥; 中西 隆造; 狩野 貴宏; 坂本 寛*; 池田 裕二*; 平等 拓範*

no journal, , 

炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所(1FNPS)の廃止措置では、極めて高い放射線環境における燃料デブリや大量の廃棄物の迅速な遠隔その場スクリーニング分析が求められている。耐放射線性光ファイバーを用いたLIBSは、簡便で実効的な手法の候補であり、遠隔操作性や耐放射線性等の基礎的な性能実証を重ねてきた。本報告では、これらを基にして新たに開始した経済産業省廃炉・汚染水・処理水対策事業の概要について紹介する。本事業では、原子力機構の総括の下、光ファイバーLIBSの基本特性(原子力機構)、マイクロチップレーザーの高出力化(分子科学研究所)とLIBSプローブによる遠隔性の拡張、耐放射線性の確認(原子力機構)に加え、核燃料物質及び使用済み燃料を用いた性能実証、携帯型XRFの性能確認(日本核燃料開発)を実施して実績を積むとともに、可搬型LIBSシステムの供給を試行する(アイラボ)計画とした。

口頭

LIBSにおける焦点位置からの偏差依存性及び照射角度依存性

狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

本研究では、これまで福島第一原子力発電所の廃止措置に向けたレーザー誘起ブレークダウン発光分析法(LIBS)の研究開発を行ってきた。LIBSを用いれば、燃料デブリの簡易分析や炉内のスクリーニング等を短時間で遠隔から行うことができ、作業員の安全確保や作業の効率化を図ることができる。しかし、測定対象である燃料デブリは表面に凸凹があり、レーザーを照射した際に焦点位置からずれる可能性やレーザーが斜めに入射する可能性がある。そこで、このような場合にスペクトル強度や検量線を用いた分析に必要なスペクトルの強度比への影響を検証した。

口頭

LIBS for "Fukushima"; Current results and challenge as a remote in-situ screening analysis

若井田 育夫; 大場 弘則; 大場 弘則*; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 中西 隆造*; 坂本 寛*; 池田 裕二*; 平等 拓範*

no journal, , 

The decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station with melt downed core, it will be required a rapid, remote and in-situ screening analysis of fuel debris and a large amount of waste materials in a narrow and extremely high radiation environment. Radiation-resistant optical fiber based LIBS is one of the practical techniques as the remote in-situ analysis. In the ultra-long-distance remote analysis, a microchip laser delivered by 100 m optical fiber was used to simulate a long-distance analysis. Although a little bit attenuation was observed in emission light intensity, there was no effect on the calibration curve, and the same performance by using a 5 m optical fiber was demonstrated. In the analysis of spent fuel, a portable optical fiber LIBS system was prepared, and only the probe head was introduced into the Hot Cell facility. Spent fuel samples containing Zr and Fe oxides were analyzed, and spectra with no change were obtained even in high-dose environments. These demonstrated the applicability of LIBS for in-situ remote analysis of nuclear fuel debris.

口頭

Challenging and development on radiation hardend laser remote analysis for in-situ screening of nuclear fuel debris in decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 中西 隆造*; 坂本 寛*; 池田 裕二*; 平等 拓範*

no journal, , 

The decommissioning of the "Fukushima Daiichi Nuclear Power Station", quickly and easy sorting a Nuclear Fuel rich material from a large amount of Radioactive Waste materials is extremely important for or the safety retrieval of Nuclear Fuel Debris and more for the reliable management of nuclear material. With the concept of "Probing by light" and "Diagnostic by light", Laser Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) by use a radiation resistant optical fiber will be one of the choices as the innovative developed rapid, easy, onsite and in-situ remote diagnostic/analysis techniques under extremely high radiation. The radiation-resistant optical fiber based LIBS will be developed, and a basic performances of over 50m long Laser delivery, radiation resistance of a few MGy under a dose rate of 10 kGy/h, and No-influence on the analytical performance under up to 10 kGy/h has been demonstrated. In this presentation, ultra-long-distance remote analysis by microchip laser based optical fiber LIBS, remote analysis of actual spent fuel under high radiation condition in Hot-Cell Facility, and the other challenges will be also discussed.

口頭

Uranium isotope measurement by microwave-enhanced LIBS

狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 大場 弘則; 若井田 育夫; Soriano, J. K.*; 池田 裕二*

no journal, , 

Measuring the composition of uranium isotopes in debris is important for the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. Analysis of isotopes by laser induced breakdown spectroscopy (LIBS) requires a high-resolution spectrometer. However, the emission intensity becomes weaker when a high-resolution spectrometer is used. Therefore, we used microwave-enhanced LIBS for isotope measurements. Microwaves can improve spectral intensity. A microchip laser (Nd:YAG/Cr:YAG composite ceramics, wavelength: 1064 nm, laser energy: 1.0 mJ) was used in this experiment. The number of laser shots was 200 and the number of measurements was 5 for each sample. The microwave output at 2.45 GHz was 1000 W and the pulse length was 1.0 ms. We found out that the evaluation of uranium enrichment using microwave is better than without microwave.

口頭

Fiber-coupled LIBS analysis using a microchip laser in a harsh environment

大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫; 田村 浩司*; 中西 隆造*; 坂本 寛*; 平等 拓範*

no journal, , 

炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所の廃止措置において、廃炉に向けて損傷した原子炉内の核燃料物質を含む燃料デブリの確認が求められている。損傷炉内は高い放射線、狭隘などの環境にあり、我々は遠隔その場で迅速に分析する手法として、光ファイバー伝送を適用したレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)技術を提案し、研究開発を進めている。今回の招待講演では、ファイバーの先端にパルスレーザー光源を装備したマイクロチップレーザー適用ファイバー伝送LIBS装置の開発、過酷環境下での活用として高線量率放射線照射中のLIBS実証、100m超遠隔分析の実証、および燃料デブリを模擬したウラン-ジルコニウム-鉄混合物として均一試料および複雑系一試料測定への展開についての成果を紹介する。

口頭

福島第一原子力発電所廃炉作業に向けた光による遠隔分析へのチャレンジ

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 中西 隆造*; 平等 拓範*; 坂本 寛*; 池田 裕二*

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)の廃炉では、燃料デブリの取り出しが必須となっており、過酷な放射線環境での燃料デブリの分析手法が求められている。光伝送に耐放射線光ファイバーを利用したレーザー誘起ブレークダウン分光法(光ファイバーLIBS)は、遠隔・その場分析を可能とする手法であることから、1Fへの適用に向けて基礎的な性能実証を重ねてきた。技術開発の現状について紹介する。可搬柄光ファイバーLIBS装置では、光ファイバー長さ50m、線量率10kG/h、積算線量数MGyの耐放射線性を有し、線量率10kGy/hの環境でも分析できることを実証した。LIBSプローブのみをホットセルに導入し、使用済み燃料を対象とした試験でも組成分析が可能であることを示した。より長尺化を図るため、マイクロチップレーザーLIBSを導入し、耐放射線性が保持できること、100mの光ファイバーでも分析特性に影響がないことを確かめた。さらに、レーザー生成プラズマにマイクロ波(2.45GHz)を重畳することで、時間積分スペクトル強度を数十倍に倍増できる可能性を示した。

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