令和3年度福島第一原子力発電所の炉内付着物サンプル等の分析; 令和3年度開始廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発)

池内 宏知; 佐々木 新治; 大西 貴士; 仲吉 彬; 荒井 陽一; 佐藤 拓未; 多木 寛; 関尾 佳弘; 山口 祐加子; 森下 一喜; et al.

JAEA-Data/Code 2023-005, 418 Pages, 2023/12

JAEA-Data-Code-2023-005-01.pdf:24.59MB
JAEA-Data-Code-2023-005-02.pdf:32.18MB

東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所(1F)の廃炉作業を安全かつ着実に実施するためには、炉内で生成した燃料デブリの組成や物理的・化学的特性等の性状を把握し、燃料デブリの取り出しや収納・保管等の実際の廃炉作業を検討するプロジェクトに提供していく必要がある。この目的から、1F2号機の内部調査で取得された付着物や堆積物等の汚染物サンプルを用いて、サンプル中の成分の把握及び燃料由来のウランを含む微粒子(U含有粒子)の詳細観察を行った。本報告書は、サンプルの成分由来やU含有粒子の生成過程等の解析評価に供するため、2021年度に得られた分析結果として、FE-SEM/WDX、FE-SEM/EDX、TEM/STEM-EDXによる詳細観察画像や元素分析結果、放射線測定結果及びICP-MSによる元素分析結果をデータベースとしてまとめたものである。

1F廃炉に向けた放射線源逆推定及び線源対策に係るデジタル技術の研究開発; 3D-ADRES-Indoor:デジタル技術を集約するプラットフォームの現状紹介

町田 昌彦; 山田 進; Kim, M.; 奥村 雅彦; 宮村 浩子; 志風 義明; 佐藤 朋樹*; 沼田 良明*; 飛田 康弘*; 山口 隆司; et al.

RIST News, (69), p.2 - 18, 2023/09

https://www.rist.or.jp/rnews/69/69s2.pdf

福島第一原子力発電所(1F)建屋内には、原子炉内から漏洩した放射性物質の汚染により高い放射線量を示す地点が多数存在し、廃炉作業を円滑に進める上での大きな障害の一つとなっている。この課題解決に資するため、日本原子力研究開発機構(JAEA)は、経済産業省の廃炉・汚染水対策事業費補助金「原子炉建屋内の環境改善のための技術の開発(被ばく低減のための環境・線源分布のデジタル化技術の開発)」を受託し、令和3年度より2年間に渡り、放射線源の逆推定と推定線源に対する対策を仮想空間で実施可能とするためのデジタル技術の研究開発を実施してきた。本記事では、上記プロジェクトの成果(以下、前期プロジェクトと呼び、その2年間の研究開発の成果)を紹介する他、令和5年度4月より、新たに開始した継続プロジェクト(以下、後期プロジェクトと呼ぶ)の計画についても報告する。前期プロジェクトにて当初予定していた機械学習技術(LASSO)については、建屋内の複雑な構造情報と汚染源の性質を反映した一つの派生版手法へと結実させた成果を報告する他、実際の原子炉施設での検証結果を示す。更に、開発技術を集約したプラットフォームとしての機能を持つソフトウエア:3D-ADRES-Indoorを紹介し、継続して実施する予定の後期プロジェクトの研究開発計画も紹介する。

Development of an iron(II) complex exhibiting thermal- and photoinduced double proton-transfer-coupled spin transition in a short hydrogen bond

中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 岡澤 厚*; 島田 林太郎*; 坂本 章*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 145(35), p.19177 - 19181, 2023/08

https://doi.org/10.1021/jacs.3c06323

Multiple proton transfer (PT) controllable by external stimuli plays a crucial role in fundamental chemistry, biological activity, and material science. However, in crystalline systems, controlling multiple PT, which results in a distinct protonation state, remains challenging. In this study, we developed a novel tridentate ligand and iron(II) complex with a short hydrogen bond (HB) that exhibits a PT-coupled spin transition (PCST). Single-crystal X-ray and neutron diffraction measurements revealed that the positions of the two protons in the complex can be controlled by temperature and photoirradiation based on the thermal- and photoinduced PCST. The obtained results suggest that designing molecules that form short HBs is a promising approach for developing multiple PT systems in crystals.

Intruder configurations in Ne at the transition into the island of inversion; Detailed structure study of Ne

Wang, H.*; 安田 昌弘*; 近藤 洋介*; 中村 隆司*; Tostevin, J. A.*; 緒方 一介*; 大塚 孝治*; Poves, A.*; 清水 則孝*; 吉田 数貴; et al.

Physics Letters B, 843, p.138038_1 - 138038_9, 2023/08

https://doi.org/10.1016/j.physletb.2023.138038

Neからの1中性子除去反応を用いて、Neの詳細な線分光を行った。平行運動量分布の解析に基づき、Neの準位構造とスピンパリティを決定し、初めて負のパリティ状態を同定した。測定された断面積と運動量分布から、N=20とN=28のシェルギャップの消失の証拠となる有意なintruder p-wave強度が明らかになった。束縛状態については、弱いf-waveの可能性のある強度が観測された。いくつかの有効相互作用を用いた大規模殻模型計算では、実験的に観測された大きなp-wave強度と小さなf-wave強度は再現されず、Ne同位体に沿った反転の島への遷移の完全な理論的記述への挑戦が続いていることを示している。

Observation of proton-transfer-coupled spin transition by single-crystal neutron-diffraction measurement

中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; Wu, S.-Q.*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 佐藤 治*

Physical Chemistry Chemical Physics, 25(17), p.12394 - 12400, 2023/05

https://doi.org/10.1039/D3CP00527E

The application of single-crystal neutron diffraction (SCND) to observe proton-transfer phenomena in crystalline compounds exhibiting unusual protonation states or proton dynamics has garnered significant research interest in recent years. However, proton tautomerism, which results in different protonation states before and after proton transfer, has never been observed using the SCND technique. Thus, to observe the proton tautomerism phenomenon by SCND measurements, we developed an iron(II) complex that forms a large crystal and exhibits a proton-transfer-coupled spin transition (PCST). The presence of the two types of proton tautomers was determined by conventional analysis of the proton position by X-ray crystallography, infrared spectroscopy, and density functional theory calculations. Finally, our results confirmed that proton tautomerism was successfully observed for the first time using variable-temperature SCND measurements.

Magnetic ground state of YbCoZn probed by muon spin relaxation

髭本 亘; 佐藤 一彦*; 伊藤 孝; 大石 一城*; 才賀 裕太*; 小坂 昌史*; 松林 和幸*; 上床 美也*

Journal of Physics; Conference Series, 2462, p.012039_1 - 012039_5, 2023/03

https://doi.org/10.1088/1742-6596/2462/1/012039

立方晶構造を持つYbCoZnは極めて大きい電子比熱係数を持つことが知られ、またその基底状態は量子臨界点の近傍に位置するものと考えられている。実際に1-2GPaの圧力をかけると長距離磁気秩序状態が確認されている。我々はこの物質の常圧での磁気的基底状態を確認するためにミュオンスピン緩和測定を行った。その結果小さな磁気モーメントが作る揺らいだ磁場が観測された。

Comparison of the therapeutic effects of [At]NaAt and [I]NaI in an NIS-expressing thyroid cancer mouse model

渡部 直史*; Liu, Y.*; 兼田 加珠子*; 佐藤 達彦; 白神 宜史*; 大江 一弘*; 豊嶋 厚史*; 下瀬川 恵久*; Wang, Y.*; 羽場 宏光*; et al.

International Journal of Molecular Sciences (Internet), 23(16), p.9434_1 - 9434_11, 2022/08

https://doi.org/10.3390/ijms23169434

線放出核種であるAt-211(At)は、甲状腺がん治療に従来使われてきた線放出核種であるIよりも高い治療効果を有することが期待されている。そこで本研究では、担癌マウスを用いた動物実験、及びK1-NIS細胞を用いたDNA損傷収率及び細胞生存率測定を実施し、AtとIの効果の違いを検証した。その結果、いずれの実験においてもAtの方が高い効果があることが認められた。

Effect of uniaxial tensile strain on binding energy of hydrogen atoms to vacancy-carbon-hydrogen complexes in -iron

平山 真太郎*; 佐藤 紘一*; 加藤 太治*; 岩切 宏友*; 山口 正剛; 渡辺 淑之*; 野澤 貴史*

Nuclear Materials and Energy (Internet), 31, p.101179_1 - 101179_9, 2022/06

https://doi.org/10.1016/j.nme.2022.101179

一軸引張歪下での鉄の空孔あるいは空孔-炭素複合体への水素結合エネルギーを密度汎関数法を用いて計算した。歪による結合エネルギー変化と水素原子トラップ数の変化について考察した。

Variation in formation and migration of self-interstitial atom clusters in electron irradiated copper with material purity and specimen preparation method

佐藤 裕樹*; 阿部 陽介; 大久保 賢二*; 谷岡 隆志*

Philosophical Magazine, 102(12), p.1152 - 1172, 2022/00

https://doi.org/10.1080/14786435.2022.2042610

分子動力学計算によると、格子間原子集合体はカスケード損傷から直接形成され、一次元(1D)運動と呼ばれる高速拡散により損傷領域から離脱することにより、その後の損傷組織発達に強く影響すると考えられている。我々はこれまでに、超高圧電子顕微鏡を用いた電子照射その場観察により、実験で観察される1D運動は間欠的で、その理由として試料に残留する不純物の効果を考えてきた。本研究では、銅を対象として、純度及び試料の作製方法と1D運動挙動の関係について調査した。その結果、高純度試料では、熱処理なし試料(切断・機械研磨・打ち抜き)に比べて標準試料(切断・圧延・打ち抜き・熱処理)では1D運動距離が大きく抑制されるのに対して、バルク熱処理試料(切断・熱処理・機械研磨・打ち抜き)では大きな変化は見られなかった。低純度試料では、バルク熱処理試料と標準試料で顕著な差は見られなかった。また、標準試料で比較すると高純度と低純度には顕著な差は認められなかった。入手した試料に最初から含まれている不純物と試料作製の際の熱処理で導入される不純物が1D運動に影響していることが考えられる。

有機物を含有した核燃料物質の安定化処理

森下 一喜; 佐藤 匠; 大西 貴士; 関 崇行*; 関根 伸一*; 興津 裕一*

JAEA-Technology 2021-024, 27 Pages, 2021/10

JAEA-Technology-2021-024.pdf:2.41MB

有機物を含有したプルトニウムを含む核燃料物質(以下「有機物を含有した核燃料物質」という。)の場合、主にプルトニウムから放出される線が有機物を分解して水素ガス等を発生させることが知られている。このため、有機物を含有した核燃料物質を長期間、安全に保管するためには、有機物を除去しておく必要がある。また、炭化物及び窒化物燃料(以下「炭化物燃料等」という。)の場合は、空気中の酸素や水分と反応して発熱する可能性があることから、これらを保管する場合には安定な化学形である酸化物に転換する必要がある。有機物を除去するための処理条件に関して文献調査を行った結果、空気雰囲気中で950C(1223.15K)以上に加熱することで熱分解され、除去できることを確認した。また、炭化物燃料等の酸化物への転換について熱力学的検討を行った結果、950C以上での炭化物燃料等の酸化反応における平衡酸素分圧が空気中の酸素分圧2.110Pa(0.21atm)よりも低くなり、酸化反応が進行することを確認した。このことから有機物を含有した核燃料物質の安定化処理として、空気雰囲気中で950Cに加熱することにより、有機物を除去するとともに炭化物燃料等を酸化物に転換することとした。有機物の除去にあたっては、事前に有機物を模したエポキシ樹脂の薄板を空気雰囲気で加熱するモックアップ試験を実施し、加熱前後の外観の変化や重量の変化から、有機物が除去できることを確認した。その後実際の有機物を含有した核燃料物質等についても同様に安定化処理を実施した。