Theoretical study of the adsorption of Cs, Cs, I, I, and CsI on C fullerene

小林 孝徳; 横山 啓一

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1489 - 1493, 2016/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1126206

セシウム原子(Cs), ヨウ化セシウム分子(CsI), ヨウ素原子(I), セシウムカチオン(Cs)、そしてヨウ素アニオン(I)のCフラーレン表面への吸着についての理論計算を行った。計算はCAM-B3LYP混合密度汎関数法で行った。吸着エネルギーはCs, CsI, I, Cs, Iでそれぞれ34, 3, 2, 11, 12kcal molと計算された。Cs原子の吸着平衡定数は、1000Kにおいて710 atmと計算された。これはCsIのそれと比較して10倍もの数字である。これは、CはCsIを吸着せずに、Csを選択的に吸着することができる可能性があることが示唆された結果である。

Modeling of neptunium(V),plutonium(IV) and americium(III) sorption on soils in the presence of humic acid

田中 忠夫; 坂本 義昭; 村岡 進

JAERI-Conf 99-004, p.662 - 673, 1999/03

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Conf-99-004-Part1.pdf

フミン酸を0~130mg/dm共存させた条件下において、Np,Pu及びAmの海岸砂及びクロボク土へのバッチ法による吸着実験を行い、これら核種の分配係数に及ぼすフミン酸の影響について調べるとともに、フミン酸共存下におけるNp,Pu及びAmの分配係数を評価するための吸着平衡モデルを提案した。フミン酸を吸着しない砂に対する3種類の分配係数は、液相中でのフミン酸錯体形成のみを考慮した吸着平衡モデルで説明できた。一方、フミン酸を良く吸着するクロボク土に対する3核種の分配係数は、液相中でのフミン酸錯体形成のほか、フミン酸及びフミン酸錯体の吸着による分配係数への影響を考慮した吸着平衡モデルを適用することにより評価できることを示した。

緩衝材性能最適化に関する方法論の基礎的研究(III)

大久保 博生*

PNC TJ1222 98-007, 135 Pages, 1998/02

PNC-TJ1222-98-007.pdf:3.9MB

本年度は、まず前年度までに作成した総合評価フレームに基づき、最適ケイ砂混合率求解プロセスを大域的最適点を決定するプロセスに改良化した。次に、物質移動抑制機能に関し、前年度解析した分子軌道に基づくベントナイトの吸着機能計算結果等をもとに、ケイ砂混合率の変化が吸着機能に与える影響可能性を概略的に検討した。最後に、改良化した総合評価フレームに吸着機能のケイ砂混合率依存性の想定結果を適用できることを確認した。

水理地球化学的不均質場における物質移行及びニアフィールドにおけるFP元素の移行挙動に関する研究(研究委託内容報告書) 第I分冊水理地球化学的不均質場における物質移行

池田 孝夫*; 吉田 英爾*

PNC TJ1281 97-001, 98 Pages, 1997/03

PNC-TJ1281-97-001.pdf:3.5MB

本研究は、MACROII吸着試験として実施されたバッチおよびカラム試験について、その結果を評価する際の目的および定量的アプローチに関して検討を行ったものである。具体的には、まずバッチ及びカラム試験における吸着過程に対してある範囲の数学モデル候補を使用し、「フィッティング」実習によって最適モデルを選定する方法について検討を進めた。ここでの「フィッティング」とは、同じサンプルについて同じ条件のもとで実施された実験に対して実験結果を解析し、次第に複雑化する一連の試験において各候補モデルの相対的な正確さを評価することを意味する。具体的には、以下の手順により評価を行った。1.吸着平衡過程に対する時間スケールを決定するためのバッチ試験結果の範囲解析2.モデル平衡等温線及びバッチ試験等温線の比較3.吸着速度論を決定するための、モデル濃度・時間曲線のバッチ試験で測定された濃度・時間データへの「フィッティング」4.長さスケールの影響を決定するためのカラム試験結果の範囲解析5.吸着と他の移行過程との相互作用を決定するための、モデル破過曲線のカラム試験破過曲線への「フィッティング」本研究においては、上記の手順に基づき試計算を実施している。具体的には、各モデルに基づき濃度の経時変化あるいは破過曲線を自動的に生成するソフトウエアと、この生成されたデータをバッチ試験及びカラム試験から得られたデータにより非線形フィッティングするソフトウエアとによりステップ3及びステップ5のフィッティングを実施した。実際にはこの2つのソフトウエアは、ひとつのソフトウエアにパッケージ化されておりフィッティングは自動的に行われた。またこの試計算からは、測定誤差に関する情報が利用可能な場合には、さらに様々な情報を得ることが可能であることが確認された。したがって、将来的により多くの実験データが利用可能となった場合には、本研究の成果はより広範囲に利用可能となるものと考えられる。また本研究では、MACRO-II試験装置における吸着試験について、2次元のシミュレーションを実施し、その有用性について検討を行った。

放射性核種野外移行試験; 日中協力研究

神山 秀雄*; 山本 忠利; 下岡 謙司; 武部 愼一; 小川 弘道; 田中 忠夫; 向井 雅之; 古宮 友和; S.Li*; Z.Wang*; et al.

JAERI-Research 94-009, 44 Pages, 1994/07

JAERI-Research-94-009.pdf:1.69MB

低レベル放射性廃棄物の浅地層中処分に係わる安全評価手法を確立することを目的として、中国輻射防護研究院との協力研究を5年間にわたって実施した。黄土層から成る野外試験場においてH、Co、Sr及びCsの移行試験を自然条件及び人工降雨による促進条件の下で2年にわたり実施するとともに、実験室実験及びサイト特性調査により移行パラメータ等の種々の情報を得た。人工降雨条件下におけるSrの移行は局所吸着平衡モデルで解析評価できることが分かった。CoとCsの移行については速度論的吸着モデルの適用の優位性が示唆された。自然条件下におけるCo、Sr及びCsの移行現象は、人工降雨条件下の試験、実験室実験、サイト特性調査等の結果を総合的に解析することにより得た移行パラメータと吸着・移行モデルを組み合わせることにより評価できることが実証された。

化学形態を考慮したヨウ素の移行挙動研究(5) 概要

九石 正美*; 池田 泰久*; 熊谷 幹郎*

PNC TJ1564 93-002, 23 Pages, 1993/02

PNC-TJ1564-93-002.pdf:0.53MB

本研究では、放射性ヨウ素の処分に有利な環境条件及び処分シナリオを選定し、放射性ヨウ素の安全な最終処分法の確立に資することを目的に、種々の調査及び人工バリアーとしての各種ヨウ素吸着材に関する基本データの取得試験を行ってきている。本年度は、従来の研究において、ヨウ素吸着材として選定された天然シン砂、及び銀チオ尿素錯体添着モンモリロナイトの吸着機構をより詳細に検討するとともに、合成無機イオン交換体をI-イオンを選択的に吸着する材料のモデル化合物として位置づけ、各種無機イオン交換体の吸着挙動について検討した。1.シン砂のIーイオン吸着挙動の詳細検討1)入手したシン砂中、スペイン産のみがヨウ素吸着能を有する。2)本吸着材は、I-イオンへの選択吸着能を有する。3)平衡吸着に要する時間は40日である。4)溶液のpHの上昇とともに吸着量は減少するが、全く吸着しなくなることはなく、脱着も起こらない。このことから、I-イオンの吸着はイオン交換ではなく化合物の形成によることが示唆される。5)吸着材を加熱すると吸着能が低下したことから、ヨウ素の吸着は1価の水銀化合物との化学反応によると考えられる。2.銀チオ尿素錯体添着モンモリロナイトのI-イオン吸着挙動検討1)本吸着材はI-イオンに対する選択吸着能を有する。2)本吸着材には、吸着材中の銀量より多くI-イオンが吸着される。3)I-イオンの吸着量の増加とともに、溶液が弱酸性(pH=4.3-5.8)から弱塩基性(pH=8.6)に変化する。4)吸着材のIRスペクトル及びXRDパターンにおいて、I-イオンの吸着量の増加とともに新たな吸収が観測されるようになる。このことは、I-イオンの吸着により何らかの化合物が形成されることを示唆している。5)本吸着材へのI-イオンの吸着は、I-イオンと銀チオ尿素錯体との反応による化合物の形成ばかりでなく、錯体の含浸によりI-イオンとinteractionするサイトが形成されることによると予想される。3.合成無機イオン交換体のI-イオン吸着機構1)I-イオンに対し高い吸着能を示したMg/Bi系化合物はビスムタイト類縁化合物である。2)Mg/Bi化合物へのI-イオンの吸着はアンチラングミュア型等温線を示す。3)吸着反応は発熱的におこる。

低濃度ウラン溶液からのウラン採取システムの技術開発 -高性能ウラン吸着剤利用システムに関する調査研究-

堀田 平*; 石井 進一*; 宮崎 武晃*; 鷲尾 幸久*

PNC TJ6557 91-044, 48 Pages, 1990/08

PNC-TJ6557-91-044.pdf:1.92MB

本研究においては、海水中に溶存するウランを経済的に、かつ大量に回収する技術の可能性を明確にすることを目的として、新たに開発・改良されたウラン吸着剤の吸着性能の把握ならびにこの吸着剤を用いた海水ウラン回収システムの必要とされる基本的な諸元についての検討を行った。まず、ウラン吸着剤としては、動力炉・核燃料開発事業団殿より支給されたアミドキシム樹脂DCE(ジクロエタン未処理3%Nacl型)、同(アルカリ72時間振とう3%Nacl型)マイティピートおよびRNH-5(クロロホルム)について海洋科学技術センターの岸壁において、海水温度の高い夏期間に、最長10日間に亘って海水通水試験を行い、ウラン吸着量の分析を行った。その結果、アミドキシム樹脂DCE(ジクロエタン未処理3%Nacl型)およびRNH-5の吸着剤がこれまでにない高い吸着性能を有することが判った。しかし、他の吸着剤はさほど高性能ではなかった。一方、海水ウラン回収システムとしては、上下に通水網の張られた吸着室方式を考慮し、これに粒状の海水ウラン吸着剤が充填され波浪中の海面下に固定された時の、吸着剤の最適充填量および最適吸着室幅について模型実験によって明らかにされた。実験においては、主に吸着室内の挙動を観察することによって、各種の特性の把握が行われた。その結果、最適充填量としては、吸着室高さの1/3程度であり、また、最適吸着幅は波長の1/5程度であることが明らかになった。

トリチウム除去システムにおけるトリチウム水吸着塔の設計法に関する検討

木下 正弘; 松田 祐二; 成瀬 雄二

JAERI-M 8648, 29 Pages, 1980/01

JAERI-M-8648.pdf:0.74MB

トリチウム除去システムの主要構成機器の1つであるトリチウム水吸着塔について設計法を確立するための予備的検討を行った。モレキュラーシーブを充填した吸着塔に関する設計計算の手順を詳細に述べ、代表的な条件に基づく設計例を示した。高い除染係数が得られ、かつ圧力損失の小さい高性能の吸着塔を設計するのに必要な重要事項を明らかにするために、いくつかのケーススタディを行った。また、トリチウム除去システムにおけるトリチウム水吸着塔の設計に関するいくつかの問題点を指摘した。