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Oxygen potential measurements of pyrochlore-type Zr$$_{2}$$M$$_{2}$$O$$_{7+x}$$7(M=Pu, Ce) by EMF method

EMF法によるパイロクロア型Zr$$_{2}$$M$$_{2}$$O$$_{7+x}$$7(M=Pu, Ce)の酸素ポテンシャル測定

音部 治幹  ; 中村 彰夫; 山下 利之; 小川 徹

Otobe, Haruyoshi; Nakamura, Akio; Yamashita, Toshiyuki; Ogawa, Toru

パイロクロア型ジルコニアは高レベル放射性核廃棄物の処分形として幅広く研究されている。われわれは、 P-type Zr$$_{2}$$Pu(Ce)$$_{2}$$O$$_{7+x}$$の酸素ポテンシャル ($$Delta$$g(O$$_{2}$$))を測定するために、立方晶ジルコニアセンサーを用いたEMF測定装置を開発した。P-type Zr$$_{2}$$Ce$$_{2}$$O$$_{7+x}$$は、1078Kで$$Delta$$g(O$$_{2}$$)と組成xの関係が、xが0.34より大の時とxが0.34より小の時で異なった振舞いをすることがわかった。これは、x=0.34付近で酸素イオンと酸素空孔の秩序の仕方や度合いが変化したことを示しているのかもしれない。また、いろいろなxで763Kから1078Kの間で$$Delta$$g(O$$_{2}$$)と温度の関係を測定して、そこから酸素の部分モルエンタルピー$$Delta$$h(O$$_{2}$$)とエントロピー$$Delta$$s(O$$_{2}$$)を導出した。P-type Zr$$_{2}$$Ce$$_{2}$$O$$_{7+x}$$の$$Delta$$h($$_{2}$$)と$$Delta$$s(O$$_{2}$$)は、蛍石型CeO$$_{2-x}$$とは大きく異なっていることがわかった。同様な実験をP-type Zr$$_{2}$$Pu$$_{2}$$O$$_{7+x}$$でも進めており、その結果は、上述したP-type Zr$$_{2}$$Ce$$_{2}$$O$$_{7+x}$$の結果と比較する。

Pyrochlore-type (P-type) zirconia has been widely studied as a disposable form of the high-level radioactive nuclear waste. We have developed the EMF (electromotive force) measurement system using the cubic zirconia sensor, in order to investigate the oxygen potential ($$Delta$$g(O$$_{2}$$)) of P-type Zr$$_{2}$$Pu(Ce)$$_{2}$$O$$_{7+x}$$. For P-type Zr$$_{2}$$Ce$$_{2}$$O$$_{7+x}$$ at 1078 K, we have found that $$Delta$$g(O$$_{2}$$) vs. oxygen composition (x) relationship has different behavior between x more than 0.34 and x less than 0.34. This may suggest that the degree and way of the ordering of oxide ions (O$$^{2-}$$) and oxygen vacancies (V0) should change around x =0.34. We have also measured the $$Delta$$g(O$$_{2}$$) vs. temperature (T) relationship between 763 and 1078 K at various x, and derived the partial molar enthalpy (h(O$$_{2}$$)) and entropy (s(O$$_{2}$$)) of oxygen. It was found that h(O$$_{2}$$) and s(O$$_{2}$$) of P-type Zr$$_{2}$$Ce$$_{2}$$O$$_{7+x}$$ exhibit significantly different behavior from those of fluorite-type CeO$$_{2-x}$$. The similar experiments are in progress for P-type Zr$$_{2}$$Pu$$_{2}$$O$$_{7+x}$$, and the results are discussed in comparison with those of P-type Zr$$_{2}$$Ce$$_{2}$$O$$_{7+x}$$ mentioned above.

使用言語

 :

English

掲載資料名

 :

Journal of Nuclear Science and Technology

巻

 :

39

号

 :

Suppl.3

ページ数

 :

p.652 - 655

発行年月

 :

2002/11

発表会議名

 :

Actinides 2001 International Conference (ACTINIDES 2001)

開催年月

 :

2001/11

開催都市

 :

Hayama

開催国

 :

Japan

キーワード

 :

Pyrochlore; Fluorite; Zirconia; Plutonia; Ceria; EMF; Oxygen Potential

特許データ

 :

PDF

 :


論文URL

 :

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875553

研究データの公開先DOI

 :

使用施設

 :

広報プレスリリース

 :

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