Extraction and separation of Am(III) and Sr(II) by N,N,N',N'-tetraoctyl-3-oxapentanediamide (TODGA)

ARTISTプロセスの開発でのTODGAによるAm(III)とSr(II)の抽出分離

鈴木 英哉*; 佐々木 祐二  ; 須郷 由美; Apichaibukol, A.; 木村 貴海 

Suzuki, Hideya*; Sasaki, Yuji; Sugo, Yumi; Apichaibukol, A.; Kimura, Takaumi

多座配位の抽出剤であるTODGAを溶解したドデカン溶液を有機相として用い、硝酸溶液中からのAm(III)とSr(II)の抽出分離について検討した。その結果、この抽出反応には、対イオンとしてのNO以外にHNOが関与していることがわかった。また、TODGA濃度の高い条件では、Am(III), Sr(II)ともに大きな分配比の値を示すが、硝酸濃度をより高い条件(3M以上)とすることで、さらに分配比が増加するAm(III)に対し、Sr(II)の分配比は減少する。したがって、高レベル廃液中からAm(III)とSr(II)をともに抽出した後、6M硝酸溶液を用いることでSr(II)のみが水相の硝酸中に逆抽出されるため、Am(III)とSr(II)との相互分離が可能である。また、TODGAを含む有機相中にモノアミドを添加することで、抽出錯体の有機相中への溶解度が増し、第三相の生成を抑制できるため、金属の抽出容量を大きくすることができる。

The promising extractant for the partitioning of HLLW, TODGA, was used and investigated for the extraction of Sr(II) and separation from Am(III). Both metal ions can be extracted by TODGA based on the extraction reaction accompanying the neutral HNO as well as the counter anion, NO. The mixture of TODGA and monoamide can reduce the distribution ratio of Sr(II), compared to the D(Sr) without monoamide, this solvent may extract only Am(III) with holding Sr(II) in the aqueous phase. After extraction of An by TODGA and monoamide, Sr(II) remaining in HLLW can be extracted by using enough high concentration of TODGA at the next step. Because of its high D value, Sr(II) can be coextracted with An by TODGA. It was observed that D(Sr) decrease with an increase of HNO from 3M to 6M HNO at the same TODGA concentration, while Am(III) has still high D values at least until 6M HNO. By using 6M HNO of aqueous phase, An and Sr(II) can be separated after coextraction.