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論文

Rapid separation of zirconium using microvolume anion-exchange cartridge for $$^{93}$$Zr determination with isotope dilution ICP-MS

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Talanta, 185, p.98 - 105, 2018/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:62.19(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物処分場における長寿命核分裂生成物(LLFP)の被ばくリスクを評価するためには、LLFPの分析が不可欠である。本研究では、マイクロ陰イオン交換カートリッジ(TEDAカートリッジ)を用い使用済燃料溶解液からZrを分離してLLFPの一つである$$^{93}$$Zrの存在量をICP-MSで定量した。TEDAカートリッジは、同等の分離に必要な従来分離材料(陰イオン交換樹脂)の1/10以下の体積(0.08cm$$^{3}$$)であっても優れたZr分離性能を維持し、使用済燃料中のほぼ全ての共存元素を迅速に除去できることを確認した。また、従来材料の約10倍の流速で処理が可能であるため、1.2分で分離が完了した。得られた$$^{93}$$Zr定量値は、実測値による検証実績がなかった燃焼計算コードORIGEN2の正しさを実証する結果となり、ORIGEN2の信頼性も確認できた。

論文

Optical properties of trinuclear citrate complexes containing 4f and 5f block metals

青柳 登; Palladino, G.*; 長崎 晋也*; 木村 貴海

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 91(6), p.882 - 890, 2018/06

 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に係る研究において、III価のマイナーアクチノイドは、土壌中に存在する有機物と化学的に相互作用しながら移行することが懸念される。この相互作用がどのような錯生成反応を引き起こすのかを理解するために、本研究では、土壌中に存在する典型的な錯生成剤であるクエン酸に注目し、電位差滴定、核磁気共鳴及び時間分解型レーザー誘起蛍光分光を用いた分析を行った。その結果、マイナーアクチノイド及びその化学アナログであるランタノイドは、単核錯体の他に、二核及び三核錯体を生成することが明らかになった。この結果は、これまでコロイド粒子が核種移行に影響を及ぼすことが指摘されてきたが、それだけでは十分でなく、小さいサイズの錯体も移行評価に影響することを意味している。

論文

Sorption of Eu$$^{3+}$$ on Na-montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling

佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.592 - 601, 2016/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:57.25(Nuclear Science & Technology)

ナトリウム型モンモリロナイトへのEu(III)の収着に対するpH, Eu濃度,硝酸塩濃度の影響について、バッチ収着試験と時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)によって調査された。0.01M硝酸ナトリウム中では分配係数(Kd)はpHにほとんど依存せず、一方で、1M硝酸ナトリウム中ではKdはpHに大きく依存した。陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。Eu表面化学種に対するTRLFSスペクトルはパラレル因子分析法(PARAFAC)により解析され、1つの外圏錯体(ファクターA)と2つの内圏錯体(ファクターB及びC)への対応が示唆された。ファクターAとBは、イオン交換サイトへ収着したEu、エッジの水酸基との内圏錯体に、それぞれ対応するものである。ファクターCは比較的高いpH、イオン強度条件で支配的であり、表面におけるEu(OH)$$_{3}$$の析出物と評価された。

論文

Preparation of microvolume anion-exchange cartridge for inductively coupled plasma mass spectrometry-based determination of $$^{237}$$Np content in spent nuclear fuel

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Analytical Chemistry, 88(6), p.3149 - 3155, 2016/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:55.33(Chemistry, Analytical)

$$^{237}$$Npは主要な長寿命核種の1つであり、高レベル放射性廃棄物の処分場における長期的な安全性を評価するためには$$^{237}$$Npの存在量を定量する必要がある。本研究では$$^{237}$$NpのICP-MSによる測定に必要なAm/Np分離を目的として、小型の陰イオン交換ディスクカートリッジを作製した。多孔性のシートの細孔表面に、陰イオン交換性分子であるトリエチレンジアミン(TEDA)を導入した高分子鎖を密に付与し、0.08cm$$^{3}$$のディスク状にカットして、分離用カートリッジとした(TEDAカートリッジ)。得られたカートリッジの性能を評価するため、使用済燃料中の$$^{237}$$Np分析に適用したところ、Npの回収率は90.4%となり$$^{237}$$NpのICP-MS測定に十分な値となった。また、市販の陰イオン交換樹脂カラムと性能を比較した結果、TEDAカートリッジの使用によってNpの分離に必要な全工程が約1/4に短縮できることがわかった。

論文

使用済燃料

木村 貴海

放射化学の事典, p.245 - 246, 2015/09

日本放射化学会編「放射化学の事典」の原子力と放射化学に関する一項目として、使用済燃料を解説した。使用済燃料に含まれる核分裂生成物とアクチノイドの放射能、発熱量、中性子放出について、それらの特徴を説明した。

論文

Photophysical property of $$catena$$-bis(thiocyanato)aurate(I) complexes in ionic liquids

青柳 登; 榛葉 祐介*; 池田 篤史*; 芳賀 芳範; 下条 晃司郎; Brooks, N. R.*; 泉岡 明*; 長縄 弘親; 木村 貴海; Binnemans, K.*

Crystal Growth & Design, 15(3), p.1422 - 1429, 2015/03

 被引用回数:7 パーセンタイル:31.11(Chemistry, Multidisciplinary)特願 2009-116985   開放特許情報データベース   公報

金(I)チオシアナト錯体の光化学を研究し、固体および液体中における配位構造を決定した。この超分子錯体と光励起状態における励起錯体の配位構造を、単結晶構造解析および放射光XASによって解析した。基底状態と光励起状態におけるAu-SおよびAu-Auの結合距離を比較した。紫外光の照射に伴って、励起錯体の相互作用は強まり、Au-Au間の距離が縮まった。1次元鎖からはブロードな発光スペクトルが観測された。時間分解発光スペクトルは、凝集形態の異なるオリゴマーの存在を示した。さらに、EXAFSは光刺激によってAu-Sの距離が変化することを示した。光励起錯体の歪みは液体では有意に観測されなかった。これは、錯体のフレキシブルな構造が原因である思われる。結果として、擬1次元構造をもつ錯体は、光励起によって超分子ネットワークの結合距離を制御できることが分かった。

論文

Optical properties of tetravalent uranium complexes in non-aqueous media

青柳 登; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 木村 貴海

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1095 - 1098, 2015/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.76(Chemistry, Analytical)

Tetravalent uranium halides were studied to understand photo-physical behaviors under the unexplored condition such as in non-aqueous media at ambient condition or at a cryogenic temperature. The anhydrous uranium tetrahalides (synthesized) were added into a series of dry organic solvents or a hydrophilic ionic liquid to observe their UV-Vis-NIR absorption spectra and time-resolved luminescence spectra in detail. The lower energy bands of UX$$_{4}$$ (X = F, Br, and I) appearing in UV-Vis-NIR absorption spectra in dry 1,4-dioxane were assigned as the transition from the ground state manifold to higher multiples ranging from 6,000 to 12,000 cm$$^{-1}$$. In contrast, there is the spectral emerging for these absorption spectra in the IL at higher energy band around 12,000 to 18,000 cm$$^{-1}$$ with each peak broadened. These complexes exhibit white photoluminescence by UV-pulse excitation at $$lambda$$$$_{ex}$$ = 394 nm, with broad multiple peaks assigned. The fluorescence lifetimes for these are 12.8 ns (1,4-dioxane) and 18.6 ns (IL) in spite of the longer U-I separation than that of U-NCS. Chemical species and the coordination number of U$$^{rm IV}$$ in water, in organic solutions, and in an IL could be thoroughly different, resulting in a variety of spectra.

論文

Time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy combined with parallel factor analysis; A Robust speciation technique for UO$$_{2}$$$$^{2+}$$

斉藤 拓巳; 青柳 登; 木村 貴海

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1129 - 1132, 2015/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:22.72(Chemistry, Analytical)

時間分解型レーザ蛍光法(TRLFS)は蛍光性イオンの化学種分布評価に有用な分析手法であり、その化学種弁別能はマルチモード因子分析の一種であるPARAFACと組み合わせることで、さらに向上する。本研究では、ケイ酸存在下でのウラニルの化学種分布の評価をTRLFSとPARAFACを組合せて行うことで、ウラニルへの同手法の適用性を示した。異なるケイ酸濃度で測定した一連のTRLFSデータにPARAFACを適用することで、フリーのUO$$_{2}$$$$^{2+}$$, UO$$_{2}$$SiO(OH)$$_{3}$$$$^{+}$$, UO$$_{2}$$OH$$^{+}$$に対応する3つの蛍光成分が存在することが分かった。そして、それらの成分の濃度変化より、ウラニルとケイ酸の錯生成の安定度定数を決定した。

論文

アクチノイドの分離

木村 貴海

原子力・量子・核融合事典,3, p.52 - 55, 2014/12

大学学部学生や分野の異なる関係者を対象に、アクチノイドの分離化学全般を解説した。アクチノイドの分離に関する一般的な特徴と、超ウラン元素の発見及びその化学的・物理的性質の解明に中心的な役割を果たしてきた、沈殿・共沈法,イオン交換法及び溶媒抽出法の代表例を紹介した。

論文

Propagation of U(V)-reduction in the presence of U(IV) aggregate in a weakly acidic solution

北辻 章浩; 音部 治幹; 木村 貴海; 木原 壯林*

Electrochimica Acta, 141, p.6 - 12, 2014/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:93.74(Electrochemistry)

弱酸性溶液中でのU(VI)の電解還元過程を電気化学的、及び分光学的手法を用いて調べた。金マイクロ電極を用いてボルタンメトリー測定したところ、pH2.0から3.5の溶液中で、U(VI)からU(V)への可逆な一電子還元波と、U(V)の非可逆な還元波を観測した。金網電極を用いて、U(VI)からU(V)への還元が生じる電位で定電位差電解を行ったところ、U(IV)の凝集体が電極上及び溶液中に形成された。この凝集体は電解還元されたU(V)の不均化反応により生成すること、凝集体の生成により不均化反応速度が増大することを明らかにした。この反応により、U(VI)の定電位差電解は、電解の途中で急激に電流が増加する特異な挙動を示すことになる。電解により溶液中に形成されるU(IV)の凝集体をX線回折により分析したところ、結晶性の悪いUO$$_{2}$$であった。

論文

Effect of the central frames and substituents attached to N atoms on extraction ability of podand-type extractants

佐々木 祐二; 北辻 章浩; 須郷 由美; 津幡 靖宏; 鈴木 智也; 木村 貴海; 森田 泰治

Proceedings of 20th International Solvent Extraction Conference (ISEC 2014), p.431 - 435, 2014/09

ポダンド系を含む8種の異なる抽出剤を開発し、アクチノイド元素に対する分配比を比較した。抽出に関して化合物の中心骨格が大きく影響し、この中でジグリコールアミド(DGA)化合物が最も高い分配比を示した。加えて、DGA化合物の窒素原子に結合する置換基の効果について検討した。立体障害や水素結合などを持つような化合物によるアクチノイドの分配比は低いことが示唆された。

論文

時間分解蛍光分光法によるアクチノイドおよびランタノイドの溶液化学に関する研究

木村 貴海

放射化学, (29), p.26 - 33, 2014/04

2013年日本放射化学会賞・学会賞の受賞内容を紹介する。時間分解蛍光分光法は、発光イオンの高感度かつ高選択的な分析手段としてだけでなく、その構造および熱力学的な性質をも測定可能な用途の広い方法として、現在ではアクチノイド研究にとって重要な研究手段の一つとなっている。この方法が多用されるようになったのは、筆者が世界に先駆けて開発、確立した発光寿命測定によるCm, Amなどの3価イオンの内部水和数の決定法によるところが大きい。本解説では、3価アクチノイド・ランタノイドの水和研究、その固液界面・分離化学研究への応用、および6価ウランの状態分析と4価ウランの発光の発見まで、一連の研究について概説する。

論文

Development of extraction chromatographic adsorbent using alkylpyridinedicarboxyamides as extractant for separation of trivalent minor actinides from lanthanides; Stability and separation ability against nitric acid exposure and $$gamma$$-ray irradiation

有阪 真; 渡邉 雅之; 須郷 由美; 小林 久実子*; 金尾 修*; 木村 貴海

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(4), p.457 - 464, 2014/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.45(Nuclear Science & Technology)

3価アクチノイドとランタノイドの実用的な分離法の開発に向けて、ピリジンアミドを用いる抽出クロマト法を検討した。カラム分離操作中における硝酸接触や$$gamma$$線照射による吸着剤の性能低下は非常に小さいことが確かめられた。また、カラム分離の際の最適条件として溶離液は5M硝酸、溶離速度は0.1mL/minと決定した。

論文

Rapid collection of iron hydroxide for determination of Th isotopes in seawater

大久保 綾子; 小畑 元*; 間柄 正明; 木村 貴海; 小川 浩史*

Analytica Chimica Acta, 804, p.120 - 125, 2013/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:93.65(Chemistry, Analytical)

本研究では、海水中のトリウム同位体を、扇状磁場型-誘導結合プラズマ質量分析測定するために、ダイヤイオンCR-20キレート樹脂を用いて、水酸化鉄を迅速に回収する方法を開発した。海水中のトリウム同位体は水酸化鉄に共沈させ、この沈殿をキレート樹脂カラムに流した。キレート樹脂カラムにより、20-25mL/minの流速で$$^{232}$$Thを定量的に回収できた。この流速で計算すると、5Lの試料を3-4時間で処理することが可能である。

論文

New alkyl-pyridinedicarboxyamides as extractants for separation of trivalent minor actinides from fission products by extraction chromatography

有阪 真; 渡邉 雅之; 木村 貴海

Radiochimica Acta, 101(11), p.711 - 717, 2013/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:72.96(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

高レベル廃液から3価マイナーアクチノイドを分離するために、抽出クロマトグラフ法に適用する抽出剤アルキルピリジンジカルボキシアミド(R-PDA)を合成した。R-PDAをアンバーライトXAD樹脂上に担持することで吸着剤として用いた。調製した吸着剤は、3-5Mの高濃度硝酸条件下において、Am(III)及びEu(III)に対する適度な吸着性能と両者間の適度な分離性能を示した。硝酸との接触による吸着剤の劣化、すなわちR-PDAの吸着剤からの溶出は、R-PDAの側鎖アルキル基を長くすることにより抑制できることを明らかにした。また、Eu(III)の吸着平衡データをラングミュアー等温線モデルにより解析し、その吸着容量を24.2mg Eu/gと決定した。

論文

レーザー分光を用いたアクチノイドの状態分析

青柳 登; 斉藤 拓巳*; 木村 貴海

ぶんせき, 2013(9), p.536 - 542, 2013/09

この総説では、アクチノイドイオンや錯体の状態分析を、レーザー分光によって行なった最近の研究を取り上げる。章立ての構成は、(1)アクチノイド化合物の研究動向、(2)レーザー分光によるアクチノイド化学状態分析の原理、(3)レーザー分光によるアクチノイド化学分析の現状と進歩、(4)今後の展望、である。著者らが最近取り組んでいる、クライオスタット温度のウランの分光測定や、マルチモード因子分析を用いた解析の応用例を紹介する。レーザー分光の優位性が読み取れる内容である。

論文

Isotope dilution inductively coupled plasma mass spectrometry for determination of $$^{126}$$Sn content in spent nuclear fuel sample

浅井 志保; 利光 正章; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 篠原 伸夫; 伊奈川 潤; 奥村 啓介; 宝徳 忍; 木村 貴海; 鈴木 健介*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 50(6), p.556 - 562, 2013/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:46.51(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核種の1つである$$^{126}$$Snのインベントリ評価を目的として、ICP-MSによる$$^{126}$$Snの分析法を開発した。また、照射履歴の明確な使用済燃料溶解液を分析試料として、開発した$$^{126}$$Sn分析法の妥当性を検証するとともに、使用済燃料溶解液中の$$^{126}$$Sn存在量及び共存するスズ同位体の同位体比を算出した。ICP-MS測定の前処理法として、陰イオン交換法を採用し、$$^{126}$$Snの主要な測定妨害核種$$^{126}$$Teや、高放射性の成分Sr, Y, Cs、及びBaを分離除去した。陰イオン交換樹脂に吸着したスズは、1M HNO$$_{3}$$によって定量的に溶出した。得られたスズ溶出液中のスズの同位体比は、ICP-MSによって精度よく測定され、また、国内初の$$^{126}$$Sn実測値が得られた。さらに、スズ同位体比は燃焼計算コードORIGEN2による計算値ともよく一致したことから、ORIGEN2による計算の信頼性を確認できた。

論文

The Use of solution nebulization ICP-MS combined with particle screening and micro-sampling for analysis of individual uranium-bearing particles

江坂 文孝; 間柄 正明; 木村 貴海

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 28(5), p.682 - 688, 2013/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:41.65(Chemistry, Analytical)

本研究では、誘導結合プラズマ質量分析(ICPMS)を単一ウラン粒子の同位体比分析に用いる方法を開発した。ここで、フィッショントラック(FT)法と自動粒子測定(APM)を粒子スクリーニング法として用い、ICP-MSと組合せた。FT法を用いた場合、粒径1.2-2.4$$mu$$mの標準ウラン粒子に対して認証値とよく一致した結果が得られた。また、実際の環境試料の分析を行った結果、$$^{235}$$U/$$^{238}$$U同位体比は0.0246-0.0376であった。一方、APMを用いた場合は、$$^{235}$$U/$$^{238}$$U同位体比は0.0259-0.0432であった。この結果から、高い濃縮度を有するウラン粒子の選択的分析には、APM-ICP-MS法が優れていることが示された。

論文

環境試料中の単一核物質含有微粒子の分析

江坂 文孝; 間柄 正明; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 木村 貴海

表面科学, 34(3), p.125 - 130, 2013/03

環境試料中の核物質を含む個々の微粒子の分析は、その起源を知るうえで重要な情報を与える。本稿では、ウランやプルトニウムなどの核物質を含む粒子の分析法について述べる。われわれは、環境試料中の核物質含有粒子を検知する方法として、X線検出器を備えた電子顕微鏡,固体飛跡検出器,二次イオン質量分析を用いた。さらに、それら検知した粒子に対して、二次イオン質量分析,表面電離質量分析,誘導結合プラズマ質量分析により同位体比測定を行った。これら各方法の相補的な利用は、個々の粒子の迅速、精確な分析のうえで非常に有効である。

論文

Hydrogen production in $$gamma$$ radiolysis of the mixture of mordenite and seawater

熊谷 友多; 木村 敦; 田口 光正; 永石 隆二; 山岸 功; 木村 貴海

Journal of Nuclear Science and Technology, 50(2), p.130 - 138, 2013/02

AA2012-0798.pdf:0.36MB

 被引用回数:13 パーセンタイル:15.14(Nuclear Science & Technology)

Hydrogen production by $$gamma$$-radiolysis of the mixture of mordenite, a zeolite mineral, and seawater was studied in order to provide basic points of view for the influences of zeolite minerals, of the salts in seawater, and of rise in temperature on the hydrogen production by the radiolysis of water. These influences are required to be considered in the evaluation of the hydrogen production from residual water in the waste zeolite adsorbents generated in Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station. As the influence of the mordenite, an additional production of hydrogen besides the hydrogen production by the radiolysis of water was observed. The additional hydrogen can be interpreted as the hydrogen production induced by the absorbed energy of the mordenite at the yield of 2.3 $$times$$10$$^{-8}$$ mol/J. The influence of the salts was observed as increase of the hydrogen production. The influence of the salts can be attributed to the reactions of bromide and chloride ions inhibiting the reaction of hydrogen with hydroxyl radical. The influence of the rise in temperature was not significantly observed up to 60 $$^{circ}$$C in the mixture with seawater. The results show that the additional production of hydrogen due to the mordenite had little temperature dependence.

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