圧縮ベントナイト中のイオンの拡散に関する研究

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大橋 弘士*; 佐藤 正和*; 小崎 完*

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高レベル放射性廃棄物の地層処分のための基礎研究として、圧縮ベントナイト中のイオンの拡散に関する研究を行った。圧密し水で飽和したNa型モンモリロナイト試料の底面間隔をX線回析によって求めた。乾燥密度1.01.3Mgm-3の試料では層間に3水分子層のみが、乾燥密度1.6Mgm-3以上の試料では層間に2水分子層のみが認められたのに対し、乾燥密度1.4および1.5Mgm-3の試料では層間に2および3水分子層の両方が認められた。また、乾燥密度0.9Mgm-3以下の試料では、3水分子以下の層間は認められなかった。一方、試料の含水率から平均の層間距離を推定し、X線回析によって求めた値と比較した。その結果、低乾燥密度では層間に3水分子層以上の水を含んだ比較的大きな空間あるいは細孔が存在しうるのに対し、高乾燥密度ではほとんどの水が層間にあると考えられた。Na+、Sr2+、Cs+、Cl-イオンの見かけの拡散係数を決定した。細孔拡散モデルに従って、得られたCl-イオンの見かけの拡散係数からモンモリナイト試料の形状因子を、Na+、Sr2+、Cs+イオンの見かけの拡散係数から収着係数をそれぞれ求めた。各イオンの収着係数は異なった乾燥密度依存性を示し、この原因として間隙水中以外の拡散の寄与が考えられた。見かけの拡散係数の温度依存性より求めた拡散の活性化エネルギーは、各イオンとも高乾燥密度試料において低乾燥密度試料より大きな値を示すとともに、一部を除いて自由水中のイオンの拡散の活性化エネルギーと異なった値となった。また、それらの乾燥密度依存性は、乾燥密度1.4Mgm-3を境に差が認められた。このような活性化エネルギーの変化は、間隙水中のイオン濃度の変化、収着エネルギーの変化では説明できないものであり、乾燥密度の増加とともに拡散プロセスが変化していることに起因する可能性が高いと考えられる。特に、高乾燥密度試料中の陽イオンの拡散では、細孔拡散よりはモンモリロナイト外表面あるいは層間の拡散が支配的であることが強く示唆された。

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