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地層処分場におけるガスの拡散・移行に関する検討

A Preliminary assessment of gas diffusion and migration

棚井 憲治; 佐藤 治夫; 村上 文啓*; 井上 雅弘*

Tanai, Kenji; Sato, Haruo; not registered; not registered

高レベル放射性廃棄物の地層処分における人工バリア候補材料の一つである炭素鋼オーバーパックから発生した水素の緩衝材中の移動特性と水素ガスが及ぼす影響について検討するため、緩衝材の候補材料であるベントナイト単一材料および30wt%ケイ砂混合材料を対象とした溶存水素の拡散試験およびガス移行試験を実施し、基本データの取得およびガス移行メカニズムの把握を行った。また、これらの試験により得られたデータに基づいて拡散およびガス移行それぞれに関わる解析的検討を実施した。溶存水素の拡散試験結果から、ケイ砂混合系(ケイ砂混合率30wt%,乾燥密度1.6Mgm-3)での拡散係数は、10-11m2s-1$$sim$$10-10m2s-1の範囲にあり、諸外国の試験結果の範囲とほぼ一致していた。また、拡散係数は、乾燥密度1.6Mgm-3に比べて1.8Mgm-3の値がやや小さく、また、25$$^{circ}C$$に比べて60$$^{circ}C$$の時の値の方がやや大きい傾向を示した。ガス移行試験においては、ベントナイト単一材料で乾燥密度1.8Mgm-3の場合におけるガス有効浸透率は、10-21$$sim$$10-20m2程度であり、30wt%ケイ砂混合系で乾燥密度1.6Mgm-3の場合10-17m2程度である。また、ガスがベントナイトを透気するための破過圧力は乾燥密度に比例して大きくなる傾向にあるとともに、膨潤応力にほぼ比例しており、その値はおおむね膨潤応力程度と推定された。さらに、繰り返し試験結果から、ガスの移行によって緩衝材中に生成される移行経路は、ベントナイトの自己シール性によって修復されることがわかった。溶存水素の拡散解析の結果からは、炭素鋼オーバーパックの腐食速度を5$$mu$$my-1,溶存水素の拡散係数を2x10-11m2s-1とした場合、水素発生開始から1万年後にはオーバーパックと緩衝材の界面にガス発生量の81%程度が蓄積するとともに、その蓄積圧力は16MPa程度であることがわかった。一方、ガス移行解析では、発生した水素ガスのほぼ全量が周辺岩盤に移動するとともに、間隙圧力への寄与は小さく、かつ、緩衝材中の間隙水の排出量も30年以降ほぼゼロに近い値となることがわかった。これらより緩衝材や岩盤の構造力学的安定性や核種移行に影響を与えないことが示された。

In the anaerobic environment in the deep underground water, carbon-steel overpack corrodes and generates molecular hydrogen. It is conceivable that this hydrogen either dissolves into the porewater of the buffer and migrates through the buffer. If the rate of aqueous diffusion of hydlogen is too low compared to the rate of hydrogen generation, the concentration of hydrogen at the overpack surface will increase until a solubility limit is attained and a free hydrogen gas phase forms. It is possible that the pressure in this accumulating gas phase will increase, affecting the stability of the buffer or the surrounding rock mass. There is also a concern of possible effects on nuclide migration, as it is also conceivable that the flow of gas could push out radionuclide-bearing porewater in the buffer when it floes through the buffer. As such, experimental and analytical study must be carried out on such phenomenon to evaluate such potential phenomena. (1)Diffusion experiment of dissolved hydrogen. According to the test result concerning the effective diffusion coefficient of the dissolved hydrogen in buffer material, the effective diffusion coefficient of reference buffer material (70wt% bentonite + 30wt% sand mixture, dry density 1.6Mg m$$^{-3}$$) ranges from 10$$^{-10}$$ m$$^{2}$$ s$$^{-1}$$ to 10$$^{-11}$$ m$$^{2}$$s$$^{-1}$$. The value of the effective diffusion coefficient measured for a dry density of 1.8 Mg m$$^{-3}$$ is slightly smaller than the value in that for a dry density 1.6 Mg m$$^{-3}$$. And the effective diffusion coefficient at 60$$^{circ}$$C tends to have slightly larger value than that at 25$$^{circ}$$C. Test results from the foreign countries show the diffusion coefficient in the range between 10$$^{-9}$$ m$$^{2}$$s$$^{-1}$$ to 10$$^{-12}$$m$$^{2}$$s$$^{-1}$$. Basically, these test results reported here are in the same range as these other results. (2)Gas permeability. Studies of the gas permeabinty of buffer material have been carried out by Pusch et al., Volckaert ...

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