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長寿命核中性子捕獲断面積決定に必要な即発$$gamma$$線放出率の測定(先行基礎工学研究に関する共同研究報告書)

Measurements of Prompt Gamma-Ray Emission Probabilities for Determinations of Neutron Capture Cross Sections of Long Life Nuclides

宮崎 格*; 清水 俊明*; 柴田 理尋*; 河出 清*; 古高 和禎; 中村 詔司; 坂根 仁

Miyazaki, Itaru*; Shimizu, Toshiaki*; Shibata, Michihiro*; Kawade, Kiyoshi*; Furutaka, Kazuyoshi; Nakamura, Shoji; Sakane, Hitoshi

半減期が数万年に及ぶ長寿命の核分裂生成物(LLFP)を短寿命化させる核変換技術の開発には中性子捕獲反応の精度の良い断面積データが必要である。しかし、放射性核種の中には、放射化法では測定できないか、あるいは極めて測定の難しいものがある。即発$$gamma$$線を用いた断面積測定ならその問題の解決を期待できる。そこで、本研究では即発$$gamma$$線を測定するのに必要な10MeVまでの高エネルギー$$gamma$$線の放出率の標準となる$$^{14}$$N(n,$$gamma$$)$$^{15}$$N 反応の測定と即発$$gamma$$線を用いた捕獲断面積測定手法の開発を目的とする。そのために以下の三つの研究を行った。京都大学原子炉実験所のB-4スーパーミラー中性子導管(B-4孔)にて熱中性子照射測定実験を行った。バランス法とシミュレーション計算を援用したゲルマニウム検出器の効率曲線表現法の開発により、$$^{14}$$N (n, $$gamma$$)$$^{15}$$N 反応で放出される主要な即発$$gamma$$線の放出率を精度0.2-0.9%で決定した。また、$$^{23}$$Na ,$$^{27}$$Al ,$$^{51}$$V ,$$^{55}$$Mn ,$$^{59}$$Co ,$$^{64}$$Ni ,$$^{65}$$Cu ,$$^{141}$$Pr ,$$^{186}$$W ,$$^{197}$$Au の10核種について、即発$$gamma$$線とb壊変$$gamma$$線を用いた断面積測定値を比較した。それにより報告されている即発$$gamma$$線の放出率が系統的にずれており、過去のデータを測定した際の検出効率がずれていた可能性があることがわかった。$$^{104}$$Pd (n, $$gamma$$)$$^{105}$$Pd 反応断面積の測定を行った。$$^{107}$$Pd は放射性廃棄物中に含まれるLLFPであり、その核変換を考える際には同位体として混ざっている$$^{104}$$Pd の断面積も重要である。断面積の下限値を精度6%で決定した。また報告されている$$^{105}$$Pd 周辺の核データから、核構造の類似性に着目して上限値を推定する方法を検討した。放出率の下限値を安全サイドで79%小さい値に見積もった。それに伴い断面積の上限値は27%大きな値になる。

Accurate cross section data for the neutron capture of long-lived fission products (LLFP) are needed for developing a nuclear transmutation technology which reduces radioactive wastes by transmuting nuclides that have half-lives of as long as a few million years to other nuclides that have much shorter half-lives. There are some nuclides, whose cross sections cannot be measured in activation method. Utilization of prompt gamma-rays is expected to solve this problem. The aim of present study was twofold: (i) to measure emission probabilities of the high energy gamma-ray, up to 10MeV, emitted from$$^{14}$$N(n, gamma)$$^{15}$$N reaction, which are usually used as standards, in order to improve their accuracies and (ii) to develop a measurement method for neutron capture cross sections by using prompt gamma-rays. Emission probabilities of principal prompt gamma-rays from$$^{14}$$N(n, gamma)$$^{15}$$N reaction were determined with 0.2-0.9% errors. For ten nuclides,$$^{23}$$Na,$$^{27}$$Al,$$^{51V,sup}$$55 Mn,$$^{64}$$Ni,$$^{65}$$Cu,$$^{141}$$Pr,$$^{186}$$W, and$$^{197Au,}$$capture cross sections were measured by using prompt gamma-rays and gamma-rays following b-decay. By comparing both cross section values, it was found that emission probabilities of prompt gamma-rays reported in the literatures were systematically larger than those inferred from the cross sections that were determined in activation methods. The cross section of a$$^{104}$$Pd (n, gamma)$$^{105}$$Pd reaction at thermal energy was measured. Considering transmutation of the nuclide, the cross section of$$^{104}$$Pd(n, gamma), which is an isotope of palladium, is also necessary. A lower limit of the cross section was determined with 6% accuracy. Additionally, a method of estimating an upper limit was examined by noting similarity of nuclear structures to the neighboring nuclides. It was estimated that the observed lower limit of emission probabilities correspond to 79% of the cross section.

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