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凝灰岩中のCO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$, I$$^{-}$$の拡散挙動に及ぼすNaNO$$_{3}$$の影響

The Effect of NaNO$$_{3}$$on Diffusion of CO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$and I$$^{-}$$ Ions in Tuff

石寺 孝充 ; 佐藤 治夫

Ishidera, Takamitsu; Sato, Haruo

TRU廃棄物処分においては,評価上重要な核種である$$^{14}$$C,$$^{36}$$Cl,$$^{129}$$Iの核種移行データが必要である。また,TRU廃棄物処分に特有の現象として,廃棄体からの硝酸ナトリウム(NaNO$$_{3}$$)の溶解や,セメント系材料の溶解による地下水の高pH化があげられる。よって本研究では,我が国の代表的な凝灰岩の一つである栃木県大谷産の凝灰岩を用いてCO$$_{3}$$$$^{2-}$$,Cl$$^{-}$$及びI$$^{-}$$の透過拡散試験を実施し,実効拡散係数(De)に及ぼすNaNO$$_{3}$$の影響を調べた。また,凝灰岩中の拡散挙動を詳細に調べるために,HDO及びHTOを用いた試験を行うとともに,試験終了後には,凝灰岩試料の変質を調べるため,XRD測定,SEM観察,EPMA観察を行った。その結果,CO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$, I$$^{-}$$のDeは10$$^{-12}$$$$sim$$10$$^{-11}$$m$$^{2}$$/s程度の値が得られ,NaNO$$_{3}$$濃度の増加とともに低下する傾向が見られた。HDO及びHTOのDeもNaNO$$_{3}$$濃度の増加に伴って低下する傾向が見られた。試験溶液による凝灰岩試料の変質は観察されなかったことから,Deの低下は凝灰岩試料の構造変化によるものではなく,これらのイオンの自由水中の拡散係数の低下によるものと考えられた。また,CO$$_{3}$$$$^{2-}$$の見かけの拡散係数(Da)及びNaNO$$_{3}$$濃度5mol/dm$$^{3}$$の条件におけるCl$$^{-}$$のDaは他のイオンのDaに比べて小さな値が得られ,凝灰岩試料中に保持されている可能性が考えられた。

The migration data of$$^{14}$$C,$$^{36}$$Cl and$$^{129}$$I nuclides are required for safety assessment of TRU waste disposal. The specific phenomena for TRU waste disposal such as the influence of NaNO$$_{3}$$concentration and the hyper alkaline groundwater due to degradation of cementitious materials should be considered for reliable safety assessment. In this study, the effective diffusion coefficient (De) for CO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$and I$$^{-}$$ions in tuff were determined with various NaNO$$_{3}$$ concentrations under hyper alkaline condition. The obtained De values for CO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$and I$$^{-}$$ions were on the order of 10$$^{-12}$$-10$$^{-11}$$m$$^{2}$$/s and decreased with increasing NaNO3 concentration. The De values for HDO and HTO were also decreased with increasing NaNO$$_{3}$$ concentration. Because the degradation of tuff samples was not observed by X-Ray diffractometry, SEM and EPMA, the decreases in the De values were considered to be due to the decreases in the diffusivities in free water. The apparent diffusion coefficient (Da) values for Cl$$^{-}$$ion with 5mol/dm$$^{3}$$ NaNO$$_{3}$$concentration and for CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ion were lower than those of the other conditions. These low Da values suggested retardation in tuff samples.

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