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報告書

Development of JAEA sorption database (JAEA-SDB); Update of sorption/QA data in FY2024

杉浦 佑樹; 陶山 忠宏*; 石寺 孝充

JAEA-Data/Code 2025-004, 48 Pages, 2025/11

JAEA-Data-Code-2025-004.pdf:1.34MB

放射性廃棄物地層処分の性能評価において、緩衝材(ベントナイト)、岩石、およびセメント系材料中での放射性核種の収着現象は、その移行遅延を支配する重要な現象の一つである。収着現象の理解と、信頼性の高い収着データを集約したデータベースおよび現象論的モデル/評価手法の開発は、性能評価において様々な地球化学条件を考慮して信頼性の高い核種移行パラメータ設定を行うにあたって重要となる。日本原子力研究開発機構では、ベントナイト、岩石とその構成鉱物、およびセメント系材料を対象として、収着パラメータに関するデータベース開発を進めている。この収着データベース(SDB)は、第2次取りまとめを契機として最初のデータベースを整備し、ホームページでの公開を行ってきた。さらに、今後の性能評価におけるニーズへ対応するため、データベースに含まれるデータの信頼度評価、および実際の地質環境に対するパラメータ設定におけるデータベースの適用等に着目し、データベースの改良・更新を継続的に実施してきた。今回、性能評価における収着分配係数(K$$_{rm d}$$)設定のための統合的手法の構築の基礎として、収着データベース(JAEA-SDB)のデータ拡充を行った。本報告では、はじめにJAEA-SDBのデータベースの構造と内容の概要を説明したうえで、幅広く文献収集を行ったK$$_{rm d}$$データと信頼度情報の拡充について報告する。今回の更新において、73の文献から7,670点のK$$_{rm d}$$データとその信頼度情報が追加され、JAEA-SDBに含まれるK$$_{rm d}$$データは86,000点以上となった。加えて、JAEA-SDBにすでに収録されているK$$_{rm d}$$データで信頼度評価が行われていなかったものに対して信頼度評価を行った。最新のK$$_{rm d}$$データを取り込むとともにすべてのK$$_{rm d}$$データに信頼度が付与されたことで、今後の性能評価における収着パラメータ設定に向けた基盤情報としてのJAEA-SDBの信頼性を向上することができた。

論文

サイト調査を反映した核種移行パラメータ設定の方法論の検討及びデータ拡充

小池 彩華*; 上野 吹佳*; 石寺 孝充; 岩田 孟; 深津 勇太; 種市 やよい; 野中 麻衣

NUMO-TR-25-03; 技術開発成果概要2024, p.124 - 126, 2025/10

地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2024年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」で2024年度に実施したサイト調査を反映した核種移行パラメータ設定の方法論の検討及びデータ拡充に関する成果についての概要をまとめたものである。

論文

ベントナイトコロイド影響評価に用いるデータ取得

松原 竜太*; 石寺 孝充; 江口 綾乃

NUMO-TR-25-03; 技術開発成果概要2024, p.83 - 88, 2025/10

地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2024年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」で2024年度に実施したベントナイトコロイド影響評価に用いるデータ取得に関する成果についての概要をまとめたものである。

論文

Diffusion of Cs$$^{+}$$, I$$^{-}$$ and HDO onto pre-Neogene sedimentary rocks

Hou, L.*; 深津 勇太; 岡本 駿一*; 戸田 賀奈子*; 中田 弘太郎*; 野原 慎太郎*; 石寺 孝充; 斉藤 拓巳*

Journal of Nuclear Science and Technology, 14 Pages, 2025/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:73.02(Nuclear Science & Technology)

This study investigates the diffusion behaviors of Cs$$^{+}$$, I$$^{-}$$, and HDO in a pre-Neogene sedimentary rock as a potential host rock for high-level radioactive waste (HLW) disposal in Japan. Through-diffusion experiments were conducted to reveal distinct patterns in their breakthrough curves. Cs$$^{+}$$ exhibited the fastest diffusion among the tracers, significantly influenced by fractures, surface diffusion mechanisms, and aragonite formation. In contrast, the anion exclusion effect notably hindered the diffusion behavior of I$$^{-}$$. The results highlight the diverse diffusion and retardation properties of pre-Neogene sedimentary rocks, showing that the effective diffusion coefficient of HDO is more similar to that of crystalline rocks. These findings contribute to the understanding of the suitability of pre-Neogene sedimentary rocks as a potential natural barrier for HLW repositories.

論文

ベントナイトコロイド影響評価に用いるデータ取得

松原 竜太*; 浜本 貴史*; 石寺 孝充

NUMO-TR-24-03; 技術開発成果概要2023, p.65 - 70, 2024/10

地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2023年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」で2023年度に実施したベントナイトコロイド影響評価に用いるデータ取得に関する成果についての概要をまとめたものである。

論文

サイト調査を反映した核種移行パラメータ設定の方法論の検討及びデータ拡充

浜本 貴史*; 小池 彩華*; 石寺 孝充; 岩田 孟; 深津 勇太; 種市 やよい

NUMO-TR-24-03; 技術開発成果概要2023, p.85 - 86, 2024/10

地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2023年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」で2023年度に実施したサイト調査を反映した核種移行パラメータ設定の方法論の検討及びデータ拡充に関する成果についての概要をまとめたものである。

論文

Trivalent lanthanide sorption onto illite in the presence of carbonate; A Study combining thermodynamic sorption modeling, time-resolved laser fluorescence spectroscopy, and parallel factor analysis

杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 青柳 登; Mei, H.; 斉藤 拓巳*; 舘 幸男

Applied Clay Science, 258, p.107476_1 - 107476_10, 2024/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.81(Chemistry, Physical)

This study performed batch sorption experiments using Eu and Sm as chemical analogs of trivalent actinides to evaluate their sorption behavior onto illite in the presence of dissolved inorganic carbon (DIC). The results were analyzed using a thermodynamic sorption model (TSM), which predicted that Eu/Sm forms ternary-surface complexes with carbonate ions. Time-resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS) measurements were performed to gather information on the chemical forms of sorbed Eu on illite. Parallel factor analysis (PARAFAC) of the TRLFS data indicated the presence of two Eu chemical species. The pH dependence of the chemical species was consistent with that of the surface species predicted by TSM. The dominant chemical species in the presence of carbonate was inferred to be coordinating carbonate ions based on the fluorescence lifetime, supporting the validity of the TSM.

論文

Evaluation of thermodynamic model of Pd(II) complex formation with isosaccharinic acid

紀室 辰伍; 種市 やよい; 岩田 孟; 石寺 孝充; 北村 暁; 舘 幸男; 田中 武流*; 平野 佳奈*; 檜枝 愛美*; 宮部 俊輔*; et al.

Journal of Solution Chemistry, 53(6), p.854 - 868, 2024/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)

Palladium is one of the selected radionuclides in the safety assessment of the disposal of radioactive waste. Although isosaccharinic acid (ISA) forms strong complexes with many elements and enhances element solubility, the thermodynamic evaluation of the complex of Pd with ISA has not been conducted. In this study, the solubility of Pd(OH)$$_{2}$$ at pH 8.5 - 12.5 in the presence of ISA was investigated under inert gas (N$$_{2}$$) atmosphere. Furthermore, the coordination state of aqueous Pd and ISA was investigated by X-ray absorption and Fourie transform infrared spectroscopy, respectively. According to experimental results, the chemical form of the Pd-ISA complex depends on the solution pH; specifically, the number of involved OH$$^{-}$$ ions in the complex should be changed. The thermodynamic model and conditional equilibrium constants of the Pd-ISA complex were estimated by slope analyses of solubility experiments at different pH levels and ionic strengths based on the specific ion interaction theory. Hence, the impact of complexation with ISA on Pd(II) solubility under disposal conditions could be quantified using the proposed thermodynamic models in this study.

論文

オーバーパック及びセメントとの相互作用による緩衝材の長期変質挙動の研究

浜本 貴史*; 石寺 孝充; 笹本 広

NUMO-TR-24-01; 技術開発成果概要2022, p.87 - 90, 2024/05

地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2022年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」で2022年度に実施したオーバーパック及びセメントとの相互作用による緩衝材の長期変質挙動の研究に関する成果についての概要をまとめたものである。

論文

ベントナイトコロイド影響評価に関する研究

松原 竜太*; 浜本 貴史*; 石寺 孝充

NUMO-TR-24-01; 技術開発成果概要2022, p.91 - 94, 2024/05

地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2022年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」で2022年度に実施したベントナイトコロイド影響評価研究に関する成果についての概要をまとめたものである。

論文

サイト調査を反映した核種移行パラメータ設定の方法論の検討及びデータの拡充

浜本 貴史*; 石寺 孝充; 舘 幸男

NUMO-TR-24-01; 技術開発成果概要2022, p.102 - 103, 2024/05

地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2022年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」で2022年度に実施したサイト調査を反映した核種移行パラメータ設定の方法論の検討及びデータの拡充に関する成果についての概要をまとめたものである。

論文

A Raman spectroscopy study of bicarbonate effects on UO$$_{2+x}$$

McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 紀室 辰伍; 石寺 孝充

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:33.46(Nuclear Science & Technology)

Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO$$_{2+x}$$ surface oxide of UO$$_{2}$$ pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO$$_{2}$$ lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO$$_{2+x}$$ oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO$$_{2}$$$$^{2+}$$ and UO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$) leading to different rates of reduction and precipitation.

論文

Sorption of Sn and Nb on montmorillonite at neutral to alkaline pH

石寺 孝充; 岡崎 充宏*; 山田 良英*; 戸村 努*; 澁谷 早苗*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.536 - 546, 2023/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:34.65(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物の地層処分においては、評価対象核種の収着分配係数を適切に設定することが必要である。特に、収着分配係数が低下する可能性のある条件においては、収着分配係数の実測値を拡充し、設定値の信頼性を向上させる必要がある。本研究では、セメント材料の溶出や炭素鋼材料の腐食によって生じうる高pH条件を考慮し、Sn及びNbのモンモリロナイトに対する収着試験を実施して収着分配係数のpH依存性を取得した。その結果、pHの上昇に伴って収着分配係数が低下するものの、pH11からpH12程度まで実測値を取得することが可能であった。また、得られた収着分配係数のpH依存性に対して収着モデルを適用して解析を行い、モンモリロナイトへのSnの収着には2種類、Nbの収着には1種類の収着サイトへの収着を考慮することにより、得られた収着分配係数を説明することが可能であることがわかった。

論文

ベントナイトコロイドによる核種移行に関する評価モデルの高度化

浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 石寺 孝充

NUMO-TR-22-02; 技術開発成果概要2021, p.58 - 61, 2023/03

地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2021年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」において2021年度に実施した「ベントナイトコロイドによる核種移行への影響評価モデルの高度化」に関する成果の概要を取りまとめたものである。

論文

オーバーパック及びセメントとの相互作用による緩衝材の長期変質挙動の研究

市川 希*; 浜本 貴史*; 石寺 孝充; 笹本 広

NUMO-TR-22-02; 技術開発成果概要2021, p.55 - 57, 2023/03

地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2021年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」において2021年度に実施した「オーバーパック/セメントと緩衝材との相互作用による長期変質挙動の研究」に関する成果の概要を取りまとめたものである。

論文

サイト調査を反映した核種移行パラメータ設定の方法論の検討及びデータの拡充

浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 石寺 孝充; 舘 幸男

NUMO-TR-22-02; 技術開発成果概要2021, p.88 - 89, 2023/03

地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2021年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」において2021年度に実施した「サイト調査を反映した核種移行パラメータ設定の方法論の検討及びデータの拡充」に関する成果の概要を取りまとめたものである。

論文

平城宮・京出土鉄製遺物の腐食に及ぼす埋蔵環境の影響; 埋蔵時における鉄製遺物内部への塩化物塩集積に関する検討

柳田 明進*; 浦 蓉子*; 三ツ井 誠一郎; 石寺 孝充; 川喜田 竜平

奈良文化財研究所創立70周年記念論文集; 文化財論叢,5, p.843 - 856, 2023/03

鉄製遺物内部への塩化物塩の集積の有無とその要因を検討するため、平城宮・京より出土した3点の鉄製遺物に対して、蛍光X線分析による元素マップ、微小部X線回折分析、X線CTによる非破壊分析を実施した。さらに、既報の平城宮跡の環境調査結果に基づき、鉄製遺物の埋蔵環境を推定した。その結果、3点は、(1)酸化的な環境に埋没していたと推定され、針鉄鉱/磁鉄鉱の腐食層を有し、内部に赤金鉱が生成した鉄製遺物、(2)酸化的な環境に埋没していたと推定され、内部の金属鉄が溶出し、針鉄鉱のみの腐食層が形成された鉄製遺物、(3)還元的な環境に埋没していたと推定され、菱鉄鉱を含む腐食層が形成された鉄製遺物、であることが認められた。このうち、塩化物塩の集積が確認された鉄製遺物は(1)のみであった。平城宮跡の水質観測孔におけるCl$$^{-}$$濃度は観測点によって顕著な差異は認められないことから、Cl$$^{-}$$濃度以外の環境因子が塩化物塩の集積に影響を及ぼしていることが認められた。塩化物塩の集積は、針鉄鉱/磁鉄鉱からなる腐食層が形成されたことでアノードとカソードが分離し、局部腐食が生じたことが要因である可能性が考えられた。

論文

Selenide [Se(-II)] immobilization in anoxic, Fe(II)-rich environments; Coprecipitation and behavior during phase transformations

Francisco, P. C. M.; 松村 大樹; 菊池 亮佑*; 石寺 孝充; 舘 幸男

Environmental Science & Technology, 56(5), p.3011 - 3020, 2022/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:8.84(Engineering, Environmental)

The radionuclide selenium-79 (Se-79) is predicted to be a key contributor to the long-term radiologic hazards associated with geological high-level waste (HLW) repositories, hence its release is of pertinent concern in the safety assessment of repositories. In this study, we examined the immobilization mechanisms of Se(-II)-prevalent under anoxic and reducing repository conditions-during interaction with aqueous Fe(II) and freshly precipitated Fe(OH)$$_{2}$$ at circumneutral and alkaline conditions, respectively, its response to changes in pH, and its behavior during aging at 90$$^{circ}$$C. Using microscopic and spectroscopic techniques, we observed that Se(-II) was readily immobilized via iron selenide precipitation regardless of whether Se(-II) reacts with aqueous species or solid phases and that modifying the pH following initial immobilization did not immediately remobilize Se(-II). These observations indicate that Se(-II) migration beyond the overpack can be effectively and rapidly retarded via interaction with Fe(II) species arising from overpack corrosion. Thermodynamic calculations, however, showed that at alkaline conditions, iron selenides immediately became metastable and will likely dissolve in the long term. Aging experiments at 90$$^{circ}$$C showed that Se(-II) can be completely retained via the crystallization of ferroselite at circumneutral conditions, while it will be largely remobilized at alkaline conditions. Our results show that Se(-II) mobility can be significantly influenced by its interactions with the corrosion products of the steel overpack and that these behaviors will have to be considered in repository safety assessments.

論文

Diffusion of acetic acid, butyric acid, and butanol in compacted montmorillonite

石寺 孝充

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.149 - 158, 2021/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.30(Chemistry, Analytical)

Effective diffusion coefficients (${it D$_{e}$}$) of acetic acid, butyric acid, and butanol in compacted montmorillonite were determined by through-diffusion experiments and compared with those of iodide and deuterated water. The difference in ${it D$_{e}$}$ values between acetic acid, butyric acid, and iodide could be attributed to the difference in their self-diffusion coefficient values, while this was not applicable to the ${it D$_{e}$}$ values determined for butanol and deuterated water. This result suggests that the ${it D$_{e}$}$ values of iodide can be converted to those of carboxylic acid and utilized for migration analysis of carbon-14 in the safety assessment of geological disposal.

論文

デンドリマーを用いた圧縮ベントナイト中のコロイドの拡散・ろ過挙動の評価手法の構築

遠藤 貴志*; 舘 幸男; 石寺 孝充; 寺島 元基

日本原子力学会和文論文誌, 20(1), p.9 - 22, 2021/03

デンドリマーを用いた圧縮ベントナイト中のコロイドの拡散・ろ過挙動の評価手法を構築した。サイズが5.7$$sim$$7.2nmのPAMAMデンドリマーコロイドの拡散・ろ過挙動を、塩濃度0.005$$sim$$0.5mol/L NaCl溶液で飽和させた乾燥密度0.8Mg/m$$^{3}$$のベントナイトを対象に、透過拡散試験によって調査した。得られた破過データと内部プロファイルから、デンドリマーコロイドの実効拡散係数とろ過率を導出した。取得された実効拡散係数は、塩濃度とともに増加する傾向を、ろ過率は逆に塩濃度とともに減少する傾向を確認した。これらの傾向は、先行研究で得られたイオンやコロイドの拡散データと整合するほか、塩濃度の変化に伴う間隙構造や静電的相互作用等から推定される傾向と一致するものであり、ここで構築したコロイドの拡散・ろ過挙動の有効性が確認された。

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