Spectrophotometric determination of plutonium in highly radioactive liquid waste of a reprocessing plant

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田口 茂郎 ; 駿河谷 直樹 ; 佐藤 宗一 ; 檜山 敏明

Taguchi, Shigeo; Surugaya, Naoki; Sato, Soichi; Hiyama, Toshiaki

東海再処理施設において,使用済み核燃料を再処理する際に発生する高放射性廃液中に含まれる,微量Pu(数十 数百mg L-1)の検認分析法として,Ndを内標準物質とした吸光光度法の適用について検討した。本法は,試料に内標準物質であるNd(III)を既知量添加した後,PuをPu(VI)に酸化し,Nd(III)とPu(VI)の吸光度比とモル吸光係数比の関係から,Pu濃度を算出するものである。高放射性廃液試料には残渣が含まれ,Puはその残渣と溶液中の両者に存在するため,硝酸とフッ化水素酸の混合溶液により残渣を溶解し,Puの全量を測定した。本法の妥当性を確認するため,同位体希釈質量分析法による比較分析を行った結果,両者の分析値は良好に一致した。また,Pu濃度が172mgL-1の高放射性廃液試料に対する評価として,相対拡張不確かさ(n=5)は8.9%(包含係数k=2.0)であり,定量下限は6.1mgL-1(10)であった。本法で用いるNdは,内標準物質として用いる他,測定装置の健全性を確認する指標としても活用できる。つまり, IAEAが供給したNdを測定し,測定結果と調製値を比較することで,装置の状態を確認することができ,独立検認性が高まる。さらに本法は,比較的迅速な測定が可能で保障措置上の適時性を確保できことから,東海再処理施設において査察側が行う高放射性廃液中のPuの検認分析法として適用された。

AA spectrophotometric determination of plutonium in highly radioactive liquid waste has been developed for safeguards verification analysis. The method offers reduced sample preparation and analysis time compared to isotope dilution mass spectrometry. It uses neodymium as an internal standard, which allows for determining an index for the authentication of the analytical scheme and the inspection procedure. The relative expanded uncertainty of the repeated analysis of plutonium (n = 5) was found to be 8.9 % (coverage factor k = 2) for a typical highly radioactive liquid waste sample (172 mg/L). The determination limit was calculated to be 6.1 mg/L (ten fold's the standard deviation). This method was validated through comparison experiments with isotope dilution mass spectrometry. The analytical results of plutonium in highly radioactive liquid waste using this method were in good agreement with those obtained using isotope dilution mass spectrometry. It is to be noted that the neodymium standard is intended to be provided by the International Atomic Energy Agency so that an inspector can check the instrument conditions as well as the analytical scheme. The proposed method was successfully applied to independent on-site safeguards analysis at the Tokai Reprocessing Plant.