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酒瀬川 英雄; 野村 光生; 澤山 兼吾; 中山 卓也; 矢板 由美*; 米川 仁*; 小林 登*; 有馬 立身*; 檜山 敏明*; 村田 栄一*
Progress in Nuclear Energy, 153, p.104396_1 - 104396_9, 2022/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)ウラン濃縮施設の使用済み遠心分離機を解体する際、解体部品のウラン汚染面のみを選択的に除去できる除染技術を開発することは重要である。これは適切な除染を通じて、解体部品を非放射性廃棄物として処分、もしくは、再利用するためである。これまでの研究により、ウラン汚染面を除去できる酸性電解水を利用した湿式除染技術を開発した。ただし、実用化のためにはさらなる技術の最適化は必要である。解体部品は、様々な運転履歴、七フッ化ヨウ素ガスを使用した不均一な系統除染の状況、そして、解体後の長期保管条件の変化により、ウラン汚染状態が異なるためである。本研究は遠心分離機の低炭素鋼製ケーシングからウラン汚染状態の異なる試料を採取して酸性電解水を利用した湿式除染を実施した。その結果、ウラン汚染面のみを効果的に除去することができ、最大20分間で放射能の目標値を下回った。実際の除染時間は解体部品の大きさや形状にも依存することになるが、この方法が遠心分離機のウラン汚染部品に対する除染技術として利用できることを明らかとした。
永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 菖蒲 康夫; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 松浦 治明*; 内山 孝文*; 岡田 往子*; 根津 篤*; et al.
JAEA-Research 2016-015, 52 Pages, 2016/11
JAEA-Research-2016-015.pdf:37.48MB
本研究は、資源エネルギー庁の次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」として、バナジウム(V)含有模擬廃棄物ガラスを対象に、放射光XAFS測定によりガラス原料に内包された廃棄物成分元素の局所構造を評価した。本研究で得られた成果を、以下に列挙する。(1)バナジウム(V)は、組成に関係なく比較的安定な4配位構造と考えられ、ガラス原料フリットではVがガラス相に存在する可能性が高い。(2)亜鉛(Zn), セリウム(Ce), ネオジム(Nd), ジルコニウム(Zr), モリブデン(Mo)はガラス相に存在し、Ce原子価はガラス組成によって3価と4価の割合に差が認められた。(3)ルテニウム(Ru)はガラス相からRuO
として析出し、ロジウム(Rh)は金属と酸化物が混在し、パラジウム(Pd)は金属として析出する。(4)高温XAFS測定を行ったZrとMoの結果、ガラス溶融状態におけるZr, Moの局所構造の秩序が低下する傾向を確認した。(5)ガラス溶融炉温度1200
Cの条件で、模擬廃棄物ガラスの高温XAFS測定を行い、今後、試料セルの形状等の最適化を図ることで、良質な局所構造データ取得が期待できる。
駒 義和; 芦田 敬; 目黒 義弘; 宮本 泰明; 佐々木 紀樹; 山岸 功; 亀尾 裕; 寺田 敦彦; 檜山 敏明; 小山 智造; et al.
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.736 - 743, 2013/09
東京電力福島第一原子力発電所の事故に伴い発生した廃棄物の管理に関して、原子力機構が進めている研究開発の成果を概観する。
Sabchevski, P.*; 出原 敏孝*; 石山 新太郎; 三好 憲雄*; 立川 俊明*
Journal of Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves, 34(1), p.71 - 87, 2013/01
被引用回数：14 パーセンタイル：59.39(Engineering, Electrical & Electronic)小型加速器駆動中性子照射装置とジャイロトロン装置からそれぞれ生成される中性子とテラヘルツ光を同時、併用した新しい癌治療法における量子ビーム融合化先進癌治療装置の概念についてそのフィージビリティスタディを行った。現在開発中の小型中性子照射装置並びにジャイロトン装置の設計データをもとにCADによる照射シミュレーションを行い、新しい癌治療法、すなわち量子ビーム融合化先進癌治療装置としての適合性並びに今後の開発課題について検討を行い、まとめた。
鈴木 雅秀; 西山 俊明*
保全学, 9(4), p.2 - 8, 2011/01
高経年化技術評価における課題と高経年化対策の充実に向けた今後の取り組みについて、総括的に解説する。高経年化技術評価は、実用炉規則により保安規定の認可事項とすることが義務付けられ、プラント運転開始後28年を経過する日から1年以内及び以降10年ごとに、実施することが要求されている。今後、プラントの運転が長くなり、PLM評価時期を迎えるプラントが増大していくことで審査対象プラントが輻輳する可能性がある。また、これまでのPLMでは、原子炉容器の照射脆化に代表される60年間の運転を仮定した予測評価を実施しているが、それらの予測法はこれまでの運転経験や研究成果等をベースに確立されていることから、今後も継続して最新知見を逐次反映しつつ、その予測法の高度化・高精度化を図っていくことが重要である。さらに、長期的な課題ではあるが、今後50年目のPLMの実施に向けて、評価の条件設定や技術的課題の抽出,検討等を着実に実施していく必要がある。これらに鑑み、より一層のより合理的な評価手法へと高度化していくことが今後の方向となる。
田口 茂郎; 山本 昌彦; 駿河谷 直樹; 黒沢 明; 檜山 敏明; 田中 龍彦*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 288(2), p.435 - 441, 2011/01
被引用回数：6 パーセンタイル：44.28(Chemistry, Analytical)A flow injection (FI)-based electrochemical detection system coupled to a solid-phase extraction column was developed for the determination of trace amounts of plutonium in liquid wastes from spent nuclear-fuel reprocessing plants. The relative standard deviation of ten analyses was 1.1% for a plutonium standard solution of 25 
g L
containing 0.05 g of Pu. The detection limit calculated from three-times the standard deviation was 0.82 g L (1.64 ng of Pu).
山本 昌彦; 石橋 篤; 永山 哲也; 駿河谷 直樹; 黒沢 明; 檜山 敏明
JAEA-Technology 2010-040, 28 Pages, 2010/12
JAEA-Technology-2010-040.pdf:0.97MB
プルトニウムは核燃料取扱施設の計量管理,保障措置において最も重要な元素であり、その分析には、高い精確さが求められる。そこで本研究では、プルトニウムの精密分析を目的として電位規制クーロメトリーを用いた、分析用標準物質の候補となるプルトニウム調製溶液の値付け分析及びその不確かさ評価を実施した。クーロメトリーの測定装置は、最新の国際規格であるISO12183:2005に準拠するように装置及び測定前処理条件を最適化した。プルトニウム金属標準物質NBL CRM-126から調製した測定試料を分析した結果、分析値と表示値の差は0.1%以下であり、相対標準偏差は0.05%(n=19)で良好にプルトニウムの測定ができることがわかった。また、MOX粉末から調製したプルトニウム溶液の分析値は15.5995
0.0036mgPu/gであり、ISO/BIPM-GUMに基づき本試料の不確かさを算出したところ、信頼区間がおよそ95%を示す包含係数k=2として計算した相対拡張不確かさは0.023%であった。クーロメトリーによる分析値は同位体希釈質量分析法による分析結果とも良好に一致し、MOX粉末から調製したプルトニウム溶液を精確に値付けすることができた。
田口 茂郎; 駿河谷 直樹; 黒沢 明; 檜山 敏明; 田中 龍彦*
分析化学, 59(11), p.1035 - 1041, 2010/11
被引用回数：1 パーセンタイル：3.7(Chemistry, Analytical)ボロンドープダイヤモンド電極を用いたストリッピングボルタンメトリーによる微量ウランの定量法を確立した。ウラン試料溶液(pH3)をキャリア溶液により、-2.5V vs. Ag/AgClを印加した電極表面に連続的に供給(流量0.10mL min)し前電解を行い、ウランを電極上に電析させた。試料溶液が電極上を完全に通過した後、キャリア溶液の送液を停止し、1.0V vs. Ag/AgClまで電位走査して溶出曲線を記録した。この溶出曲線の電流ピーク高さからウランを定量した。ウラン試料溶液を0.50mL導入した際、0ng mLから1270ng mLの範囲でウラン濃度と電流ピーク高さの間には良好な直線関係が得られ、127ng mLのウランを相対標準偏差5%程度で定量が可能であった。核燃料再処理廃液中のウランを固相抽出による分離後、本法による測定を試み、良好な結果を得た。
Hex-BTP/SiO-P resin駿河谷 直樹; 佐野 雄一; 山本 昌彦; 黒沢 明; 檜山 敏明
Nuclear Energy and the Environment; ACS Symposium Series 1046, p.131 - 139, 2010/10
Extraction chromatographic separation of the long-lived trivalent minor actinides, Am(III) and Cm(III), has been performed to study the potential application of 2,6-bis(5,6-di-iso-hexyl-1,2,4-triazin-3-yl)-pyridine (Hex-BTP) impregnated into the porous silica support coated with styrene-divinylbenzene (SiO-P). The adsorption and elution characteristics of Am(III) and Cm(III) in nitric acid media have been investigated under some acid conditions to separate them from lanthanides using a column packed with Hex-BTP/SiO-P resins. Depending on the concentration of nitric acid solution as well as aqueous flow rate, a certain condition allowed us to selectively recover the fractions containing Am(III) and Cm(III) in a feed sample solution derived from PUREX raffinate. The proposed separation procedure and extraction profiles will be discussed in this presentation.
田口 茂郎; 駿河谷 直樹; 黒沢 明; 檜山 敏明; 田中 龍彦*
分析化学, 58(10), p.901 - 907, 2009/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)試料を注入するだけの簡便な操作で核燃料再処理廃液中の微量ウランを迅速に定量できるオンライン固相抽出/電気化学検出システムを構築した。3M硝酸濃度に調整した試料を本システムに導入し、U/TEVA
樹脂を充填したカラムにウランを吸着捕集するとともに、共存元素を除去した。カラムに捕集したウランは、0.1M硝酸の通液により溶離し、フロー型電解セルに直接導入した。ウランの濃度は、U(VI)
U(V)の還元反応による電流値を連続的に記録し、その電流ピーク高さと濃度の関係から求めた。ウラン導入量2.5g(25g mLを0.10mL導入)に対する分析結果は2.50.025g(n=5)であり、両者は調製値と良好に一致した。また、バックグラウンド電流値の標準偏差の3倍から求めた検出限界は56ngであり、1試料あたりの分析時間は約5分であった。本法を核燃料再処理施設における低放射性廃液試料に適用するために、ウランの添加回収実験を実試料に対して行ったところ、その回収率は、92%
112%と良好な結果が得られた。
Srの簡易分析大沼 高志; 駿河谷 直樹; 檜山 敏明
分析化学, 58(7), p.633 - 638, 2009/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)共存元素の影響を排除する新たな補正式を誘導することにより、半減期の長い核種が共存しても、Srの分析が可能な液体シンチレーション計測法を確立した。一般にSrの分析は、Srと放射平衡にあるYの生成過程を追跡することにより行われている。本研究は、使用済核燃料の再処理施設で発生する高放射性廃液中に溶存するSrを簡易な前処理操作により分析するため、新たに誘導した補正式を用いて共存核種の影響を排除するとともに、誘導した式が正しいことを実験により確証するものである。本研究で誘導された計算式及び簡易な分離操作により、高放射性廃液試料中のSrを分析した結果、他元素が測定系に共存してもYの
線の測定値を補正することができ、Srの精確かつ簡易な定量が可能であることがわかった。本法によるSrの分析結果の相対標準偏差は3%以下であった。
岡野 正紀; 久野 剛彦; 根本 弘和*; 山田 敬二; 綿引 優; 檜山 敏明
Proceedings of INMM 50th Annual Meeting (CD-ROM), 9 Pages, 2009/07
東海再処理施設において、使用済燃料の溶解工程で生成する不溶解物質は、溶解液への同伴を防ぐため、パルスフィルターで除去される。不溶解物質を保持した使用済みのパルスフィルターは、高放射性固体廃棄物として処分されるが、パルスフィルターに捕集された不溶解物質中のPuを定量することは、より正確な計量管理を実行するうえで重要である。現在、燃料の被覆管(ハル)及びガラス固化体中のPuの定量には、Cmから生ずる中性子線を計測し、サンプルの測定データ及び燃焼計算コードから求めたPuとCmの比(Pu/Cm比)から、間接的にPu量を評価する非破壊分析法が適用されており、パルスフィルター中のPu量測定にも同様の手法が検討されている。本研究では、中性子線測定による使用済みパルスフィルター中のPu定量手法の確立に必要な分析データを取得するため、使用済燃料溶解液中に含まれる不溶解物質を対象とし、硫酸水素アンモニウム融解法により不溶解物質を溶解した後、Puを固相抽出法により分離、Cmを溶媒抽出法により精製し、
スペクトロメトリによる定量を試みた。この結果、不溶解物質中のPu量とCm量は、それぞれ、数数十mg/g, 数十数百ng/gオーダーであった。
駿河谷 直樹; 檜山 敏明; 綿引 優
Analytical Sciences, 24(6), p.739 - 744, 2008/06
被引用回数：1 パーセンタイル：4.16(Chemistry, Analytical)使用済燃料から再処理されたPu試料を同位体希釈質量分析法にて定量するためのロボットを用いた試料前処理法について報告する。オートメーション化したシステムには運動性が非常に速く精確な6-軸産業用ロボットをグローブボックス内で採用した。本システムは、Pu溶液試料の高精度分析のために、重量測定や希釈のステップを自動化し、かつオペレーターを伴わないサンプル前処理を可能にした。このシステムによって、硝酸溶液中のPu濃度は、質量分析測定と組合せて定量され、良好な結果を得た。本システムを使用した同位体希釈質量分析法によるPuの濃度の測定は、相対不確かさ0.1%(
=2)以下と評価され、高度な分析者と同等の精度で分析できることを確認した。また、処理に必要な時間も、熟練したオペレーターと同等であった。
駿河谷 直樹; 田口 茂郎; 佐藤 宗一; 綿引 優; 檜山 敏明
Analytical Sciences, 24(3), p.377 - 380, 2008/03
被引用回数：5 パーセンタイル：17.2(Chemistry, Analytical)簡便かつ迅速な分光光度法が高放射性廃液中のPuを定量するために開発された。本法では、内標準としてNd(III)を用いてPuの濃度を求めることができ、さらに分析スキーム全体をNd(III)により確認することが可能である。内標準としてのNd(III)標準を試料溶液と混合した後、PuをCe(IV)でPu(VI)に定量的に酸化した。830nmで最大吸光度を持つPu(VI)の分光光度測定を行い、同時に795nmに最大吸光度を持つNd(III)標準の測定値と比較してPuを定量した。実試料の分析に対する相対拡張不確かさは10%以内であり、検出下限は1.8mg/L(3
)であった。本法の有効性は、同位体希釈質量分析法を用いた比較実験によって確認され、使用済核燃料再処理施設の核廃棄物管理のための分析に適用された。
駿河谷 直樹; 檜山 敏明; Verbruggen, A.*; Wellum, R.*
Analytical Sciences, 24(2), p.247 - 252, 2008/02
被引用回数：7 パーセンタイル：23.3(Chemistry, Analytical)東海再処理施設では、使用済核燃料溶解液中のU及びPuの濃度を精確に求めるため、最も信頼性が高いとされている、同位体希釈質量分析法を適用している。本分析において、精確な分析値を得るためには、その基準となる標準物質の信頼性を確保することが不可欠である。これまで使用してきた標準物質は、試料に対して同位体組成が異なる
Uと
Puを含む硝酸塩の乾固物をガラス瓶の底に固着したものである。しかし、この乾固物は、物理的安定性に乏しく、時間の経過とともに試料の剥離が起こり、固着状態を保てる期間は6か月程度であり、標準物質としての健全性を長期間担保することが困難であった。本研究では、標準物質の信頼性確保の観点から、安定性に乏しかった従来の標準試料の長期安定化を、セルロースの酢酸化合物を利用したコーティング手法により試みた。その結果、セルロース化合物が形成する被膜によって、U及びPuの標準物質を長期間にわたり保護できることがわかった。
中山 真一; 長崎 晋也*; 稲垣 八穂広*; 大江 俊昭*; 佐々木 隆之*; 佐藤 正知*; 佐藤 努*; 田中 知*; 杤山 修*; 長尾 誠也*; et al.
JAEA-Conf 2007-003, 120 Pages, 2007/03
JAEA-Conf-2007-003.pdf:53.18MB
「放射性廃棄物処分研究のためのネットワーク」は、放射性廃棄物処分のための基礎研究を促進し、また若手研究者を育成することを目的として、日本原子力研究開発機構の「連携重点研究」制度をその枠組みとして設立された研究者ネットワークである。その第1回情報交換会が、2006年8月4日、日本原子力研究開発機構の原子力科学研究所において開催された。本講演資料集は、本課題の第1回情報交換会における発表、及び討論をまとめたものである。
田口 茂郎; 駿河谷 直樹; 佐藤 宗一; 黒沢 明; 綿引 優; 檜山 敏明
JAEA-Technology 2006-040, 76 Pages, 2006/07
JAEA-Technology-2006-040.pdf:5.23MB
東海再処理施設において、使用済み核燃料を再処理する際に発生する高放射性廃液中に含まれる、微量プルトニウム(
10
M)の核物質管理のための分析法として、ネオジムを内標準物質とした吸光光度法による定量手法を開発した。本法は、測定試料に内標準物質のネオジムを既知量添加した後、プルトニウムをPu(VI)に酸化し、Nd(III)とPu(VI)の吸光度比とモル吸光係数比の関係からプルトニウム濃度を算出するものである。本法で用いるネオジムは、内標準物質として用いるほか、測定装置の健全性を確認する指標としても活用できる。さらに本法は、比較的迅速な測定が可能であることから、保障措置上の適時性を確保できることが特徴である。プルトニウム濃度が173mgLの高放射性廃液試料に対する評価として、分析結果の不確かさ(n=5)は15mgL(信頼区間95%)であり、定量下限は6mgL(10)であった。また、本法と同位体希釈質量分析法による比較分析を行った結果、両者の分析値は良好に一致し、東海再処理施設において査察側が現場で行う高放射性廃液中のプルトニウムの検認分析法として適用が可能であることを確認した。
田口 茂郎; 駿河谷 直樹; 佐藤 宗一; 黒沢 明; 綿引 優; 檜山 敏明
JAEA-Technology 2006-041, 58 Pages, 2006/06
JAEA-Technology-2006-041.pdf:4.38MB
東海再処理施設において、使用済み核燃料を再処理する際に発生する高放射性廃液中に含まれる、微量プルトニウム(10M)の核物質管理のための分析法として、ネオジムを内標準物質とした吸光光度法による定量手法を開発した。本法は、測定試料に内標準物質のネオジムを既知量添加した後、プルトニウムをPu(VI)に酸化し、Nd(III)とPu(VI)の吸光度比とモル吸光係数比の関係からプルトニウム濃度を算出するものである。本法で用いるネオジムは、内標準物質として用いるほか、測定装置の健全性を確認する指標としても活用できる。さらに本法は、比較的迅速な測定が可能であることから、保障措置上の適時性を確保できることが特徴である。プルトニウム濃度が173mgLの高放射性廃液試料に対する評価として、分析結果の相対拡張不確かさ(n=5)は8.9%(包含係数2)であり、定量下限は6mgL(10)であった。また、本法と同位体希釈質量分析法による比較分析を行った結果、両者の分析値は良好に一致し、東海再処理施設において査察側が現場で行う高放射性廃液中のプルトニウムの検認分析法として適用が可能であることを確認した。
工藤 博*; 岩崎 渉*; 内山 瑠美*; 冨田 成夫*; 島 邦博*; 笹 公和*; 石井 聡*; 鳴海 一雅; 楢本 洋; 齋藤 勇一; et al.
Japanese Journal of Applied Physics, Part 2, 45(22), p.L565 - L568, 2006/06
被引用回数：14 パーセンタイル：47.16(Physics, Applied)MeV原子クラスターの衝突によって固体から放出される電子のエネルギー分布を初めて観測した結果を報告する。グラファイトとSiにC
,Al (n
8)を入射した場合、後方に放出される電子については、エネルギーが10eVより低い領域では、nの増加に伴って1原子あたりの電子の収量が減少し、n
3では、n=1の場合の50%より低くなった。実験結果は、入射粒子の阻止断面積でも露払い効果でも説明できず、おそらく、イオン化の抑制ではなく、生成された低エネルギー電子の輸送過程、あるいは表面の透過過程が抑制された結果、電子放出が抑制されたものと考えられる。
北川 修; 鈴木 快昌; 黒沢 明; 綿引 優; 檜山 敏明
JAEA-Technology 2006-031, 29 Pages, 2006/03
JAEA-Technology-2006-031.pdf:2.92MB
溶液の導電率が酸濃度と相関があることを利用して、蒸留水で希釈した試料の導電率を測定し、ウラン及びプルトニウムに起因する導電率を多変量解析法で補正することにより、溶液の酸濃度を算出する導電率測定法について検討を行い、以下に示すような良好な結果が得られた。(1)硝酸プルトニウム溶液等を用いたアルカリ中和-電位差滴定法との比較分析の結果、10%以内で良好に一致した。(2)硝酸プルトニウム溶液及び硝酸プルトニウム・硝酸ウラニル混合溶液の25.0Cにおける導電率測定の並行精度及び室内再現精度は、それぞれ0.52%, 1.53%以下であった。(3)硝酸プルトニウム溶液等に含まれるアメリシウム,鉄等の不純物は、その総量がプルトニウム及びウラン量の1%以下であれば、導電率の測定には影響を及ぼさなかった。以上の結果から、プルトニウム転換技術開発施設で取扱われる高濃度のプルトニウム,ウランを含む硝酸溶液の酸濃度分析へ導電率測定法を適用した。さらに、再処理工程中の硝酸プルトニウム溶液等の酸濃度分析へ本法を適用することが期待できる。
