Preparation, certification and validation of a stable solid spike of uranium and plutonium coated with a cellulose derivative for the measurement of uranium and plutonium content in dissolved nuclear fuel by isotope dilution mass spectrometry

同位体希釈質量分析法により核燃料溶解液中のウラン及びプルトニウムを測定するためのセルロース誘導体でコーティングしたウラン及びプルトニウムの安定型スパイクの調製保証とそのバリデーション

駿河谷 直樹 ; 檜山 敏明; Verbruggen, A.*; Wellum, R.*

Surugaya, Naoki; Hiyama, Toshiaki; Verbruggen, A.*; Wellum, R.*

東海再処理施設では、使用済核燃料溶解液中のU及びPuの濃度を精確に求めるため、最も信頼性が高いとされている、同位体希釈質量分析法を適用している。本分析において、精確な分析値を得るためには、その基準となる標準物質の信頼性を確保することが不可欠である。これまで使用してきた標準物質は、試料に対して同位体組成が異なるUとPuを含む硝酸塩の乾固物をガラス瓶の底に固着したものである。しかし、この乾固物は、物理的安定性に乏しく、時間の経過とともに試料の剥離が起こり、固着状態を保てる期間は6か月程度であり、標準物質としての健全性を長期間担保することが困難であった。本研究では、標準物質の信頼性確保の観点から、安定性に乏しかった従来の標準試料の長期安定化を、セルロースの酢酸化合物を利用したコーティング手法により試みた。その結果、セルロース化合物が形成する被膜によって、U及びPuの標準物質を長期間にわたり保護できることがわかった。

A stable solid spike for the measurement of uranium and plutonium content in nitric acid solutions of spent nuclear fuel by isotope dilution mass spectrometry has been prepared at the European Commission Institute for Reference Materials and Measurements in Belgium. The spike contains about 50 mg of uranium with a 19.838% U enrichment and 2 mg of plutonium with a 97.766% Pu abundance in each individual ampoule. The dried materials were covered with a thin film of cellulose acetate butyrate as a protective organic stabilizer to resist shocks encountered during transportation and to eliminate flaking-off during long-term storage. It was found that the cellulose acetate butyrate has good characteristics, maintaining a thin film for a long time, but readily dissolving on heating with nitric acid solution. The solid spike containing cellulose acetate butyrate was certified as reference material IRMM-1027f with certified quantities: U and Pu amounts and uranium and plutonium amount ratios, and was validated by analyzing spent fuel dissolver solutions of the Tokai reprocessing plant in Japan.