Equilibrium evaporation behavior of polonium and its homologue tellurium in liquid lead-bismuth eutectic

液体鉛ビスマス共晶合金中におけるポロニウム及び同族元素テルルの平衡蒸発挙動

大野 修司  ; 倉田 有司; 宮原 信哉  ; 桂 了英*; 吉田 茂*

Ohno, Shuji; Kurata, Yuji; Miyahara, Shinya; Katsura, Ryoei*; Yoshida, Shigeru*

液体鉛ビスマス(LBE)冷却型原子炉システムにおいて生成・蓄積される放射性ポロニウム(Po)の平衡蒸発挙動に関する実験研究をトランスパイレーション法によって実施した。実験は2種類すなわち、同族元素テルル(Te)を対象とした予備的な蒸発実験及び中性子照射によってPoを蓄積させたLBEの蒸発実験から成る。LBE中のTeを対象とした蒸発実験から、Po試験技術・試験条件の妥当性を確認するための知見を得るとともに、気相中においてTeはPbTeの化学形態で存在するとの示唆を得た。LBE中Poの蒸発実験では、気相中のPoの蒸気濃度と蒸気分圧,LBE中のPoの熱力学的活量係数と気液平衡分配係数などの基礎データを取得し、450-750Cの温度範囲における実験相関式を導出した。また、得られた実験結果をもとに、典型的なLBE冷却原子炉システムの冷却材カバーガス空間におけるPoとBiの放射能蒸気濃度を見積もり、その結果からPoの蒸発挙動の重要性を示した。

Experimental study using the transpiration method investigated equilibrium evaporation behavior of radionuclide polonium (Po) generated and accumulated in liquid lead-bismuth eutectic (LBE) cooled nuclear systems. The experiment consisted of two series of tests: preliminary evaporation tests for homologue element tellurium (Te) in LBE, and evaporation tests for Po-accumulated LBE in which test specimens were prepared by neutron irradiation. The evaporation tests of Te in LBE provided the suggestion that Te would exist in a chemical form of PbTe as well as the information for confirming the validity of technique and conditions of Po test. From the evaporation tests of Po in LBE, we obtained fundamental data and empirical equations such as Po vapor concentration in the gas phase, Po partial vapor pressure, thermodynamic activity coefficients, and gas-liquid equilibrium partition coefficients of Po in LBE in the temperature range from 450C to 750C. Additionally, radioactivity concentration of Po and Bi vapor in a cover gas region of a typical LBE-cooled nuclear system was estimated based on the obtained experimental results, and the importance of Po evaporation behavior was demonstrated.