Experimental investigation of evaporation behavior of polonium and rare-earth elements in lead-bismuth eutectic pool

鉛ビスマス合金プール中のポロニウム及び希土類元素の蒸発挙動に関する実験研究

大野 修司  ; 宮原 信哉  ; 倉田 有司; 桂 了英*; 吉田 茂*

Ohno, Shuji; Miyahara, Shinya; Kurata, Yuji; Katsura, Ryoei*; Yoshida, Shigeru*

液体鉛ビスマス共晶合金(LBE)中の放射性不純物の移行挙動を明らかにするために、LBE中のポロニウム(Po-210)及び希土類元素(Gd, Eu)を対象とした平衡蒸発実験を実施した。実験では、等温容器中に生成した飽和蒸気を不活性ガスで容器外へ移送・捕集する「トランスパイレーション法」を用いた。LBE及びLBE中テルルの蒸発挙動についてはICONE12-49111にて報告済みであるが、今回は液体LBE中に放射化生成物や核破砕生成物として蓄積されるPo-210と希土類元素に関する実験の概要と結果をまとめる。希土類元素の実験では非放射性の同位体を使用した。LBEプールは質量約330670g、4cm14cmの表面積を有する。Po-210実験では小型の実験装置を使用し、Po-210は材料試験炉JMTRにおけるLBEの中性子照射で作成した。本実験研究を通じて、Po-210の蒸気濃度,蒸気分圧,LBE中の不純物の気液平衡分配係数などの基礎的かつ有益な蒸発データを450750Cの温度条件で取得した。Po-210実験では、PoはLBE中において保持され蒸発しにくくなる特徴を有するが、その揮発性はLBE溶媒に比べれば高いことが明らかとなった。また、Eu実験の一部では、Poに匹敵する高い揮発性が示唆された。この傾向は、プール表面付近に溶質濃度の高い部分が形成されたことに起因するものと考えられるが、さらに調査が必要である。本実験研究で得られた結果は、LBE冷却型原子炉システムにおいて放射性物質がガス空間へ移行する挙動を評価するにあたり重要かつ不可欠なものである。

Equilibrium evaporation behavior was experimentally investigated for polonium (Po) in liquid lead-bismuth eutectic (LBE) and for rare-earth elements gadolinium (Gd) and europium (Eu) in LBE to understand and clarify the transfer behavior of toxic impurities from LBE coolant to a gas phase. The experiments utilized the "transpiration method" in which saturated vapor in an isothermal evaporation pot was transported by inert carrier gas and collected outside of the pot. While the previous paper ICONE12-49111 has already reported the evaporation behavior of LBE and of tellurium in LBE, this paper summarizes the outlines and the results of experiments for important impurity materials Po and rare-earth elements which are accumulated in liquid LBE as activation products and spallation products. In the experiments for rare-earth elements, non-radioactive isotope was used. The LBE pool is about 330-670 g in weight and has a surface area of 4cm14cm. Po experiments were carried out with a smaller test apparatus and radioactive Po produced through neutron irradiation of LBE in the Japan Materials Testing Reactor (JMTR). We obtained fundamental and instructive evaporation data such as vapor concentration, partial vapor pressure of Po in the gas phase, and gas-liquid equilibrium partition coefficients of the impurities in LBE under the temperature condition between 450 and 750C. The Po test revealed that Po had characteristics to be retained in LBE but was still more volatile than LBE solvent. A part of Eu tests implied high volatility of rare-earth elements comparable to that of Po. This tendency is possibly related to the local enrichment of the solute near the pool surface and needs to be investigated more. These results are useful and indispensable for the evaluation of radioactive materials transfer to the gas phase in LBE-cooled nuclear systems.