Dielectric properties and lattice dynamics of Ca-doped KLiTaO

Caドープしたリラクサー強誘電体KLiTaOの誘電性と格子振動

脇本 秀一  ; Samara, G. A.*; Grubbs, R. K.*; Venturini, E. L.*; Boatner, L. A.*; Xu, G. Y.*; 白根 元*; Lee, S.-H.*

Wakimoto, Shuichi; Samara, G. A.*; Grubbs, R. K.*; Venturini, E. L.*; Boatner, L. A.*; Xu, G. Y.*; Shirane, Gen*; Lee, S.-H.*

量子常誘電体であるKTaOのKサイトにイオン半径の小さいLiをドープすると、リラクサー強誘電性を示すことが知られている。本研究ではKLiTaOに15ppm以下のCa不純物を導入した単結晶試料を用い、誘電率測定と中性子散乱実験を行った。誘電率測定から、Liが[100]方向へずれたoff-center位置を占めることによる秩序-無秩序転移的ダイナミクスがデバイ緩和として200K以下で観測された。Ca不純物を含まない試料との比較から、Ca不純物はLiの緩和には影響していないことを示した。中性子散乱ではブラッグ反射まわりに現れる散漫散乱と、格子振動を測定した。散漫散乱はLiイオンの緩和に伴い150K以下で現れ始めた。誘電率の結果と合わせて、Liの凍結により、その周りに微小分極領域(Polar-nano-region: PNR)が形成される様子を明らかにした。さらに散漫散乱の複数のゾーンでの強度比較から、ほかの典型的リラクサーであるPb(MgNb)Oと同様にuniform phase shiftがあることが示された。この結果、uniform phase shiftはリラクサーに共通の性質であり、リラクサーがバルクな強誘電状態に転移できない原因であることが示された。

Relaxor behavior and lattice dynamics have been studied for a single crystal of KLiTaO , where a small amount of a Ca impurity ( ppm) is incorporated. The dielectric measurements revealed Debye-like relaxations of Li dipoles and the Li-Li dipolar pairs below 200K. In the neutron scattering, diffuse scattering appears around the nuclear Bragg peaks below K and phonon line broadening features start to appear at even higher temperatures suggesting that polar nano-regions (PNR's) start to form at these temperatures accomapied with the relaxational behavior of Li ions. From analyses of the diffuse intensities, the displacements include a uniform phase shift of all of the atoms in addition to the atomic displacements corresponding to a polarization vector of the transverse optic soft ferroelectric mode, a finding that is analogous to that in the prototypical relaxor material PMN.