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Spin gap in Tl$$_2$$Ru$$_2$$O$$_7$$ and the possible formation of Haldane chains in three-dimensional crystals

Tl$$_2$$Ru$$_2$$O$$_7$$におけるスピンギャップとハルデン鎖の形成の可能性

Lee, S.*; Park, J.-G.*; Adroja, D. T.*; Khomskii, D.*; Streltsov, S.*; McEwen, K. A.*; 酒井 宏典  ; 吉村 一良*; Anisimov, V. I.*; 森 大輔*; 菅野 了次*; Ibberson, R.*

Lee, S.*; Park, J.-G.*; Adroja, D. T.*; Khomskii, D.*; Streltsov, S.*; McEwen, K. A.*; Sakai, Hironori; Yoshimura, Kazuyoshi*; Anisimov, V. I.*; Mori, Daisuke*; Kanno, Ryoji*; Ibberson, R.*

3次元立方晶Tl$$_2$$Ru$$_2$$O$$_7$$は、120Kにおいて一次転移的に金属-絶縁体転移を示すことが知られている。弾性中性子散乱実験や核磁気共鳴実験から、120K以下で反強磁性秩序状態にないことが確認されており、低温絶縁体相の基底状態は詳細にわかっていなかった。今回、非弾性中性子散乱実験により、低温絶縁体相において約11meVのスピンギャップが観測された。このスピンギャップは、120K以下の非磁性スピン1重項状態を示唆している。この1重項状態は、120K以下での帯磁率の減少も説明する。また、結晶構造解析や、LDA+Uによるバンド計算の手法も用いて、120K以下でRuサイトが1次元様に配列して、酸素を介したRuイオン間の超交換相互作用が1次元的に及ぶ可能性について論じた。これは1次元スピン1のハルデンギャップ形成として理解できることを示唆する。

Here we show that the three-dimensional cubic system of Tl$$_2$$Ru$$_2$$O$$_7$$ most probably evolves into a one-dimensional spin-one Haldane system with a spin gap below 120 K, accompanied by anomalies in the structure, resistivity, and susceptibility. We argue that these anomalies are due to an orbital ordering of Ru $$4d$$ electrons, with a strong coupling among three degrees of freedom: orbital, spin, and lattice. Our work provides a unique example of the spontaneous formation of Haldane system with an insight into the intriguing interplay of different degrees of freedom.

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分野:Chemistry, Physical

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