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論文

Correlated Li-ion migration in the superionic conductor Li$$_{10}$$GeP$$_{2}$$S$$_{12}$$

矢島 健*; 日沼 洋陽*; 堀 智*; 岩崎 類*; 菅野 了次*; 大原 高志; 中尾 朗子*; 宗像 孝司*; 広井 善二*

Journal of Materials Chemistry A, 9(18), p.11278 - 11284, 2021/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:0(Chemistry, Physical)

Herein, we studied the crystalline compound Li$$_{10}$$GeP$$_{2}$$S$$_{12}$$ with the largest Li-ion conductivity thus far via a novel route based on a combination of single-crystal neutron diffraction experiments at low temperature and first-principles calculations, and found that a correlated migration of the densely packed Li ions governs the overall Li-ion conduction. The correlated migration mechanism provides us with guidelines on how to design efficient superionic conductors for more efficient batteries.

論文

Reversible structural changes and high-rate capability of Li$$_{3}$$PO$$_{4}$$-modified Li$$_{2}$$RuO$$_{3}$$ for lithium-rich layered rocksalt oxide cathodes

田港 聡*; 平山 雅章*; 鈴木 耕太*; Kim, K.-S.*; 田村 和久; 菅野 了次*

Journal of Physical Chemistry C, 122(29), p.16607 - 16612, 2018/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:37.83(Chemistry, Physical)

リチウムリッチな層状岩塩型酸化物はリチウムイオン電池の正極材料として期待されている。本研究では、Li$$_{3}$$PO$$_{4}$$で修飾したLi$$_{2}$$RuO$$_{3}$$(010)薄膜電極について、その表面構造と電気化学特性の関係を調べた。その結果、Li$$_{3}$$PO$$_{4}$$で修飾したLi$$_{2}$$RuO$$_{3}$$(010)表面では、表面のLiの一部がPに置換されており結晶構造が安定化していることが明らかになった。また、充放電速度についても検討し、20Cで可逆に充放電可能であることが分かった。

論文

Study on the deterioration mechanism of layered rock-salt electrodes using epitaxial thin films; Li(Ni, Co, Mn)O$$_{2}$$ and their Zr-O surface modified electrodes

阿部 真知子*; 射場 英紀*; 鈴木 耕太*; 南嶋 宏映*; 平山 雅章*; 田村 和久; 水木 純一郎*; 齋藤 智浩*; 幾原 雄一*; 菅野 了次*

Journal of Power Sources, 345, p.108 - 119, 2017/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:44.85(Chemistry, Physical)

Ni, Co, Mn三元系リチウムイオン電池正極材料について、その劣化機構について、電気化学測定、X線・中性子線測定により調べた。実験の結果、Ni, Co, Mn三元系正極は、層状岩塩型構造とスピネル構造で構成されており、充放電を繰り返すと、充放電に関与しないスピネル構造が表面を覆っていくことが分かった。一方で、Zr-Oで表面をコートした材料は劣化しないことが知られており、その原因を調べた結果、層状岩塩型構造が安定に存在し続けていることが分かった。さらに、電極/溶液界面のLi濃度を上昇していることも分かった。

論文

Lithium intercalation and structural changes at the LiCoO$$_{2}$$ surface under high voltage battery operation

田港 聡*; 平山 雅章*; 鈴木 耕太*; 田村 和久; 湊 丈俊*; 荒井 創*; 内本 喜晴*; 小久見 善八*; 菅野 了次*

Journal of Power Sources, 307, p.599 - 603, 2016/03

 被引用回数:26 パーセンタイル:73.4(Chemistry, Physical)

SrRuO$$_{3}$$(100)/Nb:SrTiO$$_{3}$$(100)上に作成したエピタキシャルLiCoO$$_{2}$$(104)薄膜を用いて、リチウムイオン電池正極材料の充放電過程における劣化機構について議論した。Li$$_{3}$$PO$$_{4}$$でLiCoO$$_{2}$$表面をコーティングしたものと、していないものを比較すると、コーティングすることで正極材料の劣化が抑えられることがわかった。表面X線回折実験で充放電過程における表面構造を追跡すると、コーティングした場合のLiCoO$$_{2}$$(104)表面は構造変化が少なく、その結果結晶構造が維持されて、劣化が抑えられていることが分かった。

論文

リチウム電池の電極電解質界面の構造研究

菅野 了次*; 平山 雅章*; 鈴木 耕太*; 田村 和久

表面科学, 37(2), p.52 - 59, 2016/02

リチウムイオン電池は、エネルギー密度が高く、軽量化が可能であることから、携帯デバイスから自動車、航空機まで搭載されている電池デバイスである。リチウムイオン電池は利用している化学反応の仕組み上、電池容量には理論的な上限が存在する。一方で、実際の電池性能は、充放電を繰り返すことで低下していくことが知られている。電池性能の低下の原因は電解液と電極材料の界面の構造変化に基づいていることが多い。したがって、電池性能を最大限引き出すには、電解液・電極界面の構造を解析し、何が起きているかを精密に調べる必要がある。そこで本解説では、これまで放射光を用いて電解液・電極界面を調べた結果について紹介する。

論文

Interfacial analysis of surface-coated LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$ epitaxial thin film electrode for lithium batteries

鈴木 耕太*; 平山 雅章*; Kim, K.-S.*; 田港 聡*; 田村 和久; Son, J.-Y.*; 水木 純一郎; 菅野 了次*

Journal of the Electrochemical Society, 162(13), p.A7083 - A7090, 2015/08

 被引用回数:8 パーセンタイル:33.81(Electrochemistry)

LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$電極に関して表面コーティングの効果を調べた。SrTiO$$_{3}$$(111)基板上に作成した30nm厚のLiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$薄膜電極上に3nmのLi$$_{3}$$PO$$_{4}$$をコーティングして電極を作成した。このようにして作成した電極上では、電気化学反応の可逆性が向上することがわかった。これは電極表面がコーティングされていることで、電気化学反応の反応場である界面が安定化されていることを示している。電気化学反応過程における表面構造は、コートしていない場合と比較して変化が少ないことも確認できた。

論文

Mechanistic studies on lithium intercalation in a lithium-rich layered material using Li$$_{2}$$RuO$$_{3}$$ epitaxial film electrodes and ${{it in situ}}$ surface X-ray analysis

田港 聡*; 平山 雅章*; 鈴木 耕太*; Kim, K.-S.*; Zheng, Y.*; 田村 和久; 水木 純一郎; 菅野 了次*

Journal of Materials Chemistry A, 2(34), p.17875 - 17882, 2014/11

 被引用回数:20 パーセンタイル:60.96(Chemistry, Physical)

リチウムリッチな層状化合物の表面構造とインターカレーション過程との関係を、X線構造解析手法を用いて調べた。これまでの電気化学測定から、3次元的に拡散するパスがあり、かつ電池容量は、(010)面より(001)面が露出している方が大きいことが分かっている。このことについて、X線回折やXAFS測定により電極表面構造の変化を追跡した結果、(010)面の構造変化は不可逆である一方、(001)面の構造変化は可逆であることが分かった。

論文

Characterization of nano-sized epitaxial Li$$_{4}$$Ti$$_{5}$$O$$_{12}$$(110) film electrode for lithium batteries

Kim, K.-S.*; 当寺ヶ盛 健志*; 鈴木 耕太*; 田港 聡*; 田村 和久; 水木 純一郎; 平山 雅章*; 菅野 了次*

電気化学及び工業物理化学, 80(10), p.800 - 803, 2012/10

 被引用回数:12 パーセンタイル:34.28(Electrochemistry)

充放電過程におけるLi$$_{4}$$Ti$$_{5}$$O$$_{12}$$薄膜の電気化学特性および構造変化について調べた。X線回折およびX線反射率測定を行った結果、Li$$_{4}$$Ti$$_{5}$$O$$_{12}$$膜は電解液と接触し、1回目の充放電サイクルを行う間、大きな構造変化が見られた。薄膜表面は、バルク構造とは異なった構造をとっており、これがナノサイズLi$$_{4}$$Ti$$_{5}$$O$$_{12}$$電極が高容量である一方、不安定である原因であることがわかった。

論文

Dynamic structural changes at LiMn$$_{2}$$2O$$_{4}$$/electrolyte interface during lithium battery reaction

平山 雅章*; 井戸 秀和*; Kim, K.-S.*; Cho, W.*; 田村 和久; 水木 純一郎; 菅野 了次*

Journal of the American Chemical Society, 132(43), p.15268 - 15276, 2010/11

 被引用回数:275 パーセンタイル:97.95(Chemistry, Multidisciplinary)

表面X線散乱法を用いて、リチウムイオン電池反応過程におけるLiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$/電解質界面の構造変化を調べた。その結果、まず最初に、電気二重層の形成と同時に表面構造の変化が起き、電圧をかけると同時に再構成が起きることがわかった。また、SEI層の組成を解析した結果、(111)面と(110)面では、(110)面の方がより多くMnが検出されたことから、(111)面の方がより安定であることがわかった。

論文

Structural changes in surface and bulk LiNi$$_{0.5}$$Mn$$_{0.5}$$O$$_{2}$$ during electrochemical reaction on epitaxial thin-film electrodes characterized by ${it in situ}$ X-ray scattering

坂本 和幸*; 平山 雅章*; 小西 宏明*; 園山 範之*; Dupr$'e$, N.*; Guyomard, D.*; 田村 和久; 水木 純一郎; 菅野 了次*

Physical Chemistry Chemical Physics, 12(15), p.3815 - 3823, 2010/04

 被引用回数:30 パーセンタイル:74.87(Chemistry, Physical)

X線散乱法を用いて、LiNi$$_{0.5}$$Mn$$_{0.5}$$O$$_{2}$$リチウムイオン電池薄膜電極の電池反応中における表面及びバルクの構造変化を追跡した。その結果、(110)面が露出した電極では、バルク構造の変化が認められたが、(003)面が露出した電極では、電極電位が3-5Vの範囲でリチウムイオンの(デ)インターカレーションが認められたかった。一方で、3Vより負になると、不可逆なインターカレーションが起こることがわかった。

論文

Surface structure of LiNi$$_{0.8}$$Co$$_{0.2}$$O$$_{2}$$; A New experimental technique using in situ X-ray diffraction and two-dimensional epitaxial film electrodes

坂本 和幸*; 平山 雅章*; 園山 範之*; 森 大輔*; 山田 淳夫*; 田村 和久; 水木 純一郎; 菅野 了次*

Chemistry of Materials, 21(13), p.2632 - 2640, 2009/05

 被引用回数:35 パーセンタイル:72.9(Chemistry, Physical)

放射光を用いたX線回折とエピタキシャル薄膜電極を用いて、LiNi$$_{0.8}$$Co$$_{0.2}$$O$$_{2}$$の充放電過程における表面とバルク構造の変化を調べた。(110)面電極では、充放電に伴うバルク構造の変化が確認できたのに対して、(003)面電極では、3$$sim$$5Vで(デ)インターカレーションが確認できなかったが3Vより負側で3次元的なリチウムの拡散が起こることが確認できた。このことから、電極表面近傍では、表面とバルクでは構造変化が異なることが明らかになった。

論文

Characterization of electrode/electrolyte interface using ${it in situ}$ X-ray reflectometry and LiNi$$_{0.8}$$Co$$_{0.2}$$O$$_{2}$$ epitaxial film electrode synthesized by pulsed laser deposition method

平山 雅章*; 坂本 和幸*; 平出 哲也*; 森 大輔*; 山田 淳夫*; 菅野 了次*; 園山 範之*; 田村 和久; 水木 純一郎

Electrochimica Acta, 53(2), p.871 - 881, 2007/12

 被引用回数:38 パーセンタイル:65(Electrochemistry)

X線を用いたリチウムイオン電池中の電極/溶液界面の構造変化を調べるための手法について検討を行った。電極は単結晶SrTiO$$_{3}$$基板上に、パルスレーザー堆積法により作成した。SrTiO$$_{3}$$の面方位を変えることで、堆積するLiNiCoO$$_{2}$$薄膜の方位を制御した。実験の結果、LiNiCoO$$_{2}$$(110)/溶液界面では、充放電第一サイクル目で固液界面で新たな薄膜が形成されるのに対して、(003)面/溶液界面では薄膜は形成されずに、ラフネスが増加することがわかった。

論文

Mechanistic study on lithium intercalation using a restricted reaction field in LiNi$$_{0.5}$$Mn$$_{0.5}$$O$$_{2}$$

坂本 和幸*; 小西 宏明*; 園山 範之*; 山田 淳夫*; 田村 和久; 水木 純一郎; 菅野 了次*

Journal of Power Sources, 174(2), p.678 - 682, 2007/12

 被引用回数:21 パーセンタイル:58.03(Chemistry, Physical)

パルスレーザー堆積法を用い、エピタキシャル成長させて形成したリチウムイオン電池正極(LiNi$$_{0.5}$$Mn$$_{0.5}$$O$$_{2}$$)の充放電過程をX線散乱法により追跡した。その結果、LiNi$$_{0.5}$$Mn$$_{0.5}$$O$$_{2}$$(003)面では、2次元構造を取っている金属層を通してリチウムイオンが三次元的に拡散していることがわかった。

論文

Characterization of electrode/electrolyte interface for lithium batteries using ${it in situ}$ synchrotron X-ray reflectometry; A New experimental technique for LiCoO$$_{2}$$ model electrode

平山 雅章*; 園山 範之*; 安部 武志*; 箕浦 真知子*; 伊藤 真純*; 森 大輔*; 山田 淳夫*; 菅野 了次*; 寺嶋 孝仁*; 高野 幹夫*; et al.

Journal of Power Sources, 168(2), p.493 - 500, 2007/06

 被引用回数:80 パーセンタイル:90.21(Chemistry, Physical)

パルスレーザー堆積法により作成したLiCoO$$_{2}$$エピタキシャル薄膜を電極として、X線反射率測定により、電極/溶液界面の構造解析を行った。薄膜成長後に形成された不純物層が溶液に浸漬することで溶解し、新たなSEI層が形成されることがわかった。(110)面では、充放電によりラフネスが増加するが、(003)面では変化がないことがわかった。

論文

Characterization of electrode/electrolyte interface with X-ray reflectometry and epitaxial-film LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$ electrode

平山 雅章*; 園山 範之*; 伊藤 真純*; 箕浦 真知子*; 森 大輔*; 山田 淳夫*; 田村 和久; 水木 純一郎; 菅野 了次*

Journal of the Electrochemical Society, 154(11), p.A1065 - A1072, 2007/00

 被引用回数:80 パーセンタイル:94.59(Electrochemistry)

面方位を制御してSrTiO$$_{3}$$上に作成したLiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$薄膜電極を用い、リチウムイオン電池電極/溶液界面の構造をX線反射率により検討した。ex situでの実験では、電極表面に不純物層が堆積しており、この電極を溶液に浸漬するとこの不純物層は溶解することが明らかになった。その場測定を行った結果、反応性が薄膜の面方位に依存していることが明らかになった。

論文

Spin gap in Tl$$_2$$Ru$$_2$$O$$_7$$ and the possible formation of Haldane chains in three-dimensional crystals

Lee, S.*; Park, J.-G.*; Adroja, D. T.*; Khomskii, D.*; Streltsov, S.*; McEwen, K. A.*; 酒井 宏典; 吉村 一良*; Anisimov, V. I.*; 森 大輔*; et al.

Nature Materials, 5(6), p.471 - 476, 2006/06

 被引用回数:101 パーセンタイル:94.64(Chemistry, Physical)

3次元立方晶Tl$$_2$$Ru$$_2$$O$$_7$$は、120Kにおいて一次転移的に金属-絶縁体転移を示すことが知られている。弾性中性子散乱実験や核磁気共鳴実験から、120K以下で反強磁性秩序状態にないことが確認されており、低温絶縁体相の基底状態は詳細にわかっていなかった。今回、非弾性中性子散乱実験により、低温絶縁体相において約11meVのスピンギャップが観測された。このスピンギャップは、120K以下の非磁性スピン1重項状態を示唆している。この1重項状態は、120K以下での帯磁率の減少も説明する。また、結晶構造解析や、LDA+Uによるバンド計算の手法も用いて、120K以下でRuサイトが1次元様に配列して、酸素を介したRuイオン間の超交換相互作用が1次元的に及ぶ可能性について論じた。これは1次元スピン1のハルデンギャップ形成として理解できることを示唆する。

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