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高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,6; ウラン-ピロリドン化合物の熱分解挙動及び燃料化手法の検討

Development of advanced reprocessing system using high selective and controllable precipitants, 6; Investigation on thermal decomposition behaviors of uranium-pyrrolidone compounds and fuel production steps

柴原 孝宏*; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; 西村 建二*; 森田 泰治  ; 池田 泰久*

Shibahara, Takahiro*; Chikazawa, Takahiro*; Kikuchi, Toshiaki*; Nishimura, Kenji*; Morita, Yasuji; Ikeda, Yasuhisa*

選択的沈殿能を持つピロリドン化合物を用いた簡易再処理システム開発の一環として、ピロリドン化合物とウラニルイオンの反応によって生成した沈殿の熱分解挙動を、熱天秤及びガスクロマトグラフ型質量分析装置によって調査した。また、その結果に基づき、ウラン-ピロリドン化合物沈殿の燃料化手法について検討を行った。ピロリドン化合物としては、N-シクロヘキシル-2-ピロリドン(NCP),N-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)及びN-n-プロピル-2-ピロリドン(NProP)を試験したが、いずれのU-ピロリドン化合物沈殿においても、まず200$$^{circ}$$C付近でウラン化合物とピロリドン化合物に熱分解した後、さらに高温で酸化・分解・気化することが示唆された。また、ピロリドン化合物の酸化・分解・気化反応が起こる450$$^{circ}$$C以上に加熱することが、熱処理後に得られるウラン酸化物の不純物濃度低減に有効である一方で、沈殿を200$$^{circ}$$C付近に保持すれば、ピロリドン化合物の捕集・再利用が可能であることが示唆された。

Thermal decomposition of precipitants of U(VI) with pyrrolidone derivatives was investigated for the development of an advanced reprocessing system for spent FBR fuels based only on precipitation method using the pyrrolidone derivatives. We have examined N-cyclohexyl-2-pyrrolidone (NCP), N-n-butyl-2-pyrrolidone (NBP) and N-propyl-2-pyrrolidone (NProP) as the precipitants. It was found that U(VI) precipitates with those precipitants were decomposed at higher than 450 $$^{circ}$$C and such thermal treatment produced U oxides with low impurities.

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