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Combined in situ and time-resolved SANS and SAXS studies of chemical reactions at specific sites and self-assembling processes of reaction products; Reduction of palladium ions in self-assembled polyamidoamine dendrimers as a template

複合中性子小角散乱,X線小角散乱による特異場での化学反応と反応生成物の自己組織化に関するその場,実時間研究; 自己組織化したポリアミドアミン鋳型内でのパラジウムイオンの還元

田中 宏和*; 小泉 智; 橋本 竹治; 伊東 秀明*; 佐藤 正秀*; 中 建介*; 中條 善樹*

Tanaka, Hirokazu*; Koizumi, Satoshi; Hashimoto, Takeji; Ito, Hideaki*; Sato, Masahide*; Naka, Kensuke*; Chujo, Yoshiki*

非水溶液溶媒中における第一世代ポリアミンデンドリマー(G1-NH$$_{2}$$)/酢酸パラジウム混合系に対して、パラジウム微粒子及びデンドリマー微粒子集合体の自己組織化機構を明らかにした。自己組織化過程は、酢酸パラジウムのモル濃度とG1-NH$$_{2}$$の1級アミンのモル濃度比を一定値3.3に固定した条件下で、二種の安定な溶液(酢酸パラジウムのDMF溶液とG1-NH$$_{2}$$のメタノール溶液)をあらかじめ調整した後それらを混合することによりもたらされた。混合後に発生するデンドリマーの自己組織化並びに化学反応に誘起されたパラジウム原子の自己組織過程は、中性子小角散乱及びX線散乱法を用いてその場観察した。その結果、デンドリマー分子集合体の自己組織化がまず起こること、この分子集合体が引き続き起こるパラジウムイオンの還元とパラジウム原子のナノ微粒子への自己組織化の鋳型(テンプレート)の役割を演じ、微粒子の寸法を制御していることを発見した。

We reported the reduction process of palladium(II) acetate, Pd(OAc)$$_{2}$$, and self-assembling process of the resulting palladium atoms, Pd(0)'s, into nanoparticles in the presence of the first-generation polyamidoamine dendrimer (G1-NH$$_{2}$$) in non-aqueous solution. The process was induced by mixing the following two solutions: (A) Pd(OAc)$$_{2}$$ dissolved in N,N-dimethylformamide (DMF) and (B) the G1-NH$$_{2}$$ dissolved in methanol, under a specific condition of $$r$$ $$equiv$$ [Pd(OAc)$$_{2}$$]/[-NH$$_{2}$$] = 3.3 where [-NH$$_{2}$$] is mole concentration of the amine groups in the dendrimer in the reaction solution. The reaction and reaction-induced self-assembling process were explored in-situ by means of a combined time-resolved method of small-angle neutron scattering and small-angle X-ray scattering. The method revealed time-evolution of a series of self-assembling processes occurring in the system.

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パーセンタイル:29.9

分野:Polymer Science

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