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佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 佐々木 隆之*; 高野 公秀; 熊谷 友多; 佐藤 宗一; 田中 康介
燃料デブリ化学の現在地, 178 Pages, 2023/11
東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故の廃炉作業は、燃料デブリの試験的取り出しや、その後の計画の検討が進められているが、今後も長期間を要する見込みであり、次世代への廃炉やデブリに関わる科学技術の継承、すなわち人材育成が重要かつ不可欠といえる。そのために、廃炉に特化した内容についての具体的な教科書が必要と考えた。1Fの燃料デブリに関しては、まだまだ、十分なことが分かっておらず、詳細についての記述は難しい。しかしながら、事故後12年を経過し、1Fの状況について分かってきたこともあり、また、過去の過酷事故の例を合わせて現状を整理してみることは、これからの展開に必要不可欠である。そこで、廃炉や燃料デブリに関する研究開発に携わってきた専門家、研究者により、固体化学や溶液化学、分析化学、さらには放射化学、放射線化学の観点から、燃料デブリ化学研究のこれまでの進展を本書「燃料デブリ化学の現在地」としてまとめた。
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; Application of Raman imaging technique to uranium compound日下 良二; 熊谷 友多; 蓬田 匠; 高野 公秀; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06
被引用回数：7 パーセンタイル：66.68(Nuclear Science & Technology)Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with H
O produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a UO pellet through immersion in a HO aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the UO surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of UO. We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.
須藤 彩子; 佐藤 拓未; 多木 寛; 高野 公秀
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.473 - 481, 2021/04
被引用回数：5 パーセンタイル：65.59(Nuclear Science & Technology)ex-vessel debrisから冷却水へのSrおよびBa溶出挙動の把握は、福島第一原子力発電所における二次的ソースターム評価のため重要である。このメカニズムを理解するためには、ex-vessel debris中のSrおよびBaの分布状態に関する知見が必要となる。模擬コリウムとコンクリートの反応試験の結果、凝固したサンプル中に二層構造((A)上部表面領域のケイ酸ガラス相(((Si,Al,Ca,Fe,Zr,Cr,U,Sr,Ba)-O)リッチ層、(B)内部領域の(U,Zr)O相リッチ層)が観測された。SrおよびBaは(A)層に濃集した。((B)層の約1.7倍)熱力学解析により、(U,Zr)O相が、コンクリートを主成分とする液相中で2177
C付近で凝固することが予測された。その後、残りの液相がケイ酸ガラスとして凝固し、SrおよびBaはケイ酸ガラス相に優先的に溶け込むことがわかった。試験中、(U,Zr)O粒子はその高い密度により液相中で下方に沈み、ケイ酸ガラス相は表面層で凝固したことが考えられる。一方、SrおよびBaを含むケイ酸ガラスは水に溶けにくく、化学的に安定していることが予測される。
土川 雄介; 阿部 雄太; 大石 佑治*; 甲斐 哲也; 藤 暢輔; 瀬川 麻里子; 前田 亮; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 正英; et al.
JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011074_1 - 011074_6, 2021/03
福島原子力発電所の解体作業では、溶融した燃料棒に含まれるホウ素分布を事前に把握することが重要である。溶融燃料棒の模擬試験体を用意し、ホウ素やホウ化物の含有量を調査する研究が行われてきた。本研究では、その一環として中性子を用いたホウ素並びにホウ化物分布の測定技術開発を行った。ホウ素の中性子吸収に伴う即発ガンマ線を測定し、ホウ素量や二次元分布を測定した。また、n(B,
)反応における478keV線は、ホウ素の化合状態により、線ピークの幅が変化することが知られている。このことを用い、特に溶融燃料棒周辺に存在することが予測されているZrBやFeBといったホウ化物の識別可能性について調査した。測定はJ-PARC/MLFのANNRI, NOBORU, RADENにて行った。これらの解析結果について報告する。
春日井 好己; 佐藤 浩一; 高橋 一智*; 宮本 幸博; 甲斐 哲也; 原田 正英; 羽賀 勝洋; 高田 弘
JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011144_1 - 011144_6, 2021/03
J-PARCの物質・生命科学実験施設では、2008年より水銀を使った核破砕中性子源を運用している。水銀を内包するステンレス製の水銀標的容器は、放射線損傷等のため定期的な交換が必要である。本件では、2011年に実施した最初の標的容器交換にともなう一連の作業で観測された標的容器等からのトリチウムの放出挙動とその解析結果について報告する。
安部 晋一郎; 佐藤 達彦; 黒田 順也*; 真鍋 征也*; 渡辺 幸信*; Liao, W.*; 伊東 功次郎*; 橋本 昌宜*; 原田 正英; 及川 健一; et al.
Proceedings of IEEE International Reliability Physics Symposium (IRPS 2020) (Internet), 6 Pages, 2020/04
被引用回数：2 パーセンタイル：64.23(Engineering, Electrical & Electronic)二次宇宙線中性子起因シングルイベントアップセット(SEU: Single Event Upset)は、地上において電子機器の深刻な問題を生じる可能性のある事象として知られている。これまでの研究で、水素化物と中性子との弾性散乱により、前方に水素イオンが放出されるため、メモリ前方にある水素化物がSEUの発生確率の指標となるSEU断面積に影響を与えることを明らかにした。本研究では、トランジスタ近傍の構造物がSEU断面積に及ぼす影響を調査した。その結果、数MeVの領域におけるSEU断面積の変化は構造物の厚さおよび位置によって決まることを明らかにした。また、シミュレーションにおいてトランジスタ近傍の構造物を考慮することにより、J-PARC BL10の測定値をより良く再現できるようになった。さらに、構造物を考慮した計算シミュレーションにより、トランジスタ近傍の構造物は地上環境におけるソフトエラー率に有意な影響を持つことを明らかにした。
篠原 武尚; 甲斐 哲也; 及川 健一; 中谷 健; 瀬川 麻里子; 廣井 孝介; Su, Y. H.; 大井 元貴; 原田 正英; 飯倉 寛; et al.
Review of Scientific Instruments, 91(4), p.043302_1 - 043302_20, 2020/04
被引用回数：51 パーセンタイル：96.48(Instruments & Instrumentation)The energy-resolved neutron imaging system, RADEN, has been installed at the pulsed neutron source in the Materials and Life Science Experimental Facility of the Japan Proton Accelerator Research Complex. In addition to conventional neutron radiography and tomography, RADEN, the world's first imaging beam-line at a pulsed neutron source, provides three main options for new, quantitative neutron imaging techniques: Bragg-edge imaging to visualize the spatial distribution of crystallographic information, resonance absorption imaging for elemental composition and temperature information, and polarized neutron imaging for magnetic field information. This paper describes the results of characterization studies of the neutronic performance and installed devices at RADEN and shows the results of several demonstration studies for pulsed neutron imaging.
佐藤 博隆*; 塩田 佳徳*; 諸岡 聡; 戸高 義一*; 足立 望*; 定松 直*; 及川 健一; 原田 正英; Zhang, S.*; Su, Y. H.; et al.
Journal of Applied Crystallography, 50(6), p.1601 - 1610, 2017/12
被引用回数：17 パーセンタイル：79.13(Chemistry, Multidisciplinary)A new mapping procedure for polycrystals using neutron Bragg-dip transmission is presented. This is expected to be useful as a new materials characterization tool which can simultaneously map the crystallographic direction of grains parallel to the incident beam. The method potentially has a higher spatial resolution than neutron diffraction imaging. As a demonstration, a Bragg-dip neutron transmission experiment was conducted at J-PARC on beamline MLF BL10 NOBORU. A large-grained Si-steel plate was used. Since this specimen included multiple grains along the neutron beam transmission path, it was a challenging task for existing methods to analyze the direction of the crystal lattice of each grain. A new data-analysis method for Bragg-dip transmission measurements was developed based on database matching. As a result, the number of grains and their crystallographic direction along the neutron transmission path have been determined.
岩元 大樹; 西原 健司; 岩元 洋介; 橋本 慎太郎; 松田 規宏; 佐藤 達彦; 原田 正英; 前川 藤夫
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1585 - 1594, 2016/10
被引用回数：18 パーセンタイル：85.7(Nuclear Science & Technology)The impact of different spallation models and parametrisations of nucleon-nucleus interactions in PHITS on nuclear characteristics of an accelerator-driven system (ADS) is investigated. Cut-off neutrons below 20 MeV calculated by a current default option of the spallation model (i.e., Li
ge Intranuclear Cascade (INC) model version 4.6, INCL4.6) are found to be 14% less than those by the old spallation model (it i.e. Bertini INC model). This decrease increases the proton beam current that drives the 800-MW thermal power, and impacts various ADS parameters, including material damage, nuclear heating of the proton beam window (PBW), and the inventory of spallation products. To validate these options based on the ADS neutronics design, we conduct benchmark calculations of the total and nonelastic cross sections, thick target neutron yields, and activation reaction rate distributions. The results suggest that Pearlstein-Niita systematics, which is a default option of the nucleon-nucleus interaction parametrisation, would be best option and that the Bertini INC is better suited for cut-off neutrons than INCL4.6. However, because of the difficulty in making a definite conclusion on the spallation models, we conclude that relatively large uncertainty in the cut-off neutrons, which is the difference between the two spallation models (i.e. 14%), should be considered.
Su, Y. H.; 及川 健一; Harjo, S.; 篠原 武尚; 甲斐 哲也; 原田 正英; 廣井 孝介; Zhang, S.*; Parker, J. D.*; 佐藤 博隆*; et al.
Materials Science & Engineering A, 675, p.19 - 31, 2016/10
被引用回数：23 パーセンタイル：72.59(Nanoscience & Nanotechnology)Neutron Bragg-edge transmission imaging makes it possible to quantitatively visualize the two-dimensional distribution of microstructure within a sample. In order to examine its application to engineering products, time-of-flight Bragg-edge transmission imaging experiments using a pulsed neutron source were performed for plastically bent plates composed of a ferritic steel and a duplex stainless steel. The non-homogeneous microstructure distributions, such as texture, crystalline size, phase volume fraction and residual elastic strain, were evaluated for the cross sections of the bent plates. The obtained results were compared with those by neutron diffraction and electron back scatter diffraction, showing that the Bragg-edge transmission imaging is powerful for engineering use.
篠原 武尚; 甲斐 哲也; 及川 健一; 瀬川 麻里子; 原田 正英; 中谷 健; 大井 元貴; 相澤 一也; 佐藤 博隆*; 加美山 隆*; et al.
Journal of Physics; Conference Series, 746, p.012007_1 - 012007_6, 2016/00
被引用回数：57 パーセンタイル：99.88(Physics, Nuclear)パルス中性子イメージング専用装置「螺鈿」がJ-PARCの物質生命科学実験施設(MLF)に建設され、2014年11月にファーストビームを受け入れた後、装置調整と試験測定を実施中である。この装置の目的は、短パルス中性子源から得られるパルス中性子ビームの特徴を活かして、近年注目されているエネルギー分析型中性子イメージング技術を実用化し、応用研究を世界に先駆けて実施することにあり、同時に日本における最先端の中性子イメージング装置としての役割を果たすことにある。本発表では、「螺鈿」の現状について説明するとともに、コミッショニングの状況と応用研究の実施例について報告する。
and (U,Zr)O solid solution using MoCl
佐藤 匠; 柴田 裕樹; 林 博和; 高野 公秀; 倉田 正輝
Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1253 - 1258, 2015/10
被引用回数：6 パーセンタイル：45.92(Nuclear Science & Technology)東京電力福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの処理に乾式処理技術を適応させるための前処理技術の候補として、塩素化力の強いMoClを用いてUO及び(U,Zr)O模擬デブリを塩化物に転換するための試験条件及び反応副生成物を蒸留分離する条件を調べた。粉末状のUO及び(U,Zr)Oは300Cでほぼ全量が塩化物に転換された。(U,Zr)O高密度焼結体については、300Cと400Cでは試料表面のみが塩化物に転換され内部まで反応が進行しなかったが、500Cでは生成したUCl
が蒸発して試料表面から分離されたためにほぼ全量が塩化物に転換された。反応副生成物であるMo-O-Clは、温度勾配下での加熱によりUClから蒸留分離された。
Su, Y. H.; 及川 健一; 川崎 卓郎; 甲斐 哲也; 塩田 佳徳*; 佐藤 博隆*; 篠原 武尚; 友田 陽*; 原田 正英; 鬼柳 亮嗣; et al.
JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.031015_1 - 031015_5, 2015/09
J-PARC/MLFの中性子イメージング及び回折装置は、鉄鋼材料などの実用材のミクロスコピックな特性評価に非常に有用であると期待されている。本研究では、MLFのBL10(NOBORU)において、2次元検出器を用いて鉄鋼材料の透過イメージング測定を行った。四種類の異なる条件で鋳込みを行ったフェライト()-オーステナイト()の二相ステンレス鋼を試料として用いた。得られた2次元の透過スペクトルに含まれるブラッグエッジ情報を、解析プログラムRITSを用いて検証し、試料の集合組織,相分布,粒径や、相応力分布の検証を行った。
林 博和; 西 剛史; 高野 公秀; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝
NEA/NSC/R(2015)2 (Internet), p.360 - 367, 2015/06
加速器駆動システム(ADS)を用いたマイナーアクチノイド(MA)核変換用燃料について、原子力機構ではウランを含まない窒化物燃料を第一候補としている。窒化物燃料は熱特性がよくアクチノイド同士の固溶度が大きいという長所がある。また、窒化物燃料の再処理法としては、MA含有量の多い燃料で影響の大きい放射線損傷に対する耐性の大きい乾式再処理法を、第一候補としている。本論文では、原子力機構における窒化物燃料サイクル技術研究開発の状況及び今後の予定を紹介する。
甲斐 哲也; 前川 藤夫; 大下 英敏*; 佐藤 博隆; 篠原 武尚; 大井 元貴; 原田 正英; 宇野 彰二*; 大友 季哉*; 加美山 隆*; et al.
Physics Procedia, 43, p.111 - 120, 2013/00
被引用回数：19 パーセンタイル：98.08(Physics, Applied)J-PARCパルス中性子源に中性子イメージング装置が建設中であり、これまでに幾つかの技術実証のための実験がJ-PARCのNOBORUにおいて行われている。新規に建設される装置の幅広い利用を図るため、当該技術の適応範囲を示すことは重要である。本報告では、幾つかの実証実験の結果を紹介するとともに、すべての元素について、評価済み核データに収録されている中性子共鳴のピーク断面積とエネルギー幅を掛けた値を比較する。この値は、共鳴吸収イメージング技術による判別性の良い指標になると期待される。
勅使河原 誠; 木下 秀孝; 涌井 隆; 明午 伸一郎; 関 正和; 原田 正英; 伊藤 学; 鈴木 徹; 池崎 清美; 前川 藤夫; et al.
JAEA-Technology 2012-024, 303 Pages, 2012/07
JAEA-Technology-2012-024.pdf:46.04MB
J-PARC構成施設のひとつ核破砕中性子源である物質・生命科学実験施設(MLF)では、中性子を発生するため3GeVまで加速された陽子ビームが、水銀ターゲットに入射する。高エネルギーの陽子や中性子に晒された機器(ターゲット容器,モデレータ,反射体及び陽子ビーム窓)は、照射損傷を受けるため、定期的な交換保守を必要とする。使用済み機器は高度に放射化され、遠隔による交換保守が必要となる。使用済みの機器の交換保守が行える保守シナリオを構築し、必要な設備をホットセル内及びMLF内に導入した。保守シナリオの整合性を確認するため実機を用いて予備試験を行った。本報告書では、使用済み機器(モデレータ・反射体,陽子ビーム窓を対象)について、予備試験を通して得られた知見をもとに、使用済み機器の取り扱いに反映することを目的とし、交換保守に関する問題点と解決策等を報告する。
荒井 康夫; 芹澤 弘幸; 中島 邦久; 高野 公秀; 佐藤 勇; 勝山 幸三; 秋江 拓志; 鈴木 元衛; 白数 訓子; 芳賀 芳範; et al.
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 8 Pages, 2011/12
U燃料やU-Pu燃料に比較して照射中や保管中に多量のHeが生成する点は、MA含有燃料の特徴の一つである。本研究ではMA含有酸化物燃料中のHe挙動を理解するために、実験室規模の炉外試験,照射後試験並びにモデリング計算を実施した。炉外試験では、単結晶二酸化ウランを用いたHeの拡散係数の導出やキュリウム244のアルファ崩壊を利用した酸化物中へのHe蓄積の影響把握を行い、照射後試験では高速実験炉JOYOで照射した約0.5%のアメリシウムを含むMOX燃料中のHe挙動を調べた。モデリング計算では、燃料中でのHe生成,拡散,気相との平衡及び気相への放出などの素過程に基づくHe挙動モデルを作成し、これを既存の燃料挙動解析コードのサブルーチンに組込み、高速炉用MA含有MOX燃料中のHe挙動をシミュレートした。
佐藤 匠; 西原 健司; 高野 公秀
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12
高濃度の不活性母材が共存したADS用窒化物燃料の再処理に対応した、溶融塩中での窒化物の化学溶解を主工程とした革新的な乾式再処理プロセスを開発することを目的に、アクチノイド窒化物の模擬物質として希土類窒化物を用いて溶融塩中でのCdClとの反応による化学溶解挙動を調べた。不活性母材としてZrN及びTiNを含んだDyNは、いずれの場合も550Cで約12時間加熱した結果、大部分のDyがCdClとの反応により溶融塩中に溶解した。一方、Zrは試験後に試料中の約0.1%に相当する微量の溶融塩中濃度の増加が見られたが、Tiの濃度は検出限界以下でありTiNはほとんど溶解しない結果であった。
高野 公秀; 田上 進; 湊 和生; 小崎 完*; 佐藤 正知*
Journal of Alloys and Compounds, 439(1-2), p.215 - 220, 2007/07
被引用回数：16 パーセンタイル：64.54(Chemistry, Physical)ZrNはMA含有窒化物燃料の希釈材の一候補として考えられている。ここでは、粉末冶金法で調製したZrN, DyN及び(Dy,Zr)N固溶体について高温X線回折法で格子定数の温度依存性を測定し、線熱膨張係数を得た。293Kから1300Kまでの平均線熱膨張係数は、ZrNの7.86
10
からDyNの9.5410K
までDy含有量の増加とともに増大した。熱膨張係数の組成依存性の結果からの類推により、ZrNを希釈材としたMA含有窒化物燃料の熱膨張係数はMA含有窒化物より低く抑えられること、またその結果燃料の融点あるいは分解温度は高くなる効果が期待できる。
田中 宏和*; 小泉 智; 橋本 竹治; 伊東 秀明*; 佐藤 正秀*; 中 建介*; 中條 善樹*
Macromolecules, 40(12), p.4327 - 4337, 2007/06
被引用回数：32 パーセンタイル：67.9(Polymer Science)非水溶液溶媒中における第一世代ポリアミンデンドリマー(G1-NH)/酢酸パラジウム混合系に対して、パラジウム微粒子及びデンドリマー微粒子集合体の自己組織化機構を明らかにした。自己組織化過程は、酢酸パラジウムのモル濃度とG1-NHの1級アミンのモル濃度比を一定値3.3に固定した条件下で、二種の安定な溶液(酢酸パラジウムのDMF溶液とG1-NHのメタノール溶液)をあらかじめ調整した後それらを混合することによりもたらされた。混合後に発生するデンドリマーの自己組織化並びに化学反応に誘起されたパラジウム原子の自己組織過程は、中性子小角散乱及びX線散乱法を用いてその場観察した。その結果、デンドリマー分子集合体の自己組織化がまず起こること、この分子集合体が引き続き起こるパラジウムイオンの還元とパラジウム原子のナノ微粒子への自己組織化の鋳型(テンプレート)の役割を演じ、微粒子の寸法を制御していることを発見した。
