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Visualization of rattiling in PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$ by single crystal neutron diffraction

単結晶中性子回折によるPrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$におけるラットリングの可視化

金子 耕士   ; 目時 直人   ; 木村 宏之*; 野田 幸男*; 松田 達磨; 神木 正史*

Kaneko, Koji; Metoki, Naoto; Kimura, Hiroyuki*; Noda, Yukio*; Matsuda, Tatsuma; Kogi, Masafumi*

充填スクッテルダイト$$RT_4X_{12}$$では、プニクトゲン($$X$$)で構成される大きなカゴ中に、希土類イオンが内包される。$$R$$-$$X$$間距離が長いものでは、希土類イオンは比較的緩く束縛されていると考えられ、ラットリングと呼ばれる特異な熱振動を示すと示唆されている。このラットリングが、PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$における超伝導の発現に重要な役割を担っているとの報告がなされた。そこで熱振動の状態を反映した平均構造を明らかにするために、中性子回折を行った。調和振動子を仮定した最小自乗法による構造解析から、室温でのPrの熱振動パラメーターがほかの構成元素と比べて5倍以上と大きく、平均変位で0.2${AA}$に及ぶことを明らかにした。より詳細に調べるために、MEM法による解析を行った結果、空間的に拡がっているPrの分布が、$${langle}$$111$${rangle}$$方向に伸びた異方性を有することが明らかとなった。加えて、最大密度がカゴの中心ではなく、オフセンター位置にあることを見いだした。一方で低温の8Kでは、Os, Sbと比較してその分布は拡がってはいるが、分解能の範囲で異方性はなく、カゴの中心を重心としていることを明らかにした。

PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$ was reported to be the first Pr-based heavy fermion superconductor with $$T_{rm sc}$$ = 1.85 K. Since the ground state is the non-magnetic singlet, and Pr ion is weakly bounded in the Sb cage, the importance of $$rattling$$ is discussed in connection with the emergence of superconductivity. A space-, time-averaged nuclear density distribution reflecting a thermal vibration can be obtained by single crystal neutron diffraction and MEM analysis. The results unveil a widely spread anisotropic Pr distribution in the Sb cage at room temperature in which the width reaches roughly 0.6 ${AA}$, in FWHM. In contrast, the Pr nuclear density distribution at 8 K becomes isotropic and gaussian-form, although the width is broader than those for Os and Sb. Note that the highest density of Pr distribution at 8 K founds at the center of the cage. These features suggest the strong anharmonicity for the Pr potential in the Sb cage.

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