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Magnetic structures and magneto-volume effects in Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$N

Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nの磁気構造と磁気体積効果

飯久保 智; 樹神 克明   ; 竹中 康司*; 高木 英典*; 社本 真一  

Iikubo, Satoshi; Kodama, Katsuaki; Takenaka, Koshi*; Takagi, Hidenori*; Shamoto, Shinichi

Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nのx$$sim$$0.5では、室温付近の広い温度範囲で負の熱膨張率が観測される。この熱膨張率の絶対値はこれまで報告されたものの中で最も大きいことから、熱膨張抑制剤として広く注目を集めている。負の熱膨張の起源となっているのは、磁気秩序の消滅に伴う体積収縮、いわゆる磁気体積効果である。われわれはこの系のx$$>$$0.15で劇的に現れる大きな磁気体積効果が、磁気構造の変化と対応していることを明らかにした。系が示す$$Gamma^{5g}$$型の反強磁性秩序は磁気体積効果と強く結びついていると考えられ、磁気モーメントの長さのみが考慮されていた従来の解釈からは単純には理解することができない。つぎにGe濃度の増加とともに起こる磁気体積効果のブロードニングを引き起こす要因を明らかにする目的で、Geが引き起こす局所構造に着目して調べた。パルス中性子回折パターンを規格化し、フーリエ変換して原子対相関関数を得たところ、その短距離領域には平均の構造解析から導かれる立方対称性が、局所的に破れていることを示唆するピークの分裂が観測された。これはMn$$_6$$N八面体がc軸周りで回転した構造として理解される。この構造はMn$$_3$$GeNの低温正方晶の構造で、それがドメインを形成していると考えられる。Ge濃度の増加に伴い、この回転角は増加する傾向を示しており、鋭い一次転移の磁気体積効果を示すMn$$_3$$GaNではこの回転角が小さい。このことから八面体の回転がブロードな磁気相転移に重要な役割を持っていると考えられる。

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