電子線無酸素架橋によるガス分離用セラミック薄膜の作製

Fabrication of ceramic gas separation membranes by EB crosslinking without oxygen

杉本 雅樹; 武山 昭憲; 吉川 正人

Sugimoto, Masaki; Takeyama, Akinori; Yoshikawa, Masahito

耐熱・耐蝕性に優れたSiCセラミック薄膜は、前駆体高分子であるポリカルボシラン(PCS)薄膜を架橋した後焼成して作製されるが、この工程において、薄膜の体積収縮によるピンホール等の欠陥形成、あるいは密度上昇による水素透過率の低下が引き起こされることがこれまでの研究からわかっている。そこで今回は、電子線で無酸素架橋したPCS薄膜について、焼成時の体積変化と水素透過率の関連性を調べ、SiCセラミック薄膜の最適な作製条件を探索し、積層して得られる水素分離膜の性能との関連を調べた。初めに焼成時の体積変化を調べたところ、600C以下の温度域で10%程度膨張した後、6001000Cの温度域で収縮した。焼成終了時の収縮率は、酸化架橋の場合に比べ、10%以上少なくなることがわかった。この作製条件を適用して多孔質アルミナ平板に作製した水素分離膜について、その積層回数と水素分離能、あるいは水素透過率の関連を調べたところ、従来の酸化架橋法では4回以上積層して実現してきたピンホール等の欠陥抑制がわずか2回の積層で実現し、従来に比べ1桁多い110(mol/sec/m/pa)以上の水素透過率と水素分離比200以上を動作温度200Cで実現することに成功した。

SiC membranes synthesized from precursor polymers have an excellent thermal and corrosion resistances and the structure is amorphous with nano-hole which has gas permeability. Therefore, the membranes are expected as a hydrogen separation filter that can be used in the severe environment. However, the improvement of the amount of the hydrogen penetration and the separation ratio is required. In this research, the possibility of controlling the gas penetration of the SiC membranes by EB crosslinking technique was examined.