酸素分子の並進運動エネルギーによるSi(111)-77表面への吸着促進機構の放射光リアルタイム光電子分光観察

Oxygen adsorption enhanced by translational kinetic energy of oxygen molecule on Si(111)-77 observed by real-time photoelectron spectroscopy using synchrotron radiation

吉越 章隆 ; 寺岡 有殿

Yoshigoe, Akitaka; Teraoka, Yuden

Si(111)-77における酸素吸着では、並進運動エネルギー(E)が0.07eV付近を境として、前駆的吸着状態を経由した吸着過程から直接吸着過程が支配的となると考えられている。これまでEに伴う初期吸着確率の変化から吸着ダイナミクスを明らかにしてきたが、酸素吸着状態の時間変化と並進運動エネルギーの関係は不明である。そこで、室温酸化条件におけるO 及びSi リアルタイム光電子分光観察を行い、並進運動エネルギーが吸着状態の時間変化に及ぼす効果を調べた。E=0.03eVと0.07eVの比較では、0.07eVに増加すると各成分の生成は遅くなるもののその順序及び時間相関に大きな違いはなかった。この結果は、前駆的吸着状態が存在し、そこへのトラッピング確率に初期吸着が支配されることを示唆している。一方、E=0.07eVと0.15eVの比較では、 oxygenの生成などがEの増加に伴い促進され、SiとSiが、ほぼ同時に観察されるなどSi酸化状態の生成も促進された。これは、前駆的吸着状態を経由せず解離吸着に至る分子状前駆的吸着状態あるいは解離吸着状態へ直接吸着する確率が増加したことに由来すると考えられる。

It is known that the adsorption process of O on Si(111)-77 is changed by the translational kinetic energy (E): trapping-mediated adsorption mechanism occurs at lower than approximately 0.07eV and direct adsorption mechanism is dominate above 0.07eV. The adsorption mechanism is clarified through the E dependence of initial sticking probability, but the relation between time evolution of oxygen bonding configurations and E has not been understood. In this study, the role of E is investigated by real-time photoelectron spectroscopy using synchrotron radiation at room temperature. The time evolution is almost same as 0.03eV when the E is 0.07eV. This result suggests that trapping probability to precursor state dominates the initial adsorption process. On the other hand, the enhancement of formation rates of oxygen and the simultaneous creation of both Si and Si oxidation states are observed when E changes from 0.07eV to 0.15eV. This result implyes that the probability of direct adsorption for both molecularly chemisorption and dissociatively that increases without the reaction path of precursor states.