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Cl dissociation, CH abstraction, and Cl adsorption from the dissociative scattering of supersonic CHCl on Cu(111) and Cu(410)牧野 隆正*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; Di
o, W. A.*; 岡田 美智雄*
Applied Surface Science, 642, p.158568_1 - 158568_6, 2024/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)To study the elementary steps in the Rochow-Muller process, we bombarded Cu(111) and Cu(410) with 0.7-1.9 eV supersonic molecular beams (SSMB) of CHCl. We then identified the corresponding adsorbed species using X-ray photoemission spectroscopy (XPS) in conjunction with synchrotron radiation (SR). We found Cl as the dominant adsorbed species (much higher than that of adsorbed carbonaceous species) coming from the dissociative scattering of CHCl. We also found that the threshold kinetic energy of the reaction depends on the crystal surface orientation.
新井 太貴*; 吉越 章隆; 本橋 光也*
材料の科学と工学, 60(5), p.153 - 158, 2023/10
現在、Si酸化膜は絶縁材料として電子デバイスや生体材料に広く利用されている。この膜の原子結合状態は、各デバイスの特性に影響を与えるため、特に膜のSiとOの化学結合状態の理解と制御が必要となる。本研究では、極低濃度のHF水溶液を用いた陽極酸化によってSi基板表面に形成されるSi酸化膜をX線光電子分光によって分析した。Si2pおよびF1sスペクトルを中心に調べた。HF濃度がppmオーダであるにもかかわらず、膜表面にパーセントオーダのFを含んでいることがわかった。膜中にSi-FやSi-O-F結合が形成されたことを示唆する結果である。また、FとOの深さ分布が異なることから、FとOで表面反応プロセスが異なることが推論された。
中村 孝史*; 山本 幸男*; 荒川 正和*; 丸山 晃生*; 吉越 章隆
産業応用工学会論文誌, 11(2), p.109 - 114, 2023/09
SPring-8のBL23SUに設置された表面化学実験ステーションは、放射光軟X線を使って様々な機能性材料の表面および界面の研究に利用されている。固体表面とガスとの化学反応の理解を進めるためには、ガスの精密流量制御が必須である。本論文では、超高真空(分子流領域)におけるガスと表面の反応の実験精度および再現性を改善するための自動ガス流量コンピュター制御システムを報告する。ガス圧力制御のために、スローリークバルブのフィードバック制御システムを開発した。開発したシステムによって、装置エキスパートの実験者と同等以上の反応実験が可能となった。
/GaN interfaces with suppressed Ga-oxide interlayer via sputter deposition of SiO大西 健太郎*; 小林 拓真*; 溝端 秀聡*; 野崎 幹人*; 吉越 章隆; 志村 考功*; 渡部 平司*
Japanese Journal of Applied Physics, 62(5), p.050903_1 - 050903_4, 2023/05
高品質SiO/GaN MOS構造の実現には、GaO
界面層の形成が有効である。しかしGaO層を形成した場合、熱処理条件を注意深く設計しなければ、GaO層の還元に伴い正の固定電荷が生成する。そこで本研究では、GaN上にSiOをスパッタ成膜することで、不安定なGaO層を最小限に抑制することを目指した。実際に放射光X線光電子分光測定により、プラズマ化学気相成長法(PECVD)でSiOを成膜した場合と比較して、スパッタ成膜ではGaO層が抑制できることを確認した。成膜後に適切な温度で酸素・フォーミングガスアニールを実施することで、良好な界面特性、絶縁性を有するGaN MOSデバイスを実現した。
by monolayer hexagonal boron nitride coating for improved photo- and thermionic-cathodes山口 尚登*; 遊佐 龍之介*; Wang, G.*; Pettes, M. T.*; Liu, F.*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; Moody, N. A.*; 小川 修一*
Applied Physics Letters, 122(14), p.141901_1 - 141901_7, 2023/04
被引用回数：3 パーセンタイル：85.09(Physics, Applied)単層BMをコートしたLaBの仕事関数の低減に関して報告する。hBNでコートされた領域は、非被覆あるいはグラフェンコートされたLaB(100)単結晶領域に比べて仕事関数が低下していることが、光電子顕微鏡(PEEM)および熱電子顕微鏡(TEEM)実験から分かった。グラフェンコートに比べてhBNコートされたLaB(100)では、非常に大きな仕事関数の低下が起きることが、DFT計算から定性的に分かった。計算に酸化層を考慮すると、計算と実験の間の整合性が改善された。放射光XPSによって、我々のLaB表面に酸化層が実在することを確認した。
小川 修一*; 津田 泰孝; 坂本 徹哉*; 沖川 侑揮*; 増澤 智昭*; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; 山田 貴壽*
Applied Surface Science, 605, p.154748_1 - 154748_6, 2022/12
被引用回数：3 パーセンタイル：48.5(Chemistry, Physical)グラフェンのKOH溶液への浸漬により、SiO/Siウェハ上のグラフェンの移動度が改善される。これはK原子によるグラフェン修飾による電子ドーピングのためと考えられるが、このときのグラフェンに含まれるK濃度は不明だった。本研究では高輝度放射光を用いたXPS分析によりK濃度を求めた。リアルタイム観察によりK原子濃度の時間変化を求め、放射光未照射時のK原子濃度は0.94%と推定された。また、K原子の脱離に伴ってC 1sスペクトルが低結合エネルギー側にシフトした。これはグラフェンへの電子ドープ濃度が減少していることを示し、K原子はグラフェンに電子注入していることが実験的に確かめられた。
species at SiO/Si interfaces in Si dry oxidation; Comparison between p-Si(001) and n-Si(001) surfaces津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 山本 善貴*; 山本 幸男*; 高桑 雄二*
Journal of Chemical Physics, 157(23), p.234705_1 - 234705_21, 2022/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)This paper gives experimental evidence for that (1) the excess minority carrier recombination at the SiO
/p-Si(001) and SiO/n-Si(001) interfaces is associated with the O dissociative adsorption, (2) the 700-eV X-ray induced enhancement of the SiO growth is not caused by the band flattening due to the surface photovoltaic effect but ascribed to the electron-hole pair creation due to core level photoexcitation for the spillover of the bulk Si electronic states to the SiO layer, (3) changes of band bending result from the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site when turning on and off the X-ray irradiation, and (4) a metastable chemisorbed O species (Pb1-paul) plays a decisive role in combining two kinds of the reaction loops of single- and double-step oxidation. Based on the experimental results, the unified Si oxidation reaction model mediated by point defect generation [Jpn. J. Appl. Phys. 59, SM0801 (2020)] is extended from a viewpoint of (a) the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site and (b) the trapping-mediated adsorption through the chemisorbed O species at the SiO/Si interface.
(001)表面の酸素欠損の修復勝部 大樹*; 大野 真也*; 稲見 栄一*; 吉越 章隆; 阿部 真之*
Vacuum and Surface Science, 65(11), p.526 - 530, 2022/11
アナターゼ型TiO(001)表面の酸素空孔の酸化を放射光光電子分光と超音速Oビーム(SSMB)で調べた。超熱酸素分子の供給により、最表面及びサブサーフェスの酸素空孔を除去することができた。アナターゼ型TiO(001)の表面には、真空容器に移す前の未処理の状態では、酸素空孔が存在している。この空孔は大気中で安定であり、酸素SSMBを用いることにより効果的に除去することができる。本成果は機能性酸化物表面処理として有望である。
molecule at SiO/Si(001) interface during Si dry oxidation津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 高桑 雄二*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(1), p.30 - 39, 2022/11
We irradiated n-Si(001) with a 0.06 eV supersonic O molecular beam and characterized the SiO surface and SiO/Si interface using real-time X-ray photoemission spectroscopy. The molecularly-adsorbed O was observed not only during the Si surface oxidation process but also during the SiO/Si interface oxidation process, suggesting that trapping-mediated adsorption occurs at SiO/Si interface as well as on the Si surface. We found a good linear correlation between the SiO/Si interface oxidation rate and the amount of molecularly-adsorbed O, revealing that the double-step oxidation loop exclusively proceeds through P
-paul formation and minority carrier trapping at room temperature. The offset of the linear correlation indicates the presence of ins-paul on the SiO surface, which has nothing to do with the double-step oxidation loop because point defect generation is not affected by the volume expansion of ins-paul oxidation in the flexible SiO network.
/GaN metal-oxide-semiconductor structures fabricated on N-polar GaN(000
) substrates溝端 秀聡*; 冨ヶ原 一樹*; 野崎 幹人*; 小林 拓真*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; 渡部 平司*
Applied Physics Letters, 121(6), p.062104_1 - 062104_6, 2022/08
被引用回数：1 パーセンタイル：17.38(Physics, Applied)N極性GaN(000)基板上に作製したSiO/GaN MOS構造の界面特性とエネルギーバンドアライメントを、電気測定と放射光X線光電子分光法を用いて調べた。さらに、得られた結果をGa極性GaN(0001)上のSiO/GaN MOS構造の特性と比較した。SiO/GaN(000)構造はGaN(0001)基板上に作製した構造よりも熱的に不安定であることがわかった。しかし、絶縁膜堆積後アニールの条件を最適化することにより、SiO/GaN(000)構造でも優れた電気特性が得られた。一方で、SiO/GaN(000)構造の伝導帯オフセットがSiO/GaN(0001)構造よりも小さく、これによるゲートリーク電流の増大が見られた。以上のことから、MOSデバイスの作製においてN極性GaN(000)基板の利用には注意を要することを明らかにした。
ambient on threshold voltage stability in 4H-SiC metal-oxide-semiconductor field-effect transistors細井 卓治*; 大迫 桃恵*; Moges, K.*; 伊藤 滉二*; 木本 恒暢*; 染谷 満*; 岡本 光央*; 吉越 章隆; 志村 考功*; 渡部 平司*
Applied Physics Express, 15(6), p.061003_1 - 061003_5, 2022/06
被引用回数：2 パーセンタイル：34.67(Physics, Applied)SiO/SiC構造に対するNOアニールとCO雰囲気でのポスト窒化アニール(PNA)の組み合わせが、SiCベースの金属-酸化膜-半導体電界効果トランジスタ(MOSFET)の高いチャネル移動度と優れた閾値電圧安定性を得るために有効であることを実証した。NOアニールにより取り込まれたSiO/SiC界面のSiO側のN原子が電荷捕獲サイトの起源と考えられるが、1300
CのCO-PNAによりSiCを酸化することなくこれらの選択的除去が可能であることがわかった。また、CO-PNAにはSiO中の酸素空孔を補償する効果もあり、結果として正負の電圧温度ストレスに対する高い耐性が得られた。
Tang, J.*; Seo, O.*; Rivera Rocabado, D. S.*; 小板谷 貴典*; 山本 達*; 難波 優輔*; Song, C.*; Kim, J.*; 吉越 章隆; 古山 通久*; et al.
Applied Surface Science, 587, p.152797_1 - 152797_8, 2022/06
被引用回数：7 パーセンタイル：77.62(Chemistry, Physical)水素貯蔵材料として重要な立方体形状Pdナノ粒子の水素吸収と拡散メカニズムをX線光電子分光とDFT計算を用いて調べた。表面領域では粒子の大きさによらず、ほぼ同様の水素吸収挙動を示した。四面体サイトよりも八面体サイトの水素占有率が大きいことがわかった。表面の乱れによってPd-H結合が弱くなるため、小さいサイズのPdナノ粒子に吸収された水素原子は、より活発に粒子内部に拡散することが分かった。これが低水素圧での水素吸着に重要な役割を果たしている。
吉越 章隆; 小川 修一*; 高桑 雄二*
放射光, 35(3), P. 157, 2022/05
大気圧光電子分光[AP(Ambient Pressure)-XPS]は、2000年ごろから気体-表面反応の観察を目的に世界の放射光施設で次々に稼働し、現在では、液体,固液界面の観察にも利用されている。表面現象の真の姿を捉えるツールとして著しい技術の発展と利用研究が進んでいる。放射光学会誌の特集号としてAP-XPSを取り上げ、その企画説明をする。
高桑 雄二*; 小川 修一*; 吉越 章隆
放射光, 35(3), p.158 - 171, 2022/05
放射光を用いた大気圧光電子分光(Ambient Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy: APXPS)による表面反応観察は2005年頃より急速に普及し、触媒などの固相/気相界面、電池などの固相/液相界面、イオン液体などの気相/液相界面の実用的研究分野で広範囲に利用されている。本解説ではAPXPS開発の黎明期、Si気相成長とSi酸化反応キネティクスのリアルタイム観察、APXPSの課題と今後の展望について述べた。
豊田 智史*; 吉村 真史*; 住田 弘祐*; 三根生 晋*; 町田 雅武*; 吉越 章隆; 吉川 彰*; 鈴木 哲*; 横山 和司*
放射光, 35(3), p.200 - 206, 2022/05
大気圧光電子分光(AP-XPS)に立脚する多層積層薄膜界面の時空間深さ方向解析法の開発状況を述べた。初めに、時分割近大気圧硬X線角度分解光電子分光データによる深さ方向解析を行った。次に、空間分解能が備わった時分割角度分解AP-XPSデータの高速ピークフィッティングによる深さ方向解析法へ発展させ、酸化還元反応条件下での時空間深さ方向解析を実現した。また、スパースモデリングのジャックナイフ平均を組み合わせた、従来型の最大エントロピー法(MEM)が高い精度で深さ方向分布の動態計測に有効であることを述べた。
/4H-SiC(11
0) interfaces中沼 貴澄*; 岩片 悠*; 渡部 ありさ*; 細井 卓治*; 小林 拓真*; 染谷 満*; 岡本 光央*; 吉越 章隆; 志村 考功*; 渡部 平司*
Japanese Journal of Applied Physics, 61(SC), p.SC1065_1 - SC1065_8, 2022/05
被引用回数：7 パーセンタイル：77.62(Physics, Applied)本研究ではSiC(110)面のNO窒化過程を詳細に観察し、MOSキャパシタの電気的特性への影響を調べた。具体的には、走査型X線光電子分光法によりサブナノメートルオーダの窒素分布プロファイリングを行った。その結果、窒化は(0001)面よりもはるかに速く進行し、界面の窒素濃度は約2.3倍であった。暗所および紫外線照射下で容量-電圧(
)測定を行い、伝導帯端/価電子帯端近傍の欠陥や、ヒステリシス・シフトを引き起こす欠陥を評価した。これらの欠陥は、窒化の進行とともに失活化されたが、過度の窒化は逆に電気的特性の劣化を招くことが分かった。以上の実験結果をもとに、NO窒化の最適条件を議論した。
0) MOS devices中沼 貴澄*; 小林 拓真*; 細井 卓治*; 染谷 満*; 岡本 光央*; 吉越 章隆; 志村 考功*; 渡部 平司*
Applied Physics Express, 15(4), p.041002_1 - 041002_4, 2022/04
被引用回数：5 パーセンタイル：48.5(Physics, Applied)NO窒化SiC(110)(a面)MOSデバイスのリーク電流およびフラットバンド電圧(VFB)安定性を系統的に調査した。NO窒化は界面特性改善に有効であるが、Fowler-Nordheim(F-N)電流の立ち上がり電界を1MVcm
程度低下させ、顕著なリーク電流をもたらした。また、放射光X線光電子分光による測定の結果、窒化処理によってSiO/SiC界面の伝導帯オフセットが低減していることがわかり、リーク電流増大の起源が明らかになった。さらに、正および負バイアスストレス試験により、窒化a面MOSデバイスでは、電子および正孔注入に対してVFBが不安定であることが明確に示された。
垣内 拓大*; 的場 友希*; 小山 大輔*; 山本 優貴*; 吉越 章隆
Langmuir, 38(8), p.2642 - 2650, 2022/03
被引用回数：1 パーセンタイル：14.86(Chemistry, Multidisciplinary)Hf薄膜を形成したSi(111)基板の界面および表面の酸化プロセスを超音速酸素分子ビーム(SOMB)と放射光光電子分光法により研究した。酸化は最表面のHf層から始まり、化学量論的なHfOを生成する。2.2eVのSOMBを照射した場合、界面のHfシリサイドが酸化され、HfO/Si界面近傍にHf-O-Siが生成した。Si基板で酸化が起こり、SiO化合物が生成される。HfO層の下にあるSiO/Si界面領域からSi原子が放出され、歪んだSi層に発生した応力を解放する。放出されたSi原子は、HfOを通過して入射するOガスと反応する。
O vapor on GaN surfaces角谷 正友*; 隅田 真人*; 津田 泰孝; 坂本 徹哉; Sang, L.*; 原田 善之*; 吉越 章隆
Science and Technology of Advanced Materials, 23(1), p.189 - 198, 2022/00
被引用回数：4 パーセンタイル：51.62(Materials Science, Multidisciplinary)GaNは、パワーエレクトロニクスデバイスとして注目される材料である。GaNの表面酸化の理解は、金属-酸化膜-半導体(MOS)デバイスを改善するために重要である。本研究では、GaNの結晶面(+c,-c,m-面)毎の酸化特性を、リアルタイムXPSとDFT-MDシミュレーションによって調べた。その結果、HOとGaN表面との間のスピン相互作用によりHO蒸気が最も高い反応性を示すことがわかった。m面では、化学吸着が支配的であった。本研究は、AlGa
N原子層成膜時に意図しない酸化を防ぐために、HOおよびO以外の酸化剤ガスを使用する必要があることを示唆している。
molecular adsorption on Cu(111); Copper oxides林田 紘輝*; 津田 泰孝; 山田 剛司*; 吉越 章隆; 岡田 美智雄*
ACS Omega (Internet), 6(40), p.26814 - 26820, 2021/10
被引用回数：7 パーセンタイル：44.69(Chemistry, Multidisciplinary)X線光電子分光法(XPS)を用いて、バルクCuO(111)表面と0.5eVのO超音速分子線(SSMB)を用いて作製したCu(111)表面のタイプ8とタイプ29と呼ばれる二種類の酸化物に関するXPS分析を報告する。新しい構造モデルを提案するとともに、以前提案した[29]構造のモデルを確認した。酸化物構造の新しいモデルを提案するとともに、O1s XPSスペクトルに基づいて、Cu(111)上のタイプ29酸化物の既提案モデルを確認した。O1sスペクトルの検出角依存性から、ナノピラミッド型モデルがO 1sスペクトルの検出角依存性は、(
X)R30 CuO(111)ではナノピラミッドモデルがより好ましいことがわかった。また、O1s電子励起過程を報告する。
