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Hydrogen absorption and diffusion behaviors in cube-shaped palladium nanoparticles revealed by ambient-pressure X-ray photoelectron spectroscopy

大気圧X線光電子分光による立方体形状のパラジウムナノ粒子中の水素吸収および拡散に関する研究

Tang, J.*; Seo, O.*; Rivera Rocabado, D. S.*; 小板谷 貴典*; 山本 達*; 難波 優輔*; Song, C.*; Kim, J.*; 吉越 章隆 ; 古山 通久*; 出倉 駿*; 小林 浩和*; 北川 宏*; 坂田 修身*; 松田 巌*; 吉信 淳*

Tang, J.*; Seo, O.*; Rivera Rocabado, D. S.*; Koitaya, Takanori*; Yamamoto, Susumu*; Namba, Yusuke*; Song, C.*; Kim, J.*; Yoshigoe, Akitaka; Koyama, Michihisa*; Dekura, Shun*; Kobayashi, Hirokazu*; Kitagawa, Hiroshi*; Sakata, Osami*; Matsuda, Iwao*; Yoshinobu, Jun*

水素貯蔵材料として重要な立方体形状Pdナノ粒子の水素吸収と拡散メカニズムをX線光電子分光とDFT計算を用いて調べた。表面領域では粒子の大きさによらず、ほぼ同様の水素吸収挙動を示した。四面体サイトよりも八面体サイトの水素占有率が大きいことがわかった。表面の乱れによってPd-H結合が弱くなるため、小さいサイズのPdナノ粒子に吸収された水素原子は、より活発に粒子内部に拡散することが分かった。これが低水素圧での水素吸着に重要な役割を果たしている。

The hydrogen absorption and diffusion mechanisms on cube-shaped Pd nanoparticles (NPs) which are important hydrogen-storage materials were studied using X-ray photoelectron spectroscopy and DFT calculations. In the surface region, hydrogen absorption showed almost similar behavior regardless of the NPs size. It was found that the octahedral sites are more favorable than the tetrahedral sites for hydrogen occupation. We also clarified that the hydrogen atoms absorbing on the smaller-sized Pd NPs diffuse to the subsurface more actively because of the weakened Pd-H bond by the surface disordering, which plays an important role in hydrogen adsorption at a low H$$_{2}$$ pressure.

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