Hydrogen absorption and diffusion behaviors in cube-shaped palladium nanoparticles revealed by ambient-pressure X-ray photoelectron spectroscopy

Tang, J.*; Seo, O.*; Rivera Rocabado, D. S.*; 小板谷 貴典*; 山本 達*; 難波 優輔*; Song, C.*; Kim, J.*; 吉越 章隆; 古山 通久*; et al.

Applied Surface Science, 587, p.152797_1 - 152797_8, 2022/06

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.152797

水素貯蔵材料として重要な立方体形状Pdナノ粒子の水素吸収と拡散メカニズムをX線光電子分光とDFT計算を用いて調べた。表面領域では粒子の大きさによらず、ほぼ同様の水素吸収挙動を示した。四面体サイトよりも八面体サイトの水素占有率が大きいことがわかった。表面の乱れによってPd-H結合が弱くなるため、小さいサイズのPdナノ粒子に吸収された水素原子は、より活発に粒子内部に拡散することが分かった。これが低水素圧での水素吸着に重要な役割を果たしている。

Atomic arrangements of quasicrystal bilayer graphene; Interlayer distance expansion

深谷 有喜; Zhao, Y.*; Kim, H.-W.*; Ahn, J.-R.*; 吹留 博一*; 松田 巌*

Physical Review B, 104(18), p.L180202_1 - L180202_5, 2021/11

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.104.L180202

2層グラフェンはねじれ角に応じて多彩な物性を発現する。30のねじれ角を持つ2層グラフェンでは、相対論的ディラックフェルミオンを有する二次元準結晶となる。本研究では、陽電子回折を用いて、SiC(0001)基板上に合成したグラフェン準結晶の原子配置を解明した。グラフェン準結晶の層間隔は3.46であり、通常のAB積層型に比べ0.17広がることがわかった。この値は、グラフェン間のカップリングの強さを決定するうえで重要なパラメーターとなる。

Mass transport in the PdCu phase structures during hydrogen adsorption and absorption studied by XPS under hydrogen atmosphere

Tang, J.*; 山本 達*; 小板谷 貴典*; 吉越 章隆; 徳永 拓馬*; 向井 孝三*; 松田 巌*; 吉信 淳*

Applied Surface Science, 480, p.419 - 426, 2019/06

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2019.02.180

他のPd合金よりも水素拡散係数が高く経済的に低コストなPdCu合金の水素吸着および吸収プロセス中の物質移動を調べた。この研究では、bcc構造の規則相(B2相)とfcc構造およびB2構造の混合相との比較が行われた。放射光を用いたその場超高真空X線光電子分光法および雰囲気X線光電子分光法を実施し、温度に対するPdおよびCu原子の化学状態を追跡した。初期吸着過程と吸収過程は2相で類似していたが、バルクへの水素拡散速度は混合相よりも規則相の方が高かった。水素吸着/吸収過程におけるPdとCu原子のダイナミクスは温度に大きく依存した。水素雰囲気では、Pd原子は373Kより下では表面偏析し、Cu原子は373Kより上で表面偏析した。本結果は理論計算とよく一致し水素透過材料の開発に向けた有益な情報となる。

Asymmetric structure of germanene on an Al(111) surface studied by total-reflection high-energy positron diffraction

深谷 有喜; 松田 巌*; Feng, B.*; 望月 出海*; 兵頭 俊夫*; 社本 真一

2D Materials (Internet), 3(3), p.035019_1 - 035019_7, 2016/09

https://doi.org/10.1088/2053-1583/3/3/035019

本研究では、全反射高速陽電子回折(TRHEPD)法を用いて、アルミニウム基板上のゲルマネン(グラフェンのゲルマニウム版)の構造決定を行った。測定した回折スポット強度の非対称性から、ゲルマネンの構造が方向に対して鏡面対称性を持たないことがわかった。動力学的回折理論に基づく強度解析から、単位格子当たり1個のゲルマニウム原子が真空側に突出する非対称な構造であることがわかった。これは、これまでに提案されている2個のゲルマニウム原子が突出した対称的な構造モデルとは異なる。これまでに報告された他の実験結果は、今回決定した構造モデルにより説明可能である。

走行サーベイシステムKURAMA-IIを用いた測定の基盤整備と実測への適用

津田 修一; 吉田 忠義; 中原 由紀夫; 佐藤 哲朗; 関 暁之; 松田 規宏; 安藤 真樹; 武宮 博; 谷垣 実*; 高宮 幸一*; et al.

JAEA-Technology 2013-037, 54 Pages, 2013/10

JAEA-Technology-2013-037.pdf:4.94MB

東京電力福島第一原子力発電所事故後における広域の詳細な空間線量率マップを作成するために、原子力機構は走行サーベイシステムKURAMA-IIを用いた測定を文部科学省の委託を受けて実施した。KURAMAは、一般乗用車に多数搭載して広範囲の空間線量率を詳細かつ短期間に把握することを目的として京都大学原子炉実験所で開発されたシステムである。KURAMAは、エネルギー補償型線検出器で測定した線量率をGPSの測位データでタグ付けしながら記録する測定器、データを受け取り可視化のための処理や解析を行うサーバ、エンドユーザがデータを閲覧するためのクライアントから構成される。第2世代のKURAMA-IIでは更なる小型化、堅牢性の向上、データ送信の完全自動化等の機能が強化されたことによって、100台の同時測定が可能となり、広域の詳細な線量率マッピングをより短期間で実施することが可能になった。本報告では、KURAMA-IIによる測定データの信頼性を確保するために実施した基盤整備と、KURAMA-IIを空間線量率マッピング事業に適用した結果について述べるとともに、多数のKURAMA-IIを使用した走行サーベイの精度を保証するための効率的なKURAMA-IIの管理方法を提案した。

Atomic and electronic structures of Si(111)- superstructure

深谷 有喜; 久保 敬祐*; 平原 徹*; 山崎 詩郎*; Choi, W. H.*; Yeom, H. W.*; 河裾 厚男; 長谷川 修司*; 松田 巌*

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 10, p.310 - 314, 2012/07

https://doi.org/10.1380/ejssnt.2012.310

Si(111)--Ag表面は、典型的な二次元金属系として精力的に研究されている。この表面上に微量の貴金属又はアルカリ金属原子を吸着させると、表面電気伝導度の急激な上昇に伴い、超構造が発現する。冶金学的見地から、この超構造は、二次元電子化合物として興味が持たれている。本研究では、反射高速陽電子回折(RHEPD),角度分解光電子分光(ARPES),走査型トンネル顕微鏡(STM)を用いて、AuとAg原子吸着による超構造の原子配置と電子状態を調べた。ARPESとSTMの測定から、異なったAuとAgの組成比を持つと似た電子状態を形成していることがわかった。RHEPDによる構造解析から、AuとAgの組成比が異なっても、ほぼ同一の原子配置をとることがわかった。

Atomic structure of two-dimensional binary surface alloys; Si(111)- superstructure

深谷 有喜; 松田 巌*; 橋本 美絵*; 久保 敬祐*; 平原 徹*; 山崎 詩郎*; Choi, W. H.*; Yeom, H. W.*; 長谷川 修司*; 河裾 厚男; et al.

Surface Science, 606(11-12), p.919 - 923, 2012/06

https://doi.org/10.1016/j.susc.2012.02.006

反射高速陽電子回折と光電子分光を用いて、Si(111)--Au表面上へのAg原子吸着により発現するSi(111)-超構造(Si(111)--(Au,Ag)表面)の原子配置を調べた。光電子分光による測定から、Si(111)--(Au,Ag)表面は、AuとAg原子の組成比の異なった他のSi(111)-超構造のものと似た電子状態を形成していることがわかった。反射高速陽電子回折のロッキング曲線と回折パターンの解析から、AuとAgの原子配置もまた、他のSi(111)-超構造のものに近いことがわかった。これらの結果は、二次元電子化合物に特有の特徴と一致する。

Electron compound nature in a surface atomic layer of a two-dimensional hexagonal lattice

松田 巌*; 中村 史一*; 久保 敬祐*; 平原 徹*; 山崎 詩郎*; Choi, W. H.*; Yeom, H. W.*; 成田 尚司*; 深谷 有喜; 橋本 美絵*; et al.

Physical Review B, 82(16), p.165330_1 - 165330_6, 2010/10

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.82.165330

一価金属の共吸着でSi(111)表面上に形成される超構造は、表面状態の電子数と吸着金属の原子数の割合が常に一定で形成される。このことは、超構造が電子化合物の特性を持つことを意味している。われわれは、二次元表面合金相である超構造の安定性を調べるために、Hume-Rothery型化合物における代表的な2つの理論、Jones model及びpseudopotential modelを用いて解析を行った。解析の結果、二次元表面合金相においてはJones modelが破綻しており、pseudopotential modelにおける二次元の表面状態電子を介した中距離原子間相互作用の重要性を見いだした。

Atomic scale study of surface structures and phase transitions with reflection high-energy positron diffraction

河裾 厚男; 深谷 有喜; 橋本 美絵; 一宮 彪彦; 成田 尚司*; 松田 巌*

Materials Science Forum, 607, p.94 - 98, 2008/11

現在、われわれは反射高速陽電子回折による表面物性研究を行っている。反射高速陽電子回折の優位性は表面第一層での陽電子全反射の発現にある。報告では、幾つかの未知の表面構造と相転移について、最新の研究結果を報告する。

反射高速陽電子回折によるSi(111)--(Au,Ag)超構造の解析

深谷 有喜; 松田 巌*; 橋本 美絵; 成田 尚司*; 河裾 厚男; 一宮 彪彦

no journal, , 

Si(111)--Ag表面上に微量のAgやAu原子を吸着させると、表面電気伝導度の急激な上昇を伴って、超構造が発現する。この超構造は、さまざまな手法を用いて調べられており、吸着原子種(Ag,Au)によらず同一の原子配置をとっていると考えられる。最近の研究では、Si(111)-52-Au表面上へのAg原子吸着によっても、超構造が発現することがわかった。この新しい-(Au,Ag)超構造の原子配置は、現在のところ全く不明である。本研究では、反射高速陽電子回折(RHEPD)を用いて、新たな-(Au,Ag)超構造の原子配置を決定した。-(Au,Ag)超構造からのRHEPDパターンの強度分布は、これまでの超構造からのものに似ていた。さらに、さまざまな入射方位でロッキング曲線を測定したところ、わずかなピーク位置のずれはあるものの、それらの形状もこれまでのものに似ていることがわかった。以上の結果から、新たな-(Au,Ag)超構造の原子配置は、これまでの超構造とほとんど同一であることが示唆される。