Laser tunnel ionization from multiple orbitals in HCl

HCl分子の複数の電子軌道からのトンネルイオン化

赤木 浩; 乙部 智仁; Staudte, A.*; Shiner, A.*; Turner, F.*; Drner, R.*; Villeneuve, D. M.*; Corkum, P. B.*

Akagi, Hiroshi; Otobe, Tomohito; Staudte, A.*; Shiner, A.*; Turner, F.*; Drner, R.*; Villeneuve, D. M.*; Corkum, P. B.*

トンネルイオン化では、最も不安定な電子軌道(HOMO)についてのみ、考えられてきた。本研究では、HCl分子のHOMOより安定な軌道(HOMO-1)からのイオン化を観測した。解離イオンを検出することでHOMO-1からのイオン化過程を抽出し、イオン化確率の分子座標系角度分布を元にその過程を同定し、さらに分子軌道計算を利用することで、全イオン化確率に対する、HOMO-1からのイオン化過程の寄与を明らかにした。

Tunneling, one of the most striking manifestations of quantum mechanics, influences the electronic structure of many molecules and solids and is responsible for radioactive decay. Much of the interaction of intense light pulses with matter commences with electrons tunneling from atoms or molecules to the continuum. Until recently, this starting point was assumed to be the highest occupied orbital of a given system. Here, we report the observation of tunneling from a lower lying state in HCl. Analyzing two independent experimental observables allows us to isolate (via fragment ions), identify (via molecular frame photoelectron angular distributions) and, with the help of ab-initio simulations, quantify the contribution of lower lying orbitals to the total and angle dependent tunneling current of the molecule.