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論文

Bromine-isotope selective ionization using field-free alignment of IBr isotopologues with a switched nanosecond laser pulse

赤木 浩*; 熊田 高之; 乙部 智仁*; 板倉 隆二*; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

Chemistry Letters, 49(4), p.416 - 418, 2020/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

We demonstrate isotope selective ionization of I$$^{79}$$Br and I$$^{81}$$Br isotopologues using field-free alignment induced by a linearly-polarized nanosecond laser pulse with rapid turn off at the maximum. Following the switched nanosecond pulse irradiation, a 60-fs laser pulse ionizes one of the isotopologues preferentially. The ion yield ratio $$I$$(I$$^{81}$$Br$$^+$$)/$$I$$(I$$^{79}$$Br$$^+$$) varies in the range of 0.93-1.06, depending on time delay between the pulses. This is the first demonstration of laser isotope separation of heavy elements using field-free alignment and angular dependent ionization.

論文

Isotope-selective ionization utilizing field-free alignment of isotopologues using a switched nanosecond laser pulse

赤木 浩*; 熊田 高之; 乙部 智仁*; 板倉 隆二*; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

Applied Physics B, 124(1), p.14_1 - 14_8, 2018/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.8(Optics)

新たな同位体分離法を目指したフィールドフリーアライメントによるイオン化効率の同位体選択性を計算した。従来のフェムト秒レーザーを用いたフィールドフリーアライメント法では、レーザー強度を強くするとイオン化の選択性が無くなってしまうのに対し、200fsでカットオフするナノ秒レーザーパルスを用いると選択性を保持したまま高い同位体選択イオン化が実現することが判明した。

論文

Dynamics of spallation during femtosecond laser ablation studied by time-resolved reflectivity with double pump pulses

熊田 高之; 乙部 智仁; 錦野 将元; 長谷川 登; 林 照剛*

Applied Physics Letters, 108(1), p.011102_1 - 011102_4, 2016/01

AA2015-0725.pdf:1.07MB

 被引用回数:11 パーセンタイル:56.66(Physics, Applied)

ダブルパルスを用いた時間分解反射率測定法により、フェムト秒レーザーアブレーションにおける非熱効果によって膜状に試料が剥離するダイナミクスを調べた。アブレーション閾値以上のポンプ光照射後、剥離膜と母体試料表面におけるプローブ光反射波の干渉による振動が現れる。その振幅は、第1ポンプ光の直後に第2ポンプ光を照射すると増大するが、両光の時間間隔とともに減少し、20ps以上では消滅した。この結果は、第1ポンプ光直後の第2光が膜剥離前の母体試料表面を励起するのに対して、20ps以上離れた第2光は既に剥離した膜を励起したものと考えられる。剥離膜は試料母体との機械的接触を持たないために、膜に付与されたエネルギーは試料母体に散逸することなく、膜表面から激しい蒸発を促し、膜自体を破壊したのであろう。本結果から決定される膜剥離時間は10ps程度と決定され、この値は膜厚と音速によって決定される構造緩和時間20psと実験結果と近い値となることが見出された。

論文

Femtosecond time-resolved dynamical Franz-Keldysh effect

乙部 智仁; 篠原 康*; 佐藤 駿丞*; 矢花 一浩*

Physical Review B, 93(4), p.045124_1 - 045124_9, 2016/01

 被引用回数:34 パーセンタイル:86.73(Materials Science, Multidisciplinary)

時間依存での光物性変化である動的フランツーケルディッシュ効果(DFKE)を、フェムト秒程度の時間分解能で理論的に解析した。理論手法として第一原理実時間計算によるPump-Probe数値実験と解析的理論式の導出を行った。その結果、二つのアプローチは定性的に一致し、DFKEの特徴的振る舞いは誘電関数の変化とPump光電場の位相のズレであることを見出した。この位相のズレは、電場強度に対して敏感に変化することがわかった。

論文

Time-dependent density functional theory of high-intensity short-pulse laser irradiation on insulators

佐藤 駿丞*; 矢花 一浩*; 篠原 康*; 乙部 智仁; Lee, K.-M.*; Bertsch, G. F.*

Physical Review B, 92(20), p.205413_1 - 205413_6, 2015/11

 被引用回数:33 パーセンタイル:83.54(Materials Science, Multidisciplinary)

超短パルスレーザー照射による$$alpha$$水晶のダメージ機構とナノ粒子生成の系統的予測のために、レーザーから物質へのエネルギー移行を計算した。計算は時間依存密度汎関数理論に基づいた多階層シミュレーションを行った。計算結果から、固体内部での電子へのエネルギー移行は局所的な電磁場強度により正確に予測でき、エネルギー吸収量はKeldysh方程式により再現できることが分かった。また、損傷閾値と物質の融解閾値は近い値を示し、結合エネルギーから予測したアブレーション閾値は実験値より高くなった。このアブレーション閾値の課題評価は非熱的効果の重要性を示すものである。一方で計算値で予測したアブレーションの深さは実験とよく一致した。

論文

Non-thermal effects on femtosecond laser ablation of polymers extracted from the oscillation of time-resolved reflectivity

熊田 高之; 赤木 浩; 板倉 隆二; 乙部 智仁; 錦野 将元; 横山 淳

Applied Physics Letters, 106(22), p.221605_1 - 221605_5, 2015/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:17.22(Physics, Applied)

時間分解反射率測定法を用いて透明高分子のフェムト秒レーザーアブレーションダイナミクスを追ったところ、アブレーション閾値以上の強度のポンプ光入射後に反射率の振動を観測した。本振動は試料表面と、非熱効果によって試料から剥離した薄膜において反射したプローブ光の干渉によるものであると結論付けた。

論文

Dielectric response of laser-excited silicon at finite electron temperature

佐藤 駿丞*; 篠原 康*; 乙部 智仁; 矢花 一浩*

Physical Review B, 90(17), p.174303_1 - 174303_8, 2014/11

 被引用回数:24 パーセンタイル:75.15(Materials Science, Multidisciplinary)

レーザー励起されたシリコン中電子が熱平衡に達したときの誘電応答を時間依存密度汎関数法の基礎方程式である時間依存Kohn-Sham方程式を実時間計算法で解くことにより計算した。その結果から、電子の有効質量と電子とイオンの衝突時間の温度依存性を明らかとした。

論文

Femtosecond laser ablation dynamics of fused silica extracted from oscillation of time-resolved reflectivity

熊田 高之; 赤木 浩; 板倉 隆二; 乙部 智仁; 横山 淳

Journal of Applied Physics, 115(10), p.103504_1 - 103504_9, 2014/03

 被引用回数:16 パーセンタイル:62.88(Physics, Applied)

フェムト秒レーザーアブレーションされた石英の時間分解反射率測定を行ったところ、波長795nmのプローブ光に対しては63ps, 398nmの光に対してはその半分の周期の振動を得た。われわれは、その振動はスパレーションによって剥離した膜と試料母体表面において反射した光の正負干渉によるものであると結論付けた。

論文

First-principles simulation of the optical response of bulk and thin-film $$alpha$$-quartz irradiated with an ultrashort intense laser pulse

Lee, K.-M.*; Kim, C. M.*; 佐藤 駿丞*; 乙部 智仁; 篠原 康*; 矢花 一浩; Jeong, T. M.*

Journal of Applied Physics, 115(5), p.053519_1 - 053519_8, 2014/02

 被引用回数:22 パーセンタイル:72.74(Physics, Applied)

超短パルスレーザーを照射した光学措置の応答とアブレーション閾値を第一原理多階層シミュレーションを用いて調べた。固体及び薄膜状水晶の反射率変化及びアブレーション閾値をしらべ、それらが実験値をよく再現することを確認した。この成果から我々の手法が光学素子のレーザー加工閾値の見積に使用できることがわかった。

論文

Numerical pump-probe experiments of laser-excited silicon in nonequilibrium phase

佐藤 駿丞*; 矢花 一浩; 篠原 康*; 乙部 智仁; Bertsch, G. F.*

Physical Review B, 89(6), p.064304_1 - 064304_8, 2014/02

 被引用回数:47 パーセンタイル:89.22(Materials Science, Multidisciplinary)

時間依存Kohn-Sham方程式を用いて高強度レーザー照射後の結晶シリコンの誘電関数を計算した。誘電関数の実部については、電子励起プラズマ生成による非平衡状態の特徴である低エネルギー領域での負の発散がみられた。また我々は誘電関数の虚部においても負の値を取ることを発見した。

論文

Negative effect of crystallization on the mechanism of laser damage in a HfO$$_{2}$$/SiO$$_{2}$$ multilayer

立野 亮*; 岡田 大; 乙部 智仁; 川瀬 啓悟*; Koga, J. K.; 小菅 淳; 永島 圭介; 杉山 僚; 柏木 邦宏*

Journal of Applied Physics, 112(12), p.123103_1 - 123103_3, 2012/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:15.25(Physics, Applied)

次世代の極短パルス超高ピーク出力レーザー用の高耐力ミラーを実現するためには、レーザー損傷のメカニズムの解明が不可欠である。本研究では、レーザーミラーの損傷箇所をレーザー顕微鏡により表面観察、透過型電子顕微鏡(断面TEM)により断面観察を行った。損傷したHfO$$_{2}$$には微結晶のHfO$$_{2}$$の粒界が確認できた。これら結果とミラーの耐性評価から、膜内の結晶の形成がミラーの耐性を決める大きな要因であることが明らかになった。

論文

第一原理計算で探るコヒーレントフォノンの生成機構

篠原 康*; 乙部 智仁; 岩田 潤一*; 矢花 一浩*

日本物理学会誌, 67(10), p.685 - 689, 2012/10

コヒーレントフォノンは、フォノンの振動周期よりも短いパルスレーザー光を固体に照射することで生じる、マクロな空間スケールで位相のそろった原子の振動運動であり、その生成機構に関して幾つかのモデルが提案されてきた。著者らは、パルス光の照射による固体中に生じるフェムト秒スケールの電子と原子核の量子ダイナミクスを時間依存密度汎関数理論に基づき非経験的に記述する計算法を開発している。その計算法をSi結晶に適応することにより、コヒーレントフォノンの生成メカニズムを定量的に明らかにすることができた。

論文

Nonadiabatic generation of coherent phonons

篠原 康*; 佐藤 駿丞*; 矢花 一浩*; 岩田 潤一*; 乙部 智仁; Bertsch, G. F.*

Journal of Chemical Physics, 137(22), p.22A527_1 - 22A527_8, 2012/08

 被引用回数:24 パーセンタイル:71.52(Chemistry, Physical)

時間依存密度汎関数法(TDDFT)は強光子場による励起過程の取り扱いにおいて強力な理論となっている。本研究ではTDDFTを超短パルスレーザーによる半金属(アンチモン)のコヒーレントフォノンの生成過程に適応した。アンチモンはその大きなフォノン-電子相互作用と違うフォノン生成過程が混在している系として注目されている。われわれの計算では多くのアンチモンのコヒーレントフォノンの定性的特徴の再現に成功した。

論文

First-principle description for the high-harmonic generation in a diamond by intense short laser pulse

乙部 智仁

Journal of Applied Physics, 111(9), p.093112_1 - 093112_7, 2012/05

 被引用回数:22 パーセンタイル:70.04(Physics, Applied)

強いレーザー場に曝されたダイアモンド中に誘起される電子の励起と高次高調波発生、及びそのレーザーパラメータ依存性を第一原理計算から明らかとし た。高次高調波の発生は、レーザー電場が最大強度になった直後に起こり、入射レーザーより短い時間幅を持ったものとなる。また各高次高調波強度の入射レーザー強度依存性は非線形となっており、光絶縁破壊が起こる場合は基本波,高調波ともに青方偏位することがわかった。

論文

Time-dependent density functional theory for strong electromagnetic fields in crystalline solids

矢花 一浩*; 杉山 健*; 篠原 康*; 乙部 智仁; Bertsch, G. F.*

Physical Review B, 85(4), p.045134_1 - 045134_11, 2012/01

 被引用回数:149 パーセンタイル:97.69(Materials Science, Multidisciplinary)

時間依存密度汎関数法とMaxwell方程式を結合させ結晶シリコンと強い電磁場の相互作用の記述を行った。その結果、レーザーの強度によって幾つかの違った応答領域が見られた。比較的弱いレーザーは誘電関数に従った応答を見せるが、レーザー強度が2$$times$$10$$^{13}$$W/cm$$^2$$を超えると非線形な応答が見られる。この領域では1原子あたりのエネルギー吸収量が1eVを超え、反射率の変化が見られる。さらに強いレーザーではプラズマが生成されそれによる反射が見られた。

論文

高強度レーザーを用いた物質科学の研究

赤木 浩; 板倉 隆二; 乙部 智仁; 熊田 高之; 坪内 雅明; 横山 淳

JAEA-Conf 2011-001, p.40 - 43, 2011/03

高強度場物質科学研究グループでは、超短パルス高強度レーザーと物質との相互作用により起こるイオン化や解離といった光反応や電子励起過程を制御して高効率な同位体分離や物質創製技術の開発へ繋げるため、電子ダイナミクスの直接観測や光電子,解離イオンといった多粒子間のコヒーレント相関の解明,コヒーレントフォノン生成過程などの研究を実験及び理論の両面から進めている。本シンポジウムでは、今までの研究成果の紹介と、それを踏まえた今後の研究計画について紹介する。

論文

Real-time and real-space density functional calculation for electron dynamics in crystalline solids

矢花 一浩*; 篠原 康*; 乙部 智仁; 岩田 潤一*; Bertsch, G. F.*

Procedia Computer Science, 4, p.852 - 859, 2011/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:64.03

結晶中の多電子ダイナミクスの第一原理計算に基づく計算手法を開発した。本手法は時間依存密度汎関数法の基礎方程式である時間依存kohn-Sham方程式を実時間実空間法を用いて解くものである。計算はブッロホ位相について並列化し、高い並列効率を実現した。その一例としてシリコン中電子の強レーザー場中でのダイナミクスの結果を提示する。

論文

Coherent phonon generation in time-dependent density functional theory

篠原 康*; 矢花 一浩*; 川下 洋輔*; 岩田 潤一*; 乙部 智仁; Bertsch, G. F.*

Physical Review B, 82(15), p.155110_1 - 155110_10, 2010/10

 被引用回数:56 パーセンタイル:88.53(Materials Science, Multidisciplinary)

時間依存密度汎関数法(TDDFT)を強レーザー場によるシリコンでのコヒーレントフォノン発生の記述に適応した。われわれの計算は以下のような主な実験的事実を再現した。(1)偏光方向依存性,(2)レーザーの振動数が直接ギャップ以上になった場合のフォノンの増強,(3)振動数をバンドギャップ以下から以上になるときの位相の変化。TDDFTはラマン散乱と電子励起という二つのフォノン励起機構の違いを再現することを明らかにした。計算により得られたフォノン振動の位相は実験結果と定性的に一致した。さらにレーザーの振動数がバンドギャップより遥かに高くなると既存のモデル計算では現れない現象がある可能性を示唆した。

論文

First-principles calculations for multiphoton absorption in $$alpha$$-quartz under intense short laser irradiation

乙部 智仁

Journal of Physics; Condensed Matter, 22(38), p.384204_1 - 384204_4, 2010/09

 被引用回数:14 パーセンタイル:55.9(Physics, Condensed Matter)

強いレーザー場中にある$$alpha$$水晶の電子励起を時間依存Khon-Sham方程式を実時間実空間法を用いてシミュレートした。その結果価電帯から伝導帯に励起した電子がバンドギャップを超えるために必要な光子数以上の光子を吸収していることがわかった。励起電子は原子分子といった孤立系で見られるAbove -threshold ionization (ATI)に非常に似たスペクトル構造を示しており、励起時に非常に多くの光子を吸収するか伝導帯に励起後にさらに光子を吸収している。これまで理論モデルでの仮定としてこのようなエネルギー分布が考えられていたが、本研究により第一原理計算から初めて明らかにした。

論文

First-principles description for coherent phonon generation in diamond

篠原 康*; 川下 洋輔*; 岩田 潤一*; 矢花 一浩*; 乙部 智仁; Bertsch, G. F.*

Journal of Physics; Condensed Matter, 22(38), p.384212_1 - 384212_4, 2010/09

 被引用回数:12 パーセンタイル:51.43(Physics, Condensed Matter)

時間依存密度汎関数法に基づいたダイアモンド内部のコヒーレントフォノンの第一原理計算を行った。時間依存Kohn-Sham方程式を実時間実空間法を用いて解き短パルスレーザーと結晶中の電子ダイナミクスを計算した。その結果イオンに働く力の選択則について計算結果と実験結果が定性的に一致することがわかった。

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