Bromine-isotope selective ionization using field-free alignment of IBr isotopologues with a switched nanosecond laser pulse

赤木 浩*; 熊田 高之; 乙部 智仁*; 板倉 隆二*; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

Chemistry Letters, 49(4), p.416 - 418, 2020/04

https://doi.org/10.1246/cl.200024

We demonstrate isotope selective ionization of IBr and IBr isotopologues using field-free alignment induced by a linearly-polarized nanosecond laser pulse with rapid turn off at the maximum. Following the switched nanosecond pulse irradiation, a 60-fs laser pulse ionizes one of the isotopologues preferentially. The ion yield ratio (IBr)/(IBr) varies in the range of 0.93-1.06, depending on time delay between the pulses. This is the first demonstration of laser isotope separation of heavy elements using field-free alignment and angular dependent ionization.

Dynamics of spallation during femtosecond laser ablation studied by time-resolved reflectivity with double pump pulses

熊田 高之; 乙部 智仁; 錦野 将元; 長谷川 登; 林 照剛*

Applied Physics Letters, 108(1), p.011102_1 - 011102_4, 2016/01

AA2015-0725.pdf:1.07MB

https://doi.org/10.1063/1.4939231

ダブルパルスを用いた時間分解反射率測定法により、フェムト秒レーザーアブレーションにおける非熱効果によって膜状に試料が剥離するダイナミクスを調べた。アブレーション閾値以上のポンプ光照射後、剥離膜と母体試料表面におけるプローブ光反射波の干渉による振動が現れる。その振幅は、第1ポンプ光の直後に第2ポンプ光を照射すると増大するが、両光の時間間隔とともに減少し、20ps以上では消滅した。この結果は、第1ポンプ光直後の第2光が膜剥離前の母体試料表面を励起するのに対して、20ps以上離れた第2光は既に剥離した膜を励起したものと考えられる。剥離膜は試料母体との機械的接触を持たないために、膜に付与されたエネルギーは試料母体に散逸することなく、膜表面から激しい蒸発を促し、膜自体を破壊したのであろう。本結果から決定される膜剥離時間は10ps程度と決定され、この値は膜厚と音速によって決定される構造緩和時間20psと実験結果と近い値となることが見出された。

Time-dependent density functional theory of high-intensity short-pulse laser irradiation on insulators

佐藤 駿丞*; 矢花 一浩*; 篠原 康*; 乙部 智仁; Lee, K.-M.*; Bertsch, G. F.*

Physical Review B, 92(20), p.205413_1 - 205413_6, 2015/11

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.92.205413

超短パルスレーザー照射による水晶のダメージ機構とナノ粒子生成の系統的予測のために、レーザーから物質へのエネルギー移行を計算した。計算は時間依存密度汎関数理論に基づいた多階層シミュレーションを行った。計算結果から、固体内部での電子へのエネルギー移行は局所的な電磁場強度により正確に予測でき、エネルギー吸収量はKeldysh方程式により再現できることが分かった。また、損傷閾値と物質の融解閾値は近い値を示し、結合エネルギーから予測したアブレーション閾値は実験値より高くなった。このアブレーション閾値の課題評価は非熱的効果の重要性を示すものである。一方で計算値で予測したアブレーションの深さは実験とよく一致した。

Dielectric response of laser-excited silicon at finite electron temperature

佐藤 駿丞*; 篠原 康*; 乙部 智仁; 矢花 一浩*

Physical Review B, 90(17), p.174303_1 - 174303_8, 2014/11

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.90.174303

レーザー励起されたシリコン中電子が熱平衡に達したときの誘電応答を時間依存密度汎関数法の基礎方程式である時間依存Kohn-Sham方程式を実時間計算法で解くことにより計算した。その結果から、電子の有効質量と電子とイオンの衝突時間の温度依存性を明らかとした。

First-principles simulation of the optical response of bulk and thin-film -quartz irradiated with an ultrashort intense laser pulse

Lee, K.-M.*; Kim, C. M.*; 佐藤 駿丞*; 乙部 智仁; 篠原 康*; 矢花 一浩; Jeong, T. M.*

Journal of Applied Physics, 115(5), p.053519_1 - 053519_8, 2014/02

https://doi.org/10.1063/1.4864662

超短パルスレーザーを照射した光学措置の応答とアブレーション閾値を第一原理多階層シミュレーションを用いて調べた。固体及び薄膜状水晶の反射率変化及びアブレーション閾値をしらべ、それらが実験値をよく再現することを確認した。この成果から我々の手法が光学素子のレーザー加工閾値の見積に使用できることがわかった。

Negative effect of crystallization on the mechanism of laser damage in a HfO/SiO multilayer

立野 亮*; 岡田 大; 乙部 智仁; 川瀬 啓悟*; Koga, J. K.; 小菅 淳; 永島 圭介; 杉山 僚; 柏木 邦宏*

Journal of Applied Physics, 112(12), p.123103_1 - 123103_3, 2012/12

https://doi.org/10.1063/1.4767231

次世代の極短パルス超高ピーク出力レーザー用の高耐力ミラーを実現するためには、レーザー損傷のメカニズムの解明が不可欠である。本研究では、レーザーミラーの損傷箇所をレーザー顕微鏡により表面観察、透過型電子顕微鏡(断面TEM)により断面観察を行った。損傷したHfOには微結晶のHfOの粒界が確認できた。これら結果とミラーの耐性評価から、膜内の結晶の形成がミラーの耐性を決める大きな要因であることが明らかになった。

Nonadiabatic generation of coherent phonons

篠原 康*; 佐藤 駿丞*; 矢花 一浩*; 岩田 潤一*; 乙部 智仁; Bertsch, G. F.*

Journal of Chemical Physics, 137(22), p.22A527_1 - 22A527_8, 2012/08

https://doi.org/10.1063/1.4739844

時間依存密度汎関数法(TDDFT)は強光子場による励起過程の取り扱いにおいて強力な理論となっている。本研究ではTDDFTを超短パルスレーザーによる半金属(アンチモン)のコヒーレントフォノンの生成過程に適応した。アンチモンはその大きなフォノン-電子相互作用と違うフォノン生成過程が混在している系として注目されている。われわれの計算では多くのアンチモンのコヒーレントフォノンの定性的特徴の再現に成功した。

Time-dependent density functional theory for strong electromagnetic fields in crystalline solids

矢花 一浩*; 杉山 健*; 篠原 康*; 乙部 智仁; Bertsch, G. F.*

Physical Review B, 85(4), p.045134_1 - 045134_11, 2012/01

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.85.045134

時間依存密度汎関数法とMaxwell方程式を結合させ結晶シリコンと強い電磁場の相互作用の記述を行った。その結果、レーザーの強度によって幾つかの違った応答領域が見られた。比較的弱いレーザーは誘電関数に従った応答を見せるが、レーザー強度が210W/cmを超えると非線形な応答が見られる。この領域では1原子あたりのエネルギー吸収量が1eVを超え、反射率の変化が見られる。さらに強いレーザーではプラズマが生成されそれによる反射が見られた。

Real-time and real-space density functional calculation for electron dynamics in crystalline solids

矢花 一浩*; 篠原 康*; 乙部 智仁; 岩田 潤一*; Bertsch, G. F.*

Procedia Computer Science, 4, p.852 - 859, 2011/00

https://doi.org/10.1016/j.procs.2011.04.090

結晶中の多電子ダイナミクスの第一原理計算に基づく計算手法を開発した。本手法は時間依存密度汎関数法の基礎方程式である時間依存kohn-Sham方程式を実時間実空間法を用いて解くものである。計算はブッロホ位相について並列化し、高い並列効率を実現した。その一例としてシリコン中電子の強レーザー場中でのダイナミクスの結果を提示する。

First-principles calculations for multiphoton absorption in -quartz under intense short laser irradiation

乙部 智仁

Journal of Physics; Condensed Matter, 22(38), p.384204_1 - 384204_4, 2010/09

https://doi.org/10.1088/0953-8984/22/38/384204

強いレーザー場中にある水晶の電子励起を時間依存Khon-Sham方程式を実時間実空間法を用いてシミュレートした。その結果価電帯から伝導帯に励起した電子がバンドギャップを超えるために必要な光子数以上の光子を吸収していることがわかった。励起電子は原子分子といった孤立系で見られるAbove -threshold ionization (ATI)に非常に似たスペクトル構造を示しており、励起時に非常に多くの光子を吸収するか伝導帯に励起後にさらに光子を吸収している。これまで理論モデルでの仮定としてこのようなエネルギー分布が考えられていたが、本研究により第一原理計算から初めて明らかにした。