Time-dependent density functional theory of high-intensity short-pulse laser irradiation on insulators

誘電体への高強度超短パルスレーザー照射の時間依存密度汎関数理論

佐藤 駿丞*; 矢花 一浩*; 篠原 康*; 乙部 智仁; Lee, K.-M.*; Bertsch, G. F.*

Sato, Shunsuke*; Yabana, Kazuhiro*; Shinohara, Yasushi*; Otobe, Tomohito; Lee, K.-M.*; Bertsch, G. F.*

超短パルスレーザー照射による水晶のダメージ機構とナノ粒子生成の系統的予測のために、レーザーから物質へのエネルギー移行を計算した。計算は時間依存密度汎関数理論に基づいた多階層シミュレーションを行った。計算結果から、固体内部での電子へのエネルギー移行は局所的な電磁場強度により正確に予測でき、エネルギー吸収量はKeldysh方程式により再現できることが分かった。また、損傷閾値と物質の融解閾値は近い値を示し、結合エネルギーから予測したアブレーション閾値は実験値より高くなった。このアブレーション閾値の課題評価は非熱的効果の重要性を示すものである。一方で計算値で予測したアブレーションの深さは実験とよく一致した。

We calculate the energy deposition by very short laser pulses in SiO (-quartz) with a view to establishing systematics for predicting damage and nanoparticle production. The theoretical framework is time-dependent density functional theory, implemented by the real-time method in a multiscale representation. We find that the deposited energy in the medium can be accurately modeled as a function of the local electromagnetic pulse fluence. The energy deposition function can in turn be quite well fitted to the strong-field Keldysh formula. We find reasonable agreement between the damage threshold and the energy required to melt the substrate. The ablation threshold estimated by the energy to convert the substrate to an atomic fluid is higher than the measurement, indicating significance of nonthermal nature of the process. A fair agreement is found for the depth of the ablation.