Age-momentum correlation measurements of positron annihilation in water; Possibility of quantum beats on ortho-positronium reactions

水の陽電子消滅寿命-運動量相関測定; オルソーポジトロニウム反応における量子ビートの可能性

平出 哲也  

Hirade, Tetsuya

不対電子のスピンに相関のあるオルソーポジトロニウムとヒドロキシルラジカルの反応において、陽電子消滅寿命-運動量相関測定(AMOC)によって量子ビートを観測した。水中に入射した陽電子の照射効果によって、オルソーポジトロニウムとヒドロキシルラジカル中の不対電子が一重項状態であるラジカル対が形成される。このラジカル対のスピン状態は、それぞれのラジカル中で超微細結合に由来する電子の歳差運動によって一重項と三重項の間を振動する。その結果、ラジカル間のラジカル反応速度がスピン状態に依存し、結果として、ラジカル反応の競争反応であるスピン交換反応もスピン状態に依存することとなる。スピン交換反応ではオルソーポジトロニウムは短寿命(約125ピコ秒)のパラーポジトロニウムに変化し、自己消滅する。パラーポジトロニウムの自己消滅による線は運動量の広がりが小さく、その結果、スピン依存の反応の時間依存性をAMOCで観測することが可能となり、量子ビートとして観測することに成功した。この測定によって、水の構造として2状態モデルを支持する結果が得られた。

Quantum beats were detected in the reaction of electron-spin-correlated pairs of ortho-positronium and hydroxyl radical. Singlet ortho-positronium and hydroxyl radical pairs were generated in positron radiolysis of water molecules. The singlet-triplet transition caused via the hyperfine coupling of every radical affects the rate of the radical reaction, and then affects the rate of the competing reaction, the spin conversion reaction between ortho-positronium and hydroxyl radical. Spin conversion of ortho-positronium can possibly be detected using positron annihilation age-momentum correlation (AMOC) measurements, and time resolved annihilation -ray energy distribution observed using AMOC measurements did successfully reveal quantum beats in water. The results supported the two-state model of water structure.