安全評価のための長期ガラス溶解速度パラメータの不確かさに関する検討(受託研究)

Study on uncertainties of glass dissolution rate in safety assessment for a geological disposal of high level radioactive waste (Contract research)

関岡 靖司*; 武田 聖司 ; 木村 英雄

Sekioka, Yasushi*; Takeda, Seiji; Kimura, Hideo

ガラス溶解速度は、固化体近傍の溶存シリカ濃度が飽和した環境における速度であって、化学親和力に依存しない現象が寄与した極めて遅い速度で進行すると考えられている。その溶解機構の最近の研究では、ガラス溶解のモデルにより溶解速度が時間経過に従い減少する可能性の説明がなされてきているものの、必ずしも処分環境下においてその現象の合理的な理解に到達していない現状である。そこで、本研究では、ガラス溶解速度のモデルとして、既往の安全評価に用いられている「時間に依存しない一定の溶解速度モデル」に加えて、「ガラス溶解速度の時間減少モデル」のそれぞれのモデルについて、ガラス溶解速度の代表値及びパラメータ不確かさを検討した。両者のモデルの代表値及びパラメータ不確かさの推定は、収集した文献データから分析した試験条件とガラス溶解速度との関係をもとに、仮想的な処分環境を仮定し絞り込んだホウ素浸出量のデータの統計分析により行った。その結果、溶解速度一定モデルでは、ガラス溶解速度が4E-3g/m/dayを中心に3桁程度で変動するとの結果となり、また、時間減少モデルでは、ガラス溶解速度は1000年程度までに1E-51E-4g/m/dayオーダーの範囲内を緩やかな減少傾向で表現され、その値は溶解速度一定モデルの最小値よりも1桁低い値となった。これは、両者のモデルの違いによって、ガラス溶解速度に大きな差が生じる可能性があることを意味する。

In safety assessment for geological disposal, release of radionuclides from vitrified waste is dependent on dissolution rate of glass matrix. It is assumed that the alteration and dissolution of glass in an engineered barrier system proceeds by a mechanism not related by the chemical affinity for dissolution reaction of glass matrix. Recent studies indicate that the glass dissolution rate is likely to decrease as time passed, but scientific basis on the dissolution process has not been necessarily understood. We estimate uncertainty of the glass dissolution rate represented by not only a model of constant dissolution rate but also a model of decreasing dissolution rate. In order to estimate the parameter uncertainty of the glass dissolution rate, we carried out the statistical analysis of the appropriate release rate data of boron for a hypothetical condition of disposal system, based on investigating the relation between published data of glass dissolution and those experimental conditions. As a result of the model of constant dissolution rate, the uncertainty of the glass dissolution rate is estimated to be a variance with about 3 orders and logarithmic mean of 0.004 g/m/day. The glass dissolution rate by the decreasing model changes in the range of 10 to 10 g/m/day by 1000 years and is lower than the minimum value estimated by the model of constant dissolution rate. The result indicates that the difference of two models may lead to large variance of the glass dissolution rate in safety assessment.