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Cs収着機能を有する鉄リン酸塩ガラスの開発; ガラスフィルターとして適した組成とCs収着機能に掛かる検討

Development of iron phosphate glass with Cs sorption function; Study on suitable chemical composition for glass filter and its sorption mechanism

三田村 直樹*; 都築 達也*; 天本 一平

Mitamura, Naoki*; Tsuzuki, Tatsuya*; Amamoto, Ippei

乾式再処理工程より排出される使用済電解質中のFPの分離材として、Cs収着機能が期待できる鉄リン酸塩ガラスフィルターの試作を行ったところ、以下の成果を得ることができた。(1)従来の鉄リン酸塩ガラス(40molFe$$_{2}$$O$$_{3}$$-60molP$$_{2}$$O$$_{5}$$)よりもガラス転移点や軟化点が高く、耐熱性に優れたガラス組成系を見いだした。(2)Cs収着試験の結果、溶融塩とガラスとの反応によりCsFeCl$$_{3}$$やCs$$_{3}$$FeCl$$_{6}$$等のCsを含有する結晶が析出して、Csを選択的に収着できることを見いだした。この結晶化によるCs収着には、ガラスにFe成分が必須で、鉄リン酸塩ガラス特有の性質であることがわかった。(3)ガラスと溶融塩の反応性は、ガラス成分の各リン酸塩化合物と塩化物との標準反応ギブスエネルギーから推測可能であることが示唆された。

Iron phosphate glass could be used to immobilize the high-level radioactive waste (HLW) and has the possibility to function as a Cs sorpant. However, the glass must endure high temperature from about 350$$^{circ}$$C, the melting point of LiCl-KCl electrolyte, to 600$$^{circ}$$C, the operational maximum temperature. In this study, we have successfully developed the iron phosphate glasses functioning as Cs sorpant, possessing heat resistance, etc.. To prevent the glass softening at temperature around 600$$^{circ}$$C, alkali metal oxides, alkaline-earth metal oxides, alumina and/or titania were added into the Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$-P$$_{2}$$O$$_{5}$$ glass. Through soak experiments of the glasses in molten salt($$^{3}$$LiCl-KCl)containing CsCl, it was found that those glasses immobilize Cs by reacting with CsCl and formed crystal phase of CsFeCl$$_{3}$$ and/or Cs$$_{3}$$FeCl$$_{3}$$. This Cs sorption function is peculiar to the developed iron phosphate glasses.

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