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論文

Research on vitrification technology to immobilize radioactive sludge generated from Fukushima Daiichi Power Plant; Enhanced glass medium

天本 一平; 小林 秀和; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 深山 大元*; 長野 祐一*; Jantzen, T.*; Hack, K.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1467 - 1475, 2016/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:13.01(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の汚染水処理で発生した汚泥(スラッジ)の廃棄体化技術候補の一つとして、ガラス固化法に着目し、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体を用いたスラッジ固化処理の適用性について検討を行っている。同検討を進めるにあたり、解析に必要とされる熱物性等のデータを充実させる必要があるが、高温雰囲気において、さまざまな成分と組成のIPG及び模擬廃棄体を作製し、それぞれに対して、多くの物性値を測定することは、時間と困難さを伴う作業となる。よって、理論解析により対象物質の挙動を推測することにより試験件数を減らし、データ取得を行った方が合理的である。本報では、既知の実験状態図から、CALPHAD法により熱力学的諸量を推算し、得られた結果を利用してIPG及び廃棄体の計算状態図を作成するとともに、同状態図から読み取ることのできる均質融体を形成するための情報と実験値との比較評価を行い、計算状態図の妥当性を確認することができた。

論文

放射性廃棄物をガラスに閉じ込める; 放射性廃棄物処理用ガラス; 鉄リン酸塩ガラス

都築 達也*; 三田村 直樹*; 天本 一平

社会・環境報告書2014(インターネット), p.6 - 7, 2014/10

放射性廃棄物の安定化処理には、一般的にガラスが用いられている。放射性廃棄物を充填したガラス(ガラス固化体)の場合、仮にガラス固化体が割れても放射性物質が放出せず、安定的に閉じ込めることができる。固化処理に使用されるガラスの条件としては、(1)放射性廃棄物を多く充填できる、(2)化学的にまた熱的に安定である、(3)耐放射線性などが挙げられ、このような処理用ガラスとして、「ホウケイ酸塩ガラス」や「鉄リン酸塩ガラス」が提案されている。セントラル硝子では、多様な物質の充填に対応できる可能性のある鉄リン酸塩ガラスを媒体として使用する検討を日本原子力研究開発機構や愛媛大学と取り組んでいる。

論文

Applicability of iron phosphate glass medium for loading NaCl originated from seawater used for cooling the stricken power reactors

小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 6 Pages, 2013/09

福島第一原子力発電所での汚染水処理により生じたスラッジの廃棄体化候補技術として、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体による固化法の適用性を検討している。本報では、スラッジに含まれる海水成分であるNaClのIPG媒体への充填挙動及びガラス物性を評価するため、100g規模の基礎試験を行った。試験の結果、IPG媒体に対してNa$$_{2}$$O及びClを約19及び15mol%まで充填できた。NaCl成分の充填によりガラスの架橋構造の分断が生じることで、ガラス転移温度及び結晶化開始温度が低下する傾向が認められた。化学的耐久性については、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$濃度が高いIPG媒体を用いることでホウケイ酸塩系の高レベルガラスの1/10程度の浸出速度となることがわかった。

論文

Behaviour of IPG waste forms bearing BaSO$$_{4}$$ as the dominant sludge constituent generated from the treatment of water used for cooling the stricken power reactors

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 8 Pages, 2013/09

東日本大震災で被災した原子炉の冷却に使用している大量の水は、放射性物質で汚染しているため、汚染水の浄化方法や浄化によって発生した廃棄物の安定化法について、国内でさまざまな取り組みがなされている。ここでは、発生した廃棄物の中、BaSO$$_{4}$$を主成分とするスラッジを対象として、鉄リン酸ガラスを媒体として、スラッジの廃棄体化について検討を行っている。これまでの研究の結果、ストロンチウム核種を含有するBaSO$$_{4}$$スラッジの廃棄体化に鉄リン酸塩ガラスが十分に機能することが判明した。

論文

放射性廃棄物処理用ガラス; さらなる性能向上を目指した開発

都築 達也*; 三田村 直樹*; 天本 一平

未来材料, 12(10), p.43 - 47, 2012/10

ガラスは、他の材料にはみられないさまざまな特性があるので、工業界において幅広く活用されている。原子力の分野でも、ホウケイ酸塩ガラスが高レベル放射性廃棄物の安定化処理に用いられている。一方、これまで乾式再処理工程から排出される高レベル放射性廃棄物の固化媒体として検討を行ってきた鉄リン酸塩ガラスにも多様な放射性廃棄物の安定化処理に利用できる可能性があり、今後の活用に期待できることがわかった。

論文

Cs収着機能を有する鉄リン酸塩ガラスの開発; ガラスフィルターとして適した組成とCs収着機能に掛かる検討

三田村 直樹*; 都築 達也*; 天本 一平

日本原子力学会和文論文誌, 9(4), p.396 - 404, 2010/12

乾式再処理工程より排出される使用済電解質中のFPの分離材として、Cs収着機能が期待できる鉄リン酸塩ガラスフィルターの試作を行ったところ、以下の成果を得ることができた。(1)従来の鉄リン酸塩ガラス(40molFe$$_{2}$$O$$_{3}$$-60molP$$_{2}$$O$$_{5}$$)よりもガラス転移点や軟化点が高く、耐熱性に優れたガラス組成系を見いだした。(2)Cs収着試験の結果、溶融塩とガラスとの反応によりCsFeCl$$_{3}$$やCs$$_{3}$$FeCl$$_{6}$$等のCsを含有する結晶が析出して、Csを選択的に収着できることを見いだした。この結晶化によるCs収着には、ガラスにFe成分が必須で、鉄リン酸塩ガラス特有の性質であることがわかった。(3)ガラスと溶融塩の反応性は、ガラス成分の各リン酸塩化合物と塩化物との標準反応ギブスエネルギーから推測可能であることが示唆された。

論文

Removal of fission products in the spent electrolyte using iron phosphate glass as a sorbent

天本 一平; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 高崎 康志*; 柴山 敦*; 矢野 哲司*; 中田 正美; 岡本 芳浩

Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.503 - 508, 2010/10

乾式再処理法を実現可能なプロセスとするためには、同プロセスから発生する使用済み電解質の再生利用を図り、高レベル放射性廃棄物(HLW)の発生容量を抑制する必要がある。この取組みの一環として、原子力機構では、使用済み電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して媒質とFPを分離する技術開発を行っている。今回、固化体原料である鉄リン酸塩ガラス(IPG)をFP収着材として利用すべくその収着機構について検討したところ、ガラス製造条件で変化するIPGの鉄の価数及びガラスの結晶化が収着の要因になっていることが判明した。

口頭

リン酸塩転換法による使用済み電解質再生プロセスに関する検討,8; 媒質に溶け込んだFP化合物の回収法の開発

天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 都築 達也*; 三田村 直樹*; 高崎 康志*; 矢野 哲司*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

高速増殖炉サイクル実用化調査研究(FaCT)の副概念である金属電解法による乾式再処理プロセスを成立させるためには、同プロセスから発生する使用済み電解質の再生利用を図り、高レベル放射性廃棄物の発生容量を抑制する必要がある。この取組みの一環として、原子力機構では、使用済み電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して媒質とFPを分離する技術開発を行っている。今回、使用済み電解質に溶け込んだFPリン酸塩に対する収着機能が期待できる材料の開発を実施し、これを用いて可溶性FPを回収する試験を行ったところ、目標を達成することができた。

口頭

FP分離性能をもった鉄リン酸系ガラスの創製に関する研究

三田村 直樹*; 天本 一平; 明珍 宗孝; 都築 達也*

no journal, , 

原子力発電より発生する使用済燃料中の核分裂生成物であるCsは、溶融塩電解法を用いた再処理工程において、電解質(媒質)である溶融塩(3LiCl-2KCl)中に蓄積する。Csは、高放射性であり、また発熱量も大きいため、環境負荷低減効果や経済面から、これを電解質から分離して使用済み電解質の再生を図り、高レベル放射性廃棄物(HLW)の発生容量を抑制する必要がある。このような観点から、Csを電解質から収着分離可能な材料の開発が切望されており、その候補の1つとして鉄リン酸ガラスが考えられている。今回、CsClを含有した溶融塩に鉄リン酸ガラスを浸漬した結果、ガラスが溶融塩と反応・結晶化することでCsを固定化でき、結晶組成から収着にはFe成分が必須であり、鉄リン酸ガラス特有の性質であることがわかった。また、ガラス組成により、すべて結晶化して収着機能を有するもの、部分的にガラス部位を維持するもの、溶融塩中に溶解するものの3つに分類することができ、含有成分によりCs収着や非収着(ガラス質の維持)の制御が可能であることを見いだした。

口頭

リン酸塩転換法による使用済電解質再生プロセスに関する検討,9; 鉄リン酸塩ガラスの収着機能に関する考察

天本 一平; 小藤 博英; 都築 達也*; 三田村 直樹*; 高崎 康志*; 柴山 敦*; 矢野 哲司*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

高速増殖炉サイクル実用化研究開発(FaCT)の副概念である金属電解法による乾式再処理プロセスでは、同プロセスから発生する使用済電解質の再生利用を図り、高レベル放射性廃棄物(HLW)の発生容量を抑制することが重要である。この取組みの一環として、原子力機構では、使用済電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して媒質とFPを分離する技術開発を関係機関と共同で行っている。今回、これまでの成果を受け、固化体原料である鉄リン酸塩ガラスの持つFP収着機構について検討したところ、ガラス製造温度により変化するネットワークを構成する鉄の価数及びガラスの結晶化に起因していることが判明した。

口頭

リン酸塩転換法による使用済電解質再生プロセスに関する検討,12; 溶融塩中で安定な鉄リン酸塩ガラス系収着材に関する考察

天本 一平; 小藤 博英; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 本橋 拓実*; 高崎 康志*; 柴山 敦*; 矢野 哲司*

no journal, , 

使用済電解質中のFPを分離すべく、成分や組成を変化させて試作した各種鉄リン酸塩ガラス系収着材について、化学的安定性やFP収着効果について検討したところ、アルミニウム鉄リン酸塩ガラス系に優れた性能が認められた。

口頭

Fundamental study on immobilization of sludge generated from treatment of remaining water used for cooling of the stricken power reactors

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 鈴木 良和*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

東日本大震災によって被災した福島第一原子力発電所の原子炉を冷却するために使用されている大量の水が、原子炉建屋やタービン建屋内に滞留水となって残留している。これらの滞留水は、CsやSr等の放射性物質によって汚染されているため除染が必要である。これまでに公開された情報によると、福島第一原子力発電所は、滞留水を除染するプロセスのひとつに、フランスのラ・アーグ再処理工場で用いられている除染装置を採用しているようである。文献によると、同装置を用いた場合、Csはフェロシアン化物と、またSrはBaSO$$_{4}$$と沈殿させることにより、スラッジとして分離することができる。以上の調査結果のもと、本研究では、BaSO$$_{4}$$を模擬スラッジとして、さまざまな溶融温度で鉄リン酸塩ガラスに充填する試験を行った。その結果、BaSO$$_{4}$$は加熱によってBaOに分解し、最大48mol%のBaOがIPG中に溶け込むことがわかった。さらにBaOを充填したガラス固化体の場合、BaOの充填率が高いほど、また低い溶融温度で製造したガラスほど、ガラス固化体として良い性能を示すことが判明した。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,3; スラッジのガラス固化にかかわる予備試験

天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 中村 洋貴*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 小林 秀和

no journal, , 

汚染水処理に伴い発生する、放射性CsやSrを含有するスラッジの固化媒体候補として、高い充填効果等が期待できる鉄リン酸塩ガラスを選定した。本報では、スラッジに含まれると考えられる成分のうち、ガラス化に及ぼす影響が大きいと考えられる硫酸根を含むBaSO$$_{4}$$を模擬廃棄物とし、これを化学的耐久性に優れた組成の鉄リン酸塩ガラス媒体により固化する予備試験を行った。その結果、BaOを約48mol%まで高充填できること、また模擬ガラス固化体は良好な化学的耐久性を示すことを確認した。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,2; スラッジ固化の概要と固化媒体の選定

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 鈴木 良和*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

被災した原子炉で使用された冷却水は汚染しているため、放射性廃棄物発生容量を低減化する観点から汚染水の除染が行われている。本研究において、汚染水の処理で発生する沈殿物(スラッジ)の成分を推定し、これを廃棄体化するのに適したガラス媒体を検討したところ鉄リン酸塩ガラスが有効であることが判明した。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,5; 鉄リン酸塩ガラス媒体によるNaCl固化処理にかかわる基礎試験

小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

福島第一原子力発電所での汚染水処理により発生したスラッジの固化媒体候補の一つとして、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体に着目した試験検討を実施している。本報では、IPG媒体によりスラッジ成分の一つである塩化ナトリウム(NaCl)を固定化(ガラス化)するための条件及びNaCl充填IPGの熱特性について検討した。その結果、IPG媒体とNaClの混合比9:1において均質なNaCl充填IPGが作製できること及びNaCl充填により結晶化しやすくなることがわかった。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,4; 鉄リン酸塩ガラス媒体によるBaSO$$_{4}$$固化処理にかかわる基礎試験

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

東日本大震災で被災した原子炉を冷却するために使用し、放射性物質によって汚染された大量の水(汚染水)が、福島第一原子力発電所の原子炉建屋やタービン建屋に滞留している。現在、汚染水については、除染装置による処理が進められており、除染後の水の一部は冷却水として再利用されている。一方、汚染水の処理により、CsやSr等の放射性物質を含有したスラッジが二次廃棄物として発生している。本研究は、このような二次廃棄物をより安全に管理すべく、これを安定なガラス固化体とするための適切なガラス媒体の選定、選定したガラス媒体への二次廃棄物充填、及び作製したガラス固化体の性能評価を行い、得られた成果を、実際の二次廃棄物の廃棄体化検討に反映していくことを目的としている。今回、スラッジ構成物質のうち、BaSO$$_{4}$$を対象として鉄リン酸塩ガラス(IPG)を用いた廃棄体化試験を行い、BaSO$$_{4}$$の固化処理に適切なIPG組成やガラス固化条件、及び同伴するSrの影響についてデータを取得したところ、IPGがBaSO$$_{4}$$を主体とするスラッジの固媒体として有効であることが確認された。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,6; 鉄リン酸塩ガラス媒体によるフェロシアン化物成分の固化処理に関する基礎試験

小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

福島第一原子力発電所での汚染水処理により発生したスラッジの固化媒体候補の一つとして、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体に着目した試験検討を実施している。本報では、汚染水処理で生じたスラッジに含まれる、Csを吸着したフェロシアン化物(Cs-KNiFC)成分のIPG媒体への充填挙動及び同成分を充填したガラスの基礎物性を取得した。その結果、熱的安定性を損なうことなくCs-KNiFC成分をガラス化上限の約20mol%まで充填できることがわかった。既報の結果も総合すると、スラッジに含まれる硫酸塩, Cs-KNiFC及び塩化ナトリウムの各成分は、IPG媒体により固化処理可能と考えられる。今後は、スラッジ構成成分が混在した多成分系、すなわち、より実スラッジに近い組成系での基礎試験を行う予定である。

口頭

鉄リン酸塩ガラス媒体に関する熱力学的考察

天本 一平; 小林 秀和; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 深山 大元*; 長野 祐一*; et al.

no journal, , 

これまで理論計算によるP$$_{2}$$O$$_{5}$$-FeOx(X=2, 3)系の詳細な状態図は作図できなかったため、Brow等の研究をもとに、熱力学的諸量を推算し、P$$_{2}$$O$$_{5}$$-FeOx系状態図を作成可能にした。さらに得られたデータを用いてリン酸塩ガラスを熱力学的観点から考察したところ、実験値とほぼ合致することを確認することができた。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,8; 鉄リン酸塩ガラス固化体作製にかかる熱力学的考察

天本 一平; 小林 秀和; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

福島第一原子力発電所での汚染水処理で発生したスラッジ(汚泥)の廃棄体化技術候補として、ガラス固化法も対象になっているため、ガラスによるスラッジの固化処理の検討が進められている。スラッジの固化媒体については、さまざまな材料が提案されているが、ここでは、近年、新たに注目されている鉄リン酸塩ガラスを対象として、CALPHAD法を中心とした理論計算により熱学的諸量を推算した。算出した熱力学的諸量の妥当性を検証するために、同諸量を用いて作成した計算状態図と実験値との比較を行ったこところ、両者が高い精度で一致した。このことから、理論計算手法を用いることで新規媒体に対する信頼性のある熱力学的諸量を整備でき、スラッジ処理技術開発に有効に活用できることが判明した。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,7; 鉄リン酸塩ガラス媒体による模擬スラッジの固化試験

小林 秀和; 天本 一平; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

廃棄体化技術検討の一環として、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体を用いて模擬スラッジを固化処理する100g規模基礎試験を行った。その結果、スラッジをIPG中に30から50wt%まで添加可能であること、スラッジ添加に伴いQn構造の不均化が進展すること、スラッジを添加したガラスは良好な化学的耐久性を示すことを明らかにした。

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