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天本 一平; 小林 秀和; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 深山 大元*; 長野 祐一*; Jantzen, T.*; Hack, K.*
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1467 - 1475, 2016/10
被引用回数：5 パーセンタイル：41.31(Nuclear Science & Technology)福島第一原子力発電所の汚染水処理で発生した汚泥(スラッジ)の廃棄体化技術候補の一つとして、ガラス固化法に着目し、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体を用いたスラッジ固化処理の適用性について検討を行っている。同検討を進めるにあたり、解析に必要とされる熱物性等のデータを充実させる必要があるが、高温雰囲気において、さまざまな成分と組成のIPG及び模擬廃棄体を作製し、それぞれに対して、多くの物性値を測定することは、時間と困難さを伴う作業となる。よって、理論解析により対象物質の挙動を推測することにより試験件数を減らし、データ取得を行った方が合理的である。本報では、既知の実験状態図から、CALPHAD法により熱力学的諸量を推算し、得られた結果を利用してIPG及び廃棄体の計算状態図を作成するとともに、同状態図から読み取ることのできる均質融体を形成するための情報と実験値との比較評価を行い、計算状態図の妥当性を確認することができた。
都築 達也*; 三田村 直樹*; 天本 一平
社会・環境報告書2014(インターネット), p.6 - 7, 2014/10
放射性廃棄物の安定化処理には、一般的にガラスが用いられている。放射性廃棄物を充填したガラス(ガラス固化体)の場合、仮にガラス固化体が割れても放射性物質が放出せず、安定的に閉じ込めることができる。固化処理に使用されるガラスの条件としては、(1)放射性廃棄物を多く充填できる、(2)化学的にまた熱的に安定である、(3)耐放射線性などが挙げられ、このような処理用ガラスとして、「ホウケイ酸塩ガラス」や「鉄リン酸塩ガラス」が提案されている。セントラル硝子では、多様な物質の充填に対応できる可能性のある鉄リン酸塩ガラスを媒体として使用する検討を日本原子力研究開発機構や愛媛大学と取り組んでいる。
as the dominant sludge constituent generated from the treatment of water used for cooling the stricken power reactors天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*
Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 8 Pages, 2013/09
東日本大震災で被災した原子炉の冷却に使用している大量の水は、放射性物質で汚染しているため、汚染水の浄化方法や浄化によって発生した廃棄物の安定化法について、国内でさまざまな取り組みがなされている。ここでは、発生した廃棄物の中、BaSOを主成分とするスラッジを対象として、鉄リン酸ガラスを媒体として、スラッジの廃棄体化について検討を行っている。これまでの研究の結果、ストロンチウム核種を含有するBaSOスラッジの廃棄体化に鉄リン酸塩ガラスが十分に機能することが判明した。
小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*
Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 6 Pages, 2013/09
福島第一原子力発電所での汚染水処理により生じたスラッジの廃棄体化候補技術として、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体による固化法の適用性を検討している。本報では、スラッジに含まれる海水成分であるNaClのIPG媒体への充填挙動及びガラス物性を評価するため、100g規模の基礎試験を行った。試験の結果、IPG媒体に対してNa
O及びClを約19及び15mol%まで充填できた。NaCl成分の充填によりガラスの架橋構造の分断が生じることで、ガラス転移温度及び結晶化開始温度が低下する傾向が認められた。化学的耐久性については、FeO
濃度が高いIPG媒体を用いることでホウケイ酸塩系の高レベルガラスの1/10程度の浸出速度となることがわかった。
都築 達也*; 三田村 直樹*; 天本 一平
未来材料, 12(10), p.43 - 47, 2012/10
ガラスは、他の材料にはみられないさまざまな特性があるので、工業界において幅広く活用されている。原子力の分野でも、ホウケイ酸塩ガラスが高レベル放射性廃棄物の安定化処理に用いられている。一方、これまで乾式再処理工程から排出される高レベル放射性廃棄物の固化媒体として検討を行ってきた鉄リン酸塩ガラスにも多様な放射性廃棄物の安定化処理に利用できる可能性があり、今後の活用に期待できることがわかった。
三田村 直樹*; 都築 達也*; 天本 一平
日本原子力学会和文論文誌, 9(4), p.396 - 404, 2010/12
乾式再処理工程より排出される使用済電解質中のFPの分離材として、Cs収着機能が期待できる鉄リン酸塩ガラスフィルターの試作を行ったところ、以下の成果を得ることができた。(1)従来の鉄リン酸塩ガラス(40molFeO-60molPO
)よりもガラス転移点や軟化点が高く、耐熱性に優れたガラス組成系を見いだした。(2)Cs収着試験の結果、溶融塩とガラスとの反応によりCsFeClやCsFeCl
等のCsを含有する結晶が析出して、Csを選択的に収着できることを見いだした。この結晶化によるCs収着には、ガラスにFe成分が必須で、鉄リン酸塩ガラス特有の性質であることがわかった。(3)ガラスと溶融塩の反応性は、ガラス成分の各リン酸塩化合物と塩化物との標準反応ギブスエネルギーから推測可能であることが示唆された。
天本 一平; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 高崎 康志*; 柴山 敦*; 矢野 哲司*; 中田 正美; 岡本 芳浩
Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.503 - 508, 2010/10
乾式再処理法を実現可能なプロセスとするためには、同プロセスから発生する使用済み電解質の再生利用を図り、高レベル放射性廃棄物(HLW)の発生容量を抑制する必要がある。この取組みの一環として、原子力機構では、使用済み電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して媒質とFPを分離する技術開発を行っている。今回、固化体原料である鉄リン酸塩ガラス(IPG)をFP収着材として利用すべくその収着機構について検討したところ、ガラス製造条件で変化するIPGの鉄の価数及びガラスの結晶化が収着の要因になっていることが判明した。
小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*
no journal, ,
福島第一原子力発電所での汚染水処理により発生したスラッジの固化媒体候補の一つとして、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体に着目した試験検討を実施している。本報では、IPG媒体によりスラッジ成分の一つである塩化ナトリウム(NaCl)を固定化(ガラス化)するための条件及びNaCl充填IPGの熱特性について検討した。その結果、IPG媒体とNaClの混合比9:1において均質なNaCl充填IPGが作製できること及びNaCl充填により結晶化しやすくなることがわかった。
固化処理にかかわる基礎試験天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*
no journal, ,
東日本大震災で被災した原子炉を冷却するために使用し、放射性物質によって汚染された大量の水(汚染水)が、福島第一原子力発電所の原子炉建屋やタービン建屋に滞留している。現在、汚染水については、除染装置による処理が進められており、除染後の水の一部は冷却水として再利用されている。一方、汚染水の処理により、CsやSr等の放射性物質を含有したスラッジが二次廃棄物として発生している。本研究は、このような二次廃棄物をより安全に管理すべく、これを安定なガラス固化体とするための適切なガラス媒体の選定、選定したガラス媒体への二次廃棄物充填、及び作製したガラス固化体の性能評価を行い、得られた成果を、実際の二次廃棄物の廃棄体化検討に反映していくことを目的としている。今回、スラッジ構成物質のうち、BaSOを対象として鉄リン酸塩ガラス(IPG)を用いた廃棄体化試験を行い、BaSOの固化処理に適切なIPG組成やガラス固化条件、及び同伴するSrの影響についてデータを取得したところ、IPGがBaSOを主体とするスラッジの固媒体として有効であることが確認された。
小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*
no journal, ,
福島第一原子力発電所での汚染水処理により発生したスラッジの固化媒体候補の一つとして、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体に着目した試験検討を実施している。本報では、汚染水処理で生じたスラッジに含まれる、Csを吸着したフェロシアン化物(Cs-KNiFC)成分のIPG媒体への充填挙動及び同成分を充填したガラスの基礎物性を取得した。その結果、熱的安定性を損なうことなくCs-KNiFC成分をガラス化上限の約20mol%まで充填できることがわかった。既報の結果も総合すると、スラッジに含まれる硫酸塩, Cs-KNiFC及び塩化ナトリウムの各成分は、IPG媒体により固化処理可能と考えられる。今後は、スラッジ構成成分が混在した多成分系、すなわち、より実スラッジに近い組成系での基礎試験を行う予定である。
天本 一平; 小林 秀和; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 深山 大元*; 長野 祐一*; et al.
no journal, ,
これまで理論計算によるPO-FeOx(X=2, 3)系の詳細な状態図は作図できなかったため、Brow等の研究をもとに、熱力学的諸量を推算し、PO-FeOx系状態図を作成可能にした。さらに得られたデータを用いてリン酸塩ガラスを熱力学的観点から考察したところ、実験値とほぼ合致することを確認することができた。
天本 一平; 小林 秀和; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*
no journal, ,
福島第一原子力発電所での汚染水処理で発生したスラッジ(汚泥)の廃棄体化技術候補として、ガラス固化法も対象になっているため、ガラスによるスラッジの固化処理の検討が進められている。スラッジの固化媒体については、さまざまな材料が提案されているが、ここでは、近年、新たに注目されている鉄リン酸塩ガラスを対象として、CALPHAD法を中心とした理論計算により熱学的諸量を推算した。算出した熱力学的諸量の妥当性を検証するために、同諸量を用いて作成した計算状態図と実験値との比較を行ったこところ、両者が高い精度で一致した。このことから、理論計算手法を用いることで新規媒体に対する信頼性のある熱力学的諸量を整備でき、スラッジ処理技術開発に有効に活用できることが判明した。
小林 秀和; 天本 一平; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*
no journal, ,
廃棄体化技術検討の一環として、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体を用いて模擬スラッジを固化処理する100g規模基礎試験を行った。その結果、スラッジをIPG中に30から50wt%まで添加可能であること、スラッジ添加に伴いQn構造の不均化が進展すること、スラッジを添加したガラスは良好な化学的耐久性を示すことを明らかにした。
武部 博倫*; 北村 直登*; 天本 一平; 小林 秀和; 三田村 直樹*; 都築 達也*
no journal, ,
東日本大震災で破損した原子炉の冷却に使用した大量の水が、福島第一原子力発電所内に滞留している。滞留水は、放射性物質によって汚染されているため、冷却水として再利用するに当たり、除染処理を行ったところ、スラッジが発生した。スラッジの安定化については、鉄リン酸塩ガラス(IPG)を固化媒体候補として用いることにし、予察試験として、IPGと模擬スラッジ(BaSOとフェロシアン化ニッケルカリウム)を混合後、溶融しその挙動をサーモカップル試験装置を用いて、顕微鏡で直接観察した。次に、固化体原料をPtるつぼに入れ、空気中で加熱し、急冷することによりガラス固化体試料を作製した。固化体原料は、昇温過程において分解したため、最終的な固化体の成分は酸化物のみとなった。作製した固化体のガラス転移点(Tg)、結晶化開始温度(Tx)は、示差熱分析により求めた。また結晶化に対する固化体の熱的安定性については、TgとTxの差により決定した。耐水性は、MCC-2法を用いて、試料を120
Cの熱水に72時間浸漬し、所定の重量変化から決定した。IPGの架橋構造評価は、ラマン分光法によった。模擬スラッジと溶融した固化媒体の最適組成を示すO/Pは、熱的安定性と耐水性から評価した。
Oガラスの水への溶出挙動北村 直登*; 斎藤 全*; 武部 博倫*; 天本 一平; 小林 秀和; 都築 達也*; 三田村 直樹*
no journal, ,
福島原子力発電所での冷却水処理に用いられた凝集沈殿法によりBaSOを主成分とする二次放射性スラッジが発生している。鉄リン酸塩(FeOx-PO)ガラスを用いたガラス固化法での溶融時にBaSOはBaOに分解することから、BaO-FeOx-PO系ガラスについて、鉄の価数を滴定法で評価し、耐水性に関係のある溶出挙動を調査した。試料は重量変化、溶液のpH、巨視的外観並びに微細構造及びガラス構造の変化を評価し、浸出挙動の組成依存性を検討した。
小林 秀和; 捧 賢一; 天本 一平; 北村 直登*; 武部 博倫*; 中村 洋貴*; 三田村 直樹*; 都築 達也*
no journal, ,
鉄リン酸ガラスは、アルカリ/アルカリ土類, 遷移金属, 希土類等の様々な元素をガラス構造中に溶解でき、化学的耐久性にも優れた材料であることから、放射性廃棄物の固化マトリックスとして注目されている。最近では、溶融方式(ジュール加熱, 誘導加熱)や溶融炉材料(耐火物, 電極)の評価も行われる等、鉄リン酸ガラスの実用化に向けた技術開発が進展している。このような動向を踏まえ、本研究では、高レベル廃液処理への鉄リン酸ガラスの適用性調査として、マトリックス組成及び廃棄物含有率をパラメータにガラス化挙動を評価した。その結果、廃棄物含有率15wt%までは白金族化合物以外の析出物は生成せず、同20wt%以上ではZr含有リン酸塩結晶が相分離し始めること、廃棄物含有ガラスは良好な耐浸出性を有することを確認した。
武部 博倫*; 北村 直登*; 天本 一平; 小林 秀和; 三田村 直樹*; 都築 達也*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の汚染水処理では、初期に凝集沈殿法が用いられており、二次廃棄物の放射性スラッジが生成し、その主成分はBaSOである。硫酸塩の溶解性と耐水性に優れるガラスホストとして鉄リン酸塩ガラス(IPG)を選択した。熱力学データベースFactSageを用い、BaSOとIPGとの模擬スラッジの溶融過程を検討した。またホットサーモカップル法を用い、溶融温度を実験的に決定した。硫酸成分は溶融過程で揮発し、結果として、BaO-FeO
-PO(x=1
1.5)系(BaFeP)ガラスが得られる。BaO含有量を変化させて溶融急冷法によりBaFePガラスを作製した。ガラス中の鉄の価数を過マンガン酸カリウムによる滴定法で決定した。得られたガラスの特性としてDTAを用い、結晶化挙動の有無とガラス転移温度及び結晶化開始温度を求め、耐結晶化性を評価した。またMCC-2静的浸出試験法を行い、浸出試験前後の重量、浸出液のpH及び微細構造の変化を調べ、ガラス試料の耐水性を評価した。耐結晶化性と耐水性の視点から、最適ガラス組成を提案した。
の添加効果野村 輝*; 北村 直登*; 斎藤 全*; 阪本 辰顕*; 武部 博倫*; 小林 秀和; 天本 一平; 中村 洋貴*; 三田村 直樹*; 都築 達也*
no journal, ,
鉄リン酸塩ガラスは、耐水性に優れ高濃度に金属酸化物を含有可能であるため、放射性廃棄物の固化媒体候補の一つとして考えられている。本研究では、高レベル放射性廃液の鉄リン酸塩ガラス固化に関する基礎検討として、廃液に比較的多く含まれるZrOがガラスの耐水性及び構造に及ぼす影響を調べた。その結果、ZrO添加量増加に伴い耐水性が向上する傾向が認められた。ラマン分光測定に基づくガラス構造解析から、ZrO添加に伴いリン酸塩ネットワークのQ2構造の割合が減少し、Q1構造の割合が増加することで、P原子周りの酸素原子の分極性が均質になり、高分極性の水分子との相互作用が弱くなったと考えられる。
三田村 直樹*; 天本 一平; 明珍 宗孝; 都築 達也*
no journal, ,
原子力発電より発生する使用済燃料中の核分裂生成物であるCsは、溶融塩電解法を用いた再処理工程において、電解質(媒質)である溶融塩(3LiCl-2KCl)中に蓄積する。Csは、高放射性であり、また発熱量も大きいため、環境負荷低減効果や経済面から、これを電解質から分離して使用済み電解質の再生を図り、高レベル放射性廃棄物(HLW)の発生容量を抑制する必要がある。このような観点から、Csを電解質から収着分離可能な材料の開発が切望されており、その候補の1つとして鉄リン酸ガラスが考えられている。今回、CsClを含有した溶融塩に鉄リン酸ガラスを浸漬した結果、ガラスが溶融塩と反応・結晶化することでCsを固定化でき、結晶組成から収着にはFe成分が必須であり、鉄リン酸ガラス特有の性質であることがわかった。また、ガラス組成により、すべて結晶化して収着機能を有するもの、部分的にガラス部位を維持するもの、溶融塩中に溶解するものの3つに分類することができ、含有成分によりCs収着や非収着(ガラス質の維持)の制御が可能であることを見いだした。
小林 秀和; 永井 崇之; 岡本 芳浩; 捧 賢一; 天本 一平; 武部 博倫*; 中村 洋貴*; 三田村 直樹*; 都築 達也*
no journal, ,
高レベル廃液ガラス固化の高度化として、現行のホウケイ酸ガラスの組成改良による高充填マトリックスの開発とともに、代替マトリックスの適用性調査を進めている。代替マトリックスとしては、鉄リン酸ガラス(IPガラス)に着目し、これまでに、廃液成分を粉末試薬で簡易的に模擬した試験により、同成分をIPガラスに固定化できる見込みを得た。本報では、実プロセスでの処理を想定し、模擬廃液をIPガラスで溶融固化する試験を行い、約1000Cで均一なガラス融体が生成すること、廃棄物ガラス試料の化学的耐久性は良好であること等を明らかにした。
