Composition optimization of iron phosphate glasses for radioactive sludge

放射性スラッジ媒体としての鉄リン酸塩ガラスにかかる組成最適化研究

武部 博倫*; 北村 直登*; 天本 一平; 小林 秀和 ; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Takebe, Hiromichi*; Kitamura, Naoto*; Amamoto, Ippei; Kobayashi, Hidekazu; Mitamura, Naoki*; Tsuzuki, Tatsuya*

東日本大震災で破損した原子炉の冷却に使用した大量の水が、福島第一原子力発電所内に滞留している。滞留水は、放射性物質によって汚染されているため、冷却水として再利用するに当たり、除染処理を行ったところ、スラッジが発生した。スラッジの安定化については、鉄リン酸塩ガラス(IPG)を固化媒体候補として用いることにし、予察試験として、IPGと模擬スラッジ(BaSOとフェロシアン化ニッケルカリウム)を混合後、溶融しその挙動をサーモカップル試験装置を用いて、顕微鏡で直接観察した。次に、固化体原料をPtるつぼに入れ、空気中で加熱し、急冷することによりガラス固化体試料を作製した。固化体原料は、昇温過程において分解したため、最終的な固化体の成分は酸化物のみとなった。作製した固化体のガラス転移点(Tg)、結晶化開始温度(Tx)は、示差熱分析により求めた。また結晶化に対する固化体の熱的安定性については、TgとTxの差により決定した。耐水性は、MCC-2法を用いて、試料を120Cの熱水に72時間浸漬し、所定の重量変化から決定した。IPGの架橋構造評価は、ラマン分光法によった。模擬スラッジと溶融した固化媒体の最適組成を示すO/Pは、熱的安定性と耐水性から評価した。

The great amount of water used for cooling the stricken power reactors at Fukushima Dai-ichi following the earthquake and tsunami on March 11, 2011 has resulted in the accumulation of the remaining water. The water is subsequently contaminated by fission products and some other radioactive substances. The initial treatment to remove the radioactive substances from the cooling water again produced a secondary radioactive waste, the sludge. Iron phosphate glass powder/frit and main component of raw materials for simulated sludge, e.g., barium sulfate and potassium nickel ferrocyanide with various concentrations, were mixed for melting batch. The temperature required for the formation of homogeneous melt was determined by the direct observation of sample decomposition and melting processes on the thermocouple filament through a microscope. The mixtures for bulk glasses were melted in air using platinum crucibles. The quenched glass samples consisted mainly of oxide constituents due to the decomposition of the sludge components during heating and melting processes. Characteristic temperatures of glass transition, Tg, and onset of crystallization, Tx, was determined by differential thermal analysis. Thermal stability against crystallization for the glass samples was evaluated by the temperature difference between Tx and Tg. Water durability was determined by the weight change per a specific surface area after immersion test in hot water at 120C for 72 hours based on MCC-2 static leaching method. Phosphate network species and chemical bonding were characterized by Raman spectroscopy. Glass composition melted with the stimulated sludge components is optimized in terms of both thermal stability and water durability with the characterization of O/P molar ratio.