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論文

Research on vitrification technology to immobilize radioactive sludge generated from Fukushima Daiichi Power Plant; Enhanced glass medium

天本 一平; 小林 秀和; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 深山 大元*; 長野 祐一*; Jantzen, T.*; Hack, K.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1467 - 1475, 2016/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:13.01(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の汚染水処理で発生した汚泥(スラッジ)の廃棄体化技術候補の一つとして、ガラス固化法に着目し、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体を用いたスラッジ固化処理の適用性について検討を行っている。同検討を進めるにあたり、解析に必要とされる熱物性等のデータを充実させる必要があるが、高温雰囲気において、さまざまな成分と組成のIPG及び模擬廃棄体を作製し、それぞれに対して、多くの物性値を測定することは、時間と困難さを伴う作業となる。よって、理論解析により対象物質の挙動を推測することにより試験件数を減らし、データ取得を行った方が合理的である。本報では、既知の実験状態図から、CALPHAD法により熱力学的諸量を推算し、得られた結果を利用してIPG及び廃棄体の計算状態図を作成するとともに、同状態図から読み取ることのできる均質融体を形成するための情報と実験値との比較評価を行い、計算状態図の妥当性を確認することができた。

論文

Applicability of iron phosphate glass medium for loading NaCl originated from seawater used for cooling the stricken power reactors

小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 6 Pages, 2013/09

福島第一原子力発電所での汚染水処理により生じたスラッジの廃棄体化候補技術として、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体による固化法の適用性を検討している。本報では、スラッジに含まれる海水成分であるNaClのIPG媒体への充填挙動及びガラス物性を評価するため、100g規模の基礎試験を行った。試験の結果、IPG媒体に対してNa$$_{2}$$O及びClを約19及び15mol%まで充填できた。NaCl成分の充填によりガラスの架橋構造の分断が生じることで、ガラス転移温度及び結晶化開始温度が低下する傾向が認められた。化学的耐久性については、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$濃度が高いIPG媒体を用いることでホウケイ酸塩系の高レベルガラスの1/10程度の浸出速度となることがわかった。

論文

Behaviour of IPG waste forms bearing BaSO$$_{4}$$ as the dominant sludge constituent generated from the treatment of water used for cooling the stricken power reactors

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 8 Pages, 2013/09

東日本大震災で被災した原子炉の冷却に使用している大量の水は、放射性物質で汚染しているため、汚染水の浄化方法や浄化によって発生した廃棄物の安定化法について、国内でさまざまな取り組みがなされている。ここでは、発生した廃棄物の中、BaSO$$_{4}$$を主成分とするスラッジを対象として、鉄リン酸ガラスを媒体として、スラッジの廃棄体化について検討を行っている。これまでの研究の結果、ストロンチウム核種を含有するBaSO$$_{4}$$スラッジの廃棄体化に鉄リン酸塩ガラスが十分に機能することが判明した。

報告書

RI・研究所等廃棄物処分システムのための地質特性調査

萩原 茂*; 坂本 義昭; 武部 愼一; 小川 弘道; 中山 真一

JAERI-Review 2002-038, 107 Pages, 2002/12

JAERI-Review-2002-038.pdf:6.72MB

RI・研究所等廃棄物の処分においては、含まれる放射性核種の半減期と放射能濃度に応じた処分システムの構築が必要である。この処分システム構築のために、我が国の地球科学的な現象や地質構造の特徴を把握することが重要である。本調査では、日本列島の地質特性調査として、現在の日本列島の地球科学的特徴,その地質構成と生い立ちを、既存の文献等に基づいてまとめた。

論文

Sorption characteristics of actinium and protactinium onto soils

坂本 義昭; 石井 友章*; 稲川 聡*; 軍司 康義*; 武部 愼一; 小川 弘道; 佐々木 朋三*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.481 - 484, 2002/11

ウラン廃棄物の安全評価において必要となるウランの娘核種のうち、Ac$$^{227}$$とPa$$^{233}$$の土壌に対する吸着挙動を調べた。数種類の土壌にAc$$^{227}$$とPa$$^{233}$$を吸着させた後、KCl$$^{+}$$CaCl$$_{2}$$,塩酸ヒドロキシルアミン,過酸化水素水による逐次抽出を行った。この結果、Ac$$^{227}$$の吸着形態は、K$$^{+}$$とCa$$^{2+}$$で抽出されるイオン交換的な吸着成分(20-30%)とこれらの試薬で抽出されない土壌への固定成分(60-70%)からなり、Pa$$^{233}$$の吸着形態は、塩酸ヒドロキシルアミンで抽出される非晶質Fe+Mn酸化物への吸着(20-50%)及び土壌への固定成分(40-50%)からなることを示した。これらの結果から、Ac$$^{227}$$とPa$$^{233}$$の土壌への吸着が不可逆的な吸着形態を取ることを明らかにした。

論文

浅地中環境下におけるウラン系列核種の分配係数測定,2; 分配係数のpH依存性

坂本 義昭; 石井 友章*; 稲川 聡*; 軍司 康義*; 武部 愼一; 小川 弘道; 佐々木 朋三*

原子力バックエンド研究, 8(1), p.65 - 76, 2001/09

ウラン廃棄物の浅地中処分の安全評価において必要となる通気層環境(ローム-雨水系)及び帯水層環境(砂-地下水系)でのウラン及びウラン娘核種である鉛,ラジウム, アクチニウム,トリウム,プロトアクチニウム,ウランの分配係数のpH依存性を求め、これらの元素の吸着形態について検討を行った。 鉛,ラジウム,アクチニウム,トリウム,プロトアクチニウム,ウランの分配係数のpH依存性に対して,各元素の存在形態と土の陽イオン交換容量及び表面電位特性を基にして、イオン交換吸着及び表面錯体形成による吸着を組み合わせた吸着反応のモデル計算を行った結果、各元素に対する吸着挙動とその分配係数をおおむね表すことが可能であることを示した。

論文

浅地中環境下におけるウラン系列核種の分配係数測定, 1

石井 友章*; 稲川 聡*; 軍司 康義*; 坂本 義昭; 武部 愼一; 小川 弘道; 佐々木 朋三*

原子力バックエンド研究, 8(1), p.55 - 64, 2001/09

ウラン廃棄物の浅地中処分の安全評価に必要となるウラン系列核種(鉛,ラジウム,アクチニウム,トリウム,プロトアクチニウム,ウラン)の分配係数を通気層環境及び帯水層環境で求めた。通気層環境としてはローム等の4種類の土と雨水の組み合わせ、帯水層環境としては砂等の3種類の土・岩石と地下水の組み合わせで各元素の分配係数をバッチ法により測定した。通気層環境と帯水層環境での分配係数を比べると、アクチニウム以外の元素で通気層環境での分配係数が帯水層環境よりも10倍~100倍大きい値が得られた。また、土の代表的な物性値である陽イオン交換容量(CEC)及び比表面積と各元素の分配係数の関係を求めた結果、鉛,ラジウム,プロトアクチニウムについてはおおむねこれらの物性値と分配係数に相関が認められた。

論文

Effect of flow field on colloid deposition in filtration process of polystyrene latex particles through columns packed glass beads

鎮守 浩史*; 長崎 晋也*; 田中 知*; 坂本 義昭; 武部 愼一; 小川 弘道

Journal of Nuclear Science and Technology, 38(8), p.645 - 654, 2001/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:27.65(Nuclear Science & Technology)

地層中のコロイドでの移行挙動を実験的、理論的に考察するため、固相粒子充填カラム中でのコロイド粒子の固相表面への付着率に与える流れ場の影響について調べた。ガラスビーズを詰めたカラム中のラテックス粒子の破過曲線から、ラテックス粒子の付着効率を求め、この付着効率の流速依存性について、コロイド-固相間相互ポテンシャルの障壁を超えて付着する流れ場の効果を考慮したモデルにより解析を行った。

論文

Sorption behavior of radium and actinium on soils

坂本 義昭; 武部 愼一; 小川 弘道; 村岡 進; 石井 友章*; 稲川 聡*; 軍司 康義*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.663, p.1207 - 1214, 2001/00

ウラン廃棄物処分の安全評価では、ウランのみならずその娘核種による被ばくの寄与が大きいと言われている。これらの核種による被ばくを支配するのは、土壌中における移行挙動であるが、その評価に必要な分配係数について我が国での測定値はほとんどない。そこで、本研究は、ウラン娘核種のうち重要なRa-226及びAc-227の核種の土壌に対する分配係数を測定した。その結果、Ra-226の分配係数は土壌の陽イオン交換容量(CEC)に比例することが明らかとなった。また、Ac-227の分配係数は土壌の種類やpHにより異なることを示した。

報告書

RI・研究所等廃棄物にかかわる統合化処分システムについて

萩原 茂*; 坂本 義昭; 武部 愼一; 奥田 勝三*; 小川 弘道

JAERI-Research 2000-039, 119 Pages, 2000/09

JAERI-Research-2000-039.pdf:5.04MB

RI・研究所等廃棄物の処分は、その放射能濃度に応じて、素堀り処分・コンクリートビット処分・地下深部埋設処分に区分することが考えられている。これまで、これらの処分は個別のサイトで、それぞれの安全評価などが進められている。しかし、我が国では処分場立地の困難さがあり、限られた処分サイトを有効に活用する方法として、同一平面内でこれらの処分システムを立体的に配置する統合化処分システムについて検討を行った。ここでは、この統合化処分システムについて、新第三紀以降に形成された堆積岩中への処分場建設を想定し、岩盤力学的な観点から処分場の概念設計、及びその結果に基づく建設費の算定を行った。これらの結果から、新第三紀以降に形成された堆積岩において、地上に素堀り処分場・地下50m付近に地下空洞式浅地中埋設処分場・地下100mまたは200mに地下深部埋設処分場を、立体的に設置することは十分に可能であることがわかった。また、処分場建設の観点からは、国内における処分場用地取得の困難さを考慮すると、必要な用地面積が個別処分場の設置に比べ半分でよいことからも、統合化処分システムは有効であると推察された。

報告書

関東北部・東北地方の太平洋側に分布する新第三紀堆積岩の特性調査

奥田 勝三*; 武部 愼一; 坂本 義昭; 萩原 茂*; 小川 弘道

JAERI-Review 99-023, p.100 - 0, 1999/10

JAERI-Review-99-023.pdf:4.63MB

低レベル放射性廃棄物の埋設処分にかかわる概念構築の一環として、関東北部から東北地方にわたるおもに太平洋側(青森県下北半島東部~茨城県東海・那珂湊地域)に分布する新第三紀堆積岩を対象に、地質特性の調査・整理を既存文献によって行った。A.下北半島東部、B.三戸-八戸、C.仙台、D.常磐炭田、E.東海・那珂湊の各堆積区に分布する地層は、奥羽脊梁山脈から東方ほど非グリーンタフ相として、地層の褶曲や変形が少なく安定した構造を示し、火成活動に伴う影響が少ない特徴を有している。各堆積区の地質構造タイプと堆積相の関係は、次のようにまとめられる。A.下北半島:緩傾斜ドーム型、二層構成層、B.三戸-八戸:急傾斜ドーム型、多層構成層、C.仙台:逆断層隆起型、多層構成層、一部は一層構成層、D.常磐炭田北部:逆断層隆起型、下位は多層構成層・上位は二層ないし一層構成層、常磐炭田中部:基盤断裂型、二層構成層、常磐炭田南部:盆状型、二層構成相、E.東海・那珂湊:基盤沈降型、一層構成層。このうち、基盤沈降型と緩傾斜ドーム型の堆積区には、安定した泥質岩の厚層が形成されている。これら地層は、埋設処分層としての適性を検討する意義を有するものと考えられる。地下水は、埋設処分上重要な役割を有しており、各区での流動の特徴を想定した。今後、地盤の物性値(透水係数・一軸圧縮強さ等)を求めるとともに、同様な調査を、日本列島全域及び先新第三紀層も対象として行う必要があると考えられる。

報告書

段丘堆積層における$$^{237}$$Np及び$$^{241}$$Amの分配係数

田中 忠夫; 武部 愼一; 小川 弘道; 村岡 進

JAERI-Research 98-018, 20 Pages, 1998/03

JAERI-Research-98-018.pdf:0.94MB

六ヶ所村の段丘堆積層から採取した凝灰質砂、砂岩、凝灰岩を対象として、$$^{237}$$Np(V)及び$$^{241}$$Am(III)の吸着及び脱離実験を実施し、分配係数を測定するとともに吸着メカニズムについて検討した。$$^{237}$$Npの分配係数は、pHが高くなるに従って増大する傾向を示したが、共存するNa及びCaイオン濃度の影響はみられなかった。$$^{237}$$Npの試料への吸着は主として可逆的な吸着メカニズムに支配されているため、$$^{237}$$Npの移行挙動は分配係数を適用した吸着モデルで予測可能であることを示した。$$^{241}$$Amの分配係数は、pH7~8で最大となった。また、Na及びCaイオン濃度が高くなるに従って減少した。$$^{241}$$Amの吸着は非可逆的な吸着メカニズムが支配的であり、$$^{241}$$Amの移行挙動を高い精度で予測するためには、非可逆的な反応を考慮した吸着モデルの適用が必要であることが示唆された。

報告書

放射性核種野外移行試験; 日中協力研究

神山 秀雄*; 山本 忠利; 下岡 謙司; 武部 愼一; 小川 弘道; 田中 忠夫; 向井 雅之; 古宮 友和; S.Li*; Z.Wang*; et al.

JAERI-Research 94-009, 44 Pages, 1994/07

JAERI-Research-94-009.pdf:1.69MB

低レベル放射性廃棄物の浅地層中処分に係わる安全評価手法を確立することを目的として、中国輻射防護研究院との協力研究を5年間にわたって実施した。黄土層から成る野外試験場において$$^{3}$$H、$$^{60}$$Co、$$^{85}$$Sr及び$$^{134}$$Csの移行試験を自然条件及び人工降雨による促進条件の下で2年にわたり実施するとともに、実験室実験及びサイト特性調査により移行パラメータ等の種々の情報を得た。人工降雨条件下における$$^{85}$$Srの移行は局所吸着平衡モデルで解析評価できることが分かった。$$^{60}$$Coと$$^{134}$$Csの移行については速度論的吸着モデルの適用の優位性が示唆された。自然条件下における$$^{60}$$Co、$$^{85}$$Sr及び$$^{134}$$Csの移行現象は、人工降雨条件下の試験、実験室実験、サイト特性調査等の結果を総合的に解析することにより得た移行パラメータと吸着・移行モデルを組み合わせることにより評価できることが実証された。

報告書

未撹乱通気砂層試料を用いた放射性核種移動試験における粒子性放射性核種の存在量および速度定数

小川 弘道; 武部 愼一; 妹尾 宗明

JAERI-Research 94-002, 12 Pages, 1994/07

JAERI-Research-94-002.pdf:0.61MB

未撹乱状態で採取した通気砂層試料に対して行なった放射性核種移動試験の結果から、逆解析によって粒子性$$^{60}$$Coおよび粒子性$$^{137}$$Csの存在量および反応速度定数を推定した。粒子成分量は、両核種ともに、全流入放射性核種量の数%以下であり、水流速依存性は認められなかった。粒子性$$^{60}$$Coの吸着反応速度定数は10$$^{-4}$$~10$$^{-3}$$(ml/g・min)程度、脱離反応速度定数は10$$^{-5}$$~10$$^{-4}$$(1/min)程度であり、吸脱着反応が平衡に到達した場合には、これらの値は数10(ml/g)程度の分配係数に相当すると考えられた。粒子性$$^{137}$$Csの捕獲反応速度定数と同程度の10$$^{-4}$$~10$$^{-3}$$(ml/g・min)であった。両核種とも、反応速度定数に水流速依存性が明白に認められ、特に$$^{60}$$Coの脱離反応速度定数には大きな水流速依存性が認められた。

論文

Evaluation of migration of cesium-137 adsorbed on fine soil particles through natural aerated soil layer

小川 弘道; 武部 愼一; 山本 忠利

Journal of Nuclear Science and Technology, 28(3), p.248 - 254, 1991/03

土壌微粒子に吸着した$$^{137}$$Csの自然状態の通気層中における移動法を評価するため、未撹乱状態で採取した茨城県東海村および青森県六ヶ所村の通気層土壌試料を用いた大規模室内核種移行試験(STEM)の結果から、土壌微細粒子に吸着して土壌中を移動する$$^{137}$$Csの量を逆解析により求めた。同様に土壌微細粒子に吸着した$$^{137}$$Csの土壌一間隙水間における濾過定数も逆解析により求めた。土壌微細粒子の移動とともに移動した$$^{137}$$Cs量は、流入$$^{137}$$Cs量の0.15~6.5%であり、その量は土壌の粒径分布と固結の程度に依存することが分かった。濾過定数は土壌の平均粒径の減少に従って増大した。したがって、粒径が小さく、固結した土壌の場合、土壌微細粒子の移動とともに遠方まで移動する$$^{137}$$Csの量は少ないと考えられた。

報告書

最終貯蔵予定地土壌における放射性核種の移行挙動に関する研究; 降水による通気層核種移行試験

山本 忠利; 武部 愼一; 小川 弘道; 田中 忠夫; 向井 雅之; 古宮 友和; 横本 誠一*; 和達 嘉樹

JAERI-M 89-189, 18 Pages, 1989/11

JAERI-M-89-189.pdf:0.65MB

低レベル放射性廃棄物最終貯蔵予定地より未攪乱状態で採取した4種類の通気層土壌試料を用いて、降水模擬条件での核種移行試験を行った。流出液中の$$^{85}$$Sr、$$^{137}$$Csは検出限界以下で、$$^{60}$$Coは10$$^{-7}$$~10$$^{-6}$$$$mu$$Ci/mlの小さな値であった。土壌中の核種移行は表面では指数関数的な濃度減少を示し、イオン形で吸着した。深部では穏やかな濃度減少を示し、核種及び土壌の種類により非イオン形の移行が異なった。さらに表面付近の濃度分布から、遅延係数を計算し、10$$^{3}$$~10$$^{4}$$の大きな値を得た。これら土壌は大きな保持能力を有することを確認した。一方低濃度部分については高濃度部分の値に比べて1~2桁小さな値を示した。放射性汚染水による試験と比較したところ、表面では遅延係数が多少異なった。一方深部ではローム層上部で$$^{60}$$Coの僅かに大きな遅延係数が認められた。

報告書

最終貯蔵予定地土壌における放射性核種の移行挙動に関する研究; 放射性汚染水による通気層核種移行試験

山本 忠利; 武部 愼一; 小川 弘道; 田中 忠夫; 向井 雅之; 古宮 友和; 横本 誠一*; 和達 嘉樹

JAERI-M 89-144, 23 Pages, 1989/10

JAERI-M-89-144.pdf:0.87MB

低レベル放射性廃棄物最終貯蔵予定地より未撹乱状態で採取した4種類の土壌試料(ローム層上部、下部、砂層、凝灰質層)を用いて、実験室規模での核種移行試験を行った。流出液中の核種濃度はいずれの土壌においても、$$^{85}$$Sr、$$^{137}$$Csは検出限界以下で、流出した$$^{60}$$Coにおいても5$$times$$10$$^{-6}$$$$mu$$Ci/mlの小さな値であった。土壌中の核種移行は、高濃度部分では土壌の種類に依らず、各核種の大部分が土壌表面付近に吸着したのに対して、低濃度部分では深部まで移行した。特にローム層上部での$$^{60}$$Coの移行が大きかった。核種による土壌中移行分布の違いは、核種の化学形および土壌の種類の双方に依るものと考えられる。さらに核種の遅延係数をイオン形での移行が支配的である高濃度部分から計算し、10$$^{3}$$~10$$^{4}$$オーダの大きな遅延係数を得た。こられ土壌が大きな保持能力を有することが確認された。一方、低濃度部分については、非イオン形での移動が関与し、高濃度部分の値に比べて1~2桁小さな値を示した。

口頭

Fundamental study on immobilization of sludge generated from treatment of remaining water used for cooling of the stricken power reactors

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 鈴木 良和*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

東日本大震災によって被災した福島第一原子力発電所の原子炉を冷却するために使用されている大量の水が、原子炉建屋やタービン建屋内に滞留水となって残留している。これらの滞留水は、CsやSr等の放射性物質によって汚染されているため除染が必要である。これまでに公開された情報によると、福島第一原子力発電所は、滞留水を除染するプロセスのひとつに、フランスのラ・アーグ再処理工場で用いられている除染装置を採用しているようである。文献によると、同装置を用いた場合、Csはフェロシアン化物と、またSrはBaSO$$_{4}$$と沈殿させることにより、スラッジとして分離することができる。以上の調査結果のもと、本研究では、BaSO$$_{4}$$を模擬スラッジとして、さまざまな溶融温度で鉄リン酸塩ガラスに充填する試験を行った。その結果、BaSO$$_{4}$$は加熱によってBaOに分解し、最大48mol%のBaOがIPG中に溶け込むことがわかった。さらにBaOを充填したガラス固化体の場合、BaOの充填率が高いほど、また低い溶融温度で製造したガラスほど、ガラス固化体として良い性能を示すことが判明した。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,3; スラッジのガラス固化にかかわる予備試験

天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 中村 洋貴*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 小林 秀和

no journal, , 

汚染水処理に伴い発生する、放射性CsやSrを含有するスラッジの固化媒体候補として、高い充填効果等が期待できる鉄リン酸塩ガラスを選定した。本報では、スラッジに含まれると考えられる成分のうち、ガラス化に及ぼす影響が大きいと考えられる硫酸根を含むBaSO$$_{4}$$を模擬廃棄物とし、これを化学的耐久性に優れた組成の鉄リン酸塩ガラス媒体により固化する予備試験を行った。その結果、BaOを約48mol%まで高充填できること、また模擬ガラス固化体は良好な化学的耐久性を示すことを確認した。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,2; スラッジ固化の概要と固化媒体の選定

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 鈴木 良和*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

被災した原子炉で使用された冷却水は汚染しているため、放射性廃棄物発生容量を低減化する観点から汚染水の除染が行われている。本研究において、汚染水の処理で発生する沈殿物(スラッジ)の成分を推定し、これを廃棄体化するのに適したガラス媒体を検討したところ鉄リン酸塩ガラスが有効であることが判明した。

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