Separation of cesium from nitric acid media with mixed oxides of tantalum, titanium and silicon

タンタル,チタン及びシリコンの混合酸化物による硝酸媒体からのセシウムの分離

山岸 功 ; 森田 泰治  

Yamagishi, Isao; Morita, Yasuji

放射性廃液からセシウム(Cs)を分離するために、ケイ素(Si),チタン(Ti),ジルコニウム(Zr),ニオブ(Nb)及びタンタル(Ta)から成る2元系の混合酸化物を水熱条件下で合成した。これらのCsに対する選択性並びに化学的安定性を硝酸溶液中で調べた。SiあるいはTiのタンタル酸塩は、SiとTiの混合酸化物として知られるケイ酸チタンと同様に、3M硝酸溶液中でも100ml/g以上の高い分配係数を示した。上記のタンタル酸塩中のSiあるいはTi含有率を変化させてX線回折により分析すると、ペロブスカイト構造のNaTaOが減少してパイロクロア構造が形成されることがわかった。構造変化に対応して、3M硝酸溶液中でのCsイオン交換容量も、特定のモル比(Si/Ta=0.5あるいはTi/Ta=0.26)になるまで、SiあるいはTi含有率とともに増加することもわかった。タンタル酸塩のCs交換容量は90Cの3M硝酸による浸出試験後も変わらなかったが、ケイ酸チタンの場合は結晶構造破壊のために浸出前の1/20に減少した。Siのタンタル酸塩は、結晶性の高いTiのタンタル酸塩よりも吸着速度及びCs交換容量が大きいという特徴が認められた。

Binary hydrous oxides of Si, Ti, Zr, Nb and Ta were synthesized under the hydrothermal condition to separate Cs from nuclear waste. Their selectivity toward Cs and chemical stability were examined in nitric acid media. Tantalates containing Si or Ti as well as titanosilicate showed high distribution coefficients above 100 ml/g in 3 M nitric acid. Perovskite phase (NaTaO) in the tantalate disappeared with increasing Si or Ti content, and pyrochlore phase formed. Exchange capacity for Cs in 3 M nitric acid increased with content of Si or Ti in the tantalates up to specific molar ratios of Si/Ta = 0.5 or Ti/Ta = 0.26. The Cs capacity of these tantalates unaltered even after contact with nitric acid at 90 C but that of titanosilicate decreased to 1/20 of its initial capacity due to destruction of the structure. The tantalate of Si showed rapid adsorption kinetics and higher capacity for Cs than that of Ti.