Non-adiabatic transition in CHOH on a light-dressed potential energy surface by ultrashort pump-and-probe laser pulses

超高速ポンプ-プローブ・レーザーパルスによるCHOHドレストポテンシャル曲面上における非断熱遷移

矢澤 洋紀*; 塩山 正真*; 橋本 博*; 神成 文彦*; 板倉 隆二; 山内 薫*

Yazawa, Hiroki*; Shioyama, Tadamasa*; Hashimoto, Hiroshi*; Kannari, Fumihiko*; Itakura, Ryuji; Yamanouchi, Kaoru*

ポンプ-プローブ励起スキームを用いてエタノールイオンの光ドレストポテンシャル曲面(LDPES)上における振動波束ダイナミクスについて調べた。パルス幅や波長といったパラメターに依存して波束ダイナミクスが変化するかに着目した。波長800nmの場合、C-O解離に繋がる励起状態への非断熱遷移は、プローブ光が180fsの遅延時間の時に促進される。一方、C-C結合切断については抑制される。したがって、このタイミングでのLDPES変形は、もともとC-C切断の方向に進んでいた波束の進行方向をC-O方向へと変えたと考えられる。プローブ光の波長を400nmにすると進行方向を変えることに繋がる非断熱遷移はより効率的になるが、遅延時間については、180fsが最もよい条件であった。

We experimentally investigate the dynamics of vibrational wave packets on the light-dressed-potential energy surface (LD-PES) of CHOH using a pump-and-probe pulse excitation scheme. The probability of non-adiabatic transition at 800 nm from the singly ionized ground state to the repulsive excited state leading to C-O bond breaking is enhanced when a probe laser pulse is delayed by around 180 fs. At this pulse delay, on the other hand, C-C bond breaking is significantly suppressed. Therefore, the deformation of LDPES is considered to change the direction of the wave packet traveling originally along the C-C stretching into the direction along the C-O stretching. This non-adiabatic transition leading to the redirection of the dissociating wave packet is found to occur more efficiently at the probe laser wavelengths at 400 nm than at 800 nm. The critical pulse delay is still around 180 fs even at 400 nm.