Spin conversion of positronium in NiO/AlO catalysts observed by coincidence Doppler broadening technique

陽電子消滅ドップラー拡がり法によるNiO/AlO触媒中ポジトロニウムのスピン交換反応の観測

Zhang, H. J.*; Chen, Z. Q.*; Wang, S. J.*; 河裾 厚男; 森下 憲雄

Zhang, H. J.*; Chen, Z. Q.*; Wang, S. J.*; Kawasuso, Atsuo; Morishita, Norio

高純度のNiO/AlO触媒中の微細構造とポア内表面の状態を解明する目的で、陽電子消滅法を用いた研究を行った。陽電子消滅寿命スペクトル中には、オルソポジトロニウムに関係する二つの長寿命成分が観測された。これらは直径1nm程度のマイクロボイドと巨大ポアに由来するものである。NiO濃度が増加すると巨大ポアに由来する強度と陽電子寿命はともに減少した。一方で、陽電子消滅ドップラー拡がりスペクトルにおいて観測されるパラポジトロニウムの成分はNiO濃度とともに増加することがわかった。この結果は、生成されたポジトロニウムがオルソ・パラ変換を起こしていることを示している。電子スピン共鳴測定の結果は、このスピン交換反応がNiOの常磁性電子に起因することを示唆している。

Positronannihilation spectroscopy was used to study the microstructure and surface properties of the pores inside the NiO/AlO catalysts. The positron lifetime spectrum comprises two short and two long lifetime components. The two long lifetime components correspond to ortho-positronium (o-Ps) annihilated in microvoids and large pores, respectively. With increasing NiO content, both the latter lifetime and intensity show continuous decrease. Meanwhile, the para-positronium (p-Ps) intensity, obtained from coincidence Doppler broadening spectra, increases gradually with NiO content. The different variation in o-Ps and p-Ps intensity suggests the ortho-para conversion of Ps in NiO/AlO catalysts. The electron-spin-resonance measurements reveal that the ortho-para conversion of Ps is induced by the unpaired electrons of the paramagnetic centers of NiO.