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Nuclear quantum effect on the dissociation energies of cationic hydrogen clusters

水素クラスター陽イオンの解離エネルギーにおける核の量子効果

杉本 昌崇*; 志賀 基之  ; 立川 仁典*

Sugimoto, Masataka*; Shiga, Motoyuki; Tachikawa, Masanori*

本論文では、原子核の量子統計的ゆらぎを考慮した第一原理分子動力学シミュレーションを用いて、一連の水素クラスター陽イオンH$$_3^+$$, H$$_5^+$$, H$$_7^+$$, H$$_9^+$$の解析を行った。その結果,クラスターの解離反応H$$_3^{+}$$(H$$_{2}$$)$$_{n}$$$$rightarrow$$H$$_3^{+}$$(H$$_{2}$$)$$_{n-1}$$+H$$_{2}$$に必要なエネルギーが5.4, 2.1, 3.2kcal/molと見積もられ、実験値と定性的に一致した結果が得られた。解析の結果、水素クラスター解離過程は、量子的な零点振動とその非調和性の影響を強く受けることがわかった。以上、本計算手法を用いると、同位体を有する化合物の化学反応における同位体効果が計算可能であり、原子力材料シミュレーション研究の高度化に資する成果である。

${it ab initio}$ path integral molecular dynamics based on MP2/cc-pVTZ method has been carried out for a series of small hydrogen cluster cations, H$$_3^+$$, H$$_5^+$$, H$$_7^+$$ and H$$_9^+$$. The dissociation enthalpy for the reaction H$$_3^{+}$$(H$$_{2}$$)$$_{n}$$ $$rightarrow$$ H$$_3^{+}$$(H$$_{2}$$)$$_{n-1}$$ + H$$_{2}$$ is found to be 5.4, 2.1 and 3.2 kcal/mol, respectively, which are slightly smaller than experimental values. It is found that energies of quantum zero-point vibration and anharmonic vibration of the respective cations are important factors that determine the value of dissociation energy.

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分野:Chemistry, Physical

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