量子統計に従ったプロトン移動反応の経路探索; 応用

Path search of proton transfer reactions subject to quantum statistics; Applications

志賀 基之   ; 藤崎 弘士*

Shiga, Motoyuki; Fujisaki, Hiroshi*

本発表では、福井謙一により考案された固有反応座標のアイデアを拡張して、量子多体系の化学反応経路を求める第一原理計算手法を提案する。すなわち、反応物から生成物へ至る化学反応過程において、量子統計力学的自由エネルギー障壁が最小となる経路をストリング法を用いて探索するものである。これによって、大きな熱揺らぎ,量子ゆらぎを伴う複雑な水素結合系のプロトン移動反応について、量子力学に基づいた第一原理的解析が可能になる。なお、この成果は、第一原理シミュレーションにより、原子力材料の水素脆化プロセスの理解を深めることにも寄与する成果である。

In this paper, I propose a first-principles computational approach to obtain chemical reactions of quantum many-body systems by the extension of Fukui's intrinsic reaction coordinate. For a chemical process from the reactant to the product, we search for a path that passes a barrier in which quantum mechanical free energy is minimum. This opens a way to a first-principles analysis of proton transfer reactions of complex hydrogen bonded systems that involve large amplitude thermal and quantum fluctuations.