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Diffusion and sorption of Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, I$$^{-}$$ and HTO in compacted sodium montmorillonite as a function of porewater salinity; Integrated sorption and diffusion model

圧縮Na型モンモリロナイト中のCs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, I$$^{-}$$, HTOの拡散・収着挙動に及ぼす間隙水塩濃度の影響; 統合化収着・拡散モデル

舘 幸男  ; 四辻 健治

Tachi, Yukio; Yotsuji, Kenji

放射性廃棄物地層処分の安全評価において重要となる圧縮ベントナイト中の核種の収着・拡散挙動を把握・評価するため、圧縮モンモリロナイト中のCs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, I$$^{-}$$, HTOの収着・拡散挙動に及ぼす間隙水の塩濃度影響を、実験とモデルの両面から検討した。密度800kg/m$$^{3}$$の圧縮モンモリロナイト中の実効拡散係数(De)と分配係数(Kd)を、異なる塩濃度条件下(0.01-0.5M)で取得した。Deは陽イオン濃集と陰イオン排除の効果を示し、この効果は塩濃度とともに大きく変化した。CsとNaのKdも塩濃度とともに大きく変化した。一方、見かけの拡散係数(Da)は塩濃度によってあまり変わらなかった。これら一連の試験結果は、イオン交換収着モデル、狭隘間隙中の電気二重層を考慮した拡散モデルを統合した統合収着拡散(ISD)モデルによって解釈された。このISDモデルを、さらに圧縮ベントナイト中の1価の陽イオンと陰イオンの拡散データに適用し、幅広い密度条件下で拡散データを説明可能であることを確認した。

Sorption and diffusion of radionuclides in compacted bentonite are key processes in the safe geological disposal. The effects of porewater salinity on diffusion and sorption of Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, I$$^{-}$$ and HTO in compacted montmorillonite were investigated by experimental and modeling approaches. Effective diffusion coefficients (De) and distribution coefficients (Kd) in montmorillonite (dry density of 800 kg/m$$^{3}$$) were measured under different salinities (0.01-0.5 M). The De showed cation excess and anion exclusion effects, which were influenced by salinity. The Kd values for Cs$$^{+}$$ and Na$$^{+}$$ were sensitive to salinity. The Da trends of Cs$$^{+}$$ and Na$$^{+}$$ are mostly independent on salinity. These results were interpreted by the integrated sorption and diffusion (ISD) model coupling the ion exchange model and the EDL diffusion model in narrow pores. This ISD model was further applied to diffusion data of monovalent cations and anions in compacted bentonite, performed well for a wide range of compaction.

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分野:Geochemistry & Geophysics

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