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Study on formation of helium bubbles in CeO$$_{2-x}$$

CeO$$_{2-x}$$マトリックス中でのヘリウムバブル形成に関する研究

松永 純治*; 樫部 信司*; 芹澤 弘幸; 大石 佑治*; 山中 伸介*

Matsunaga, Junji*; Kashibe, Shinji*; Serizawa, Hiroyuki; Oishi, Yuji*; Yamanaka, Shinsuke*

長期保管MOX燃料の照射挙動を解明するため、その模擬材として焼結体CeO$$_{2}$$を用いてセリウム析出に伴うマトリックスの変化を調べた。化学量論的組成の試料と亜化学量論的組成の試料を作成してヘリウム吸蔵及び放出試験を実施し、その後粉砕した試料をFE-SEMで観察した。化学量論的組成の試料では、バブルの形成が見られなかったのに対して、亜化学量論的組成の試料では、100nm以下のサイズの結晶粒内バブルと、さらに大きなサイズの結晶粒界バブルが見られた。両試料でこのような差が見られた原因は、ヘリウムの溶解量に関係している、すなわち亜化学量論的組成の試料の方が化学量論的組成の試料よりもヘリウムの溶解度が高かったためであると考えられる。この結果から、ヘリウムの溶解度が、マトリックス中に存在する酸素の格子欠陥と関係していることが示唆された。

We applied the helium infusion technique by a hot isothermal pressing (HIP) method and CeO$$_{2}$$ was used for helium infusion. A sintered CeO$$_{2}$$ pellet was reduced in hydrogen atmosphere at 1073 K for 1 hour. O/Ce ratio of as-sintered CeO$$_{2}$$ and reduced CeO$$_{2-x}$$ was evaluated by XRD as 2.00 and 1.99, respectively. The helium infusion was conducted under the experimental condition at 1473 K and 50 MPa of helium for CeO$$_{2}$$ and CeO$$_{1.99}$$. As helium treated samples were annealed at 1773 K under atmospheric pressure in argon. By the heat treatment, additional intra- and intergranular bubbles were formed in CeO$$_{1.99}$$. However, such kind of bubble was not found in the stoichiometric CeO$$_{2}$$. The sizes of intragranular bubbles in CeO$$_{1.99}$$ were about less than 100 nm, and intergranular bubbles were larger than those in grain. We at this consider that helium can dissolve into CeO$$_{2}$$ matrix and oxygen vacancy would increase solubility of helium.

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