Selenium uptake onto natural pyrite

天然黄鉄鉱に対するセレンの収着

Curti, E.*; Aimoz, L.*; 北村 暁  

Curti, E.*; Aimoz, L.*; Kitamura, Akira

Seは放射性廃棄物の処分サイトの安全評価において重要かつ酸化還元に鋭敏な核種である。水溶液中においてセレンは易溶な陰イオン種(亜セレン酸及びセレン酸)を形成し、負に帯電する一般的な母岩鉱物にはあまり収着しない。しかしながら、セレンは硫化物と強い親和性を持ち、スイス等の放射性廃棄物処分場の母岩である粘土質岩石に微量に含まれている黄鉄鉱と相互作用することが知られている。本研究では、マイクロ及びマクロ径のX線を用いたX線吸収分光法(-XRF, -XANES及びEXAFS)を用いて、不活性雰囲気において亜セレン酸及びセレン酸が黄鉄鉱に直接的に収着し、時間(最大8か月)とともに0価に還元されることを示した。この結果は、放射性廃棄物から放出されるSe(IV)が黄鉄鉱表面に収着することで効率的に還元され難溶性となることを示唆している。

Se is a major dose-determining redox-sensitive nuclide in safety analysis of radioactive waste disposal sites. In aqueous solutions, selenium forms soluble anionic species (SeO and SeO) that hardly sorb on negatively charged surfaces of common host-rock minerals. However, Se is known to have a strong affinity with sulphides and interacts with pyrite, a common minor mineral of argillaceous rocks being considered as host rocks for radioactive waste repositories in Switzerland etc. In this study, we present micro- and bulk X-ray spectroscopy data (-XRF, -XANES, and EXAFS) showing that, under nearly anoxic conditions, dissolved SeO and SeO sorb directly onto the pyrite surface and are subsequently reduced to Se with increasing ageing time (up to 8 months). These results suggest that the mobility of Se released from radioactive waste could efficiently be reduced through uptake on the pyrite surface followed by transformation into a sparingly soluble reduced form.