XRD and EXAFS simulation study of molten uranium trichlorides

溶融塩化ウランのX線回折及びEXAFSのシミュレーション研究

岡本 芳浩  ; 塩飽 秀啓   ; 鈴木 伸一; 矢板 毅; Paul, M.*

Okamoto, Yoshihiro; Shiwaku, Hideaki; Suzuki, Shinichi; Yaita, Tsuyoshi; Paul, M.*

溶融UClの局所構造と構造変化について、X線回折法とEXAFS分析を使い調べてきた。それらの実験データ解析においては、分子動力学法を使用している。溶融UClのX線回折データは、塩化物イオンの分極効果を考慮して初めて良好にシミュレーションによって再現できる。また、このモデルを使用した計算では、同融体の電気伝導度や粘性率のような動的性質もよく再現できることが判明している。EXAFS分析は、UClのアルカリ塩化物との混合効果を明らかにする。EXAFSと分子動力学計算の結果から、アルカリとの混合では安定化すると考えられる八面体構造(UCl)がLiClとの混合系では生成されないことが推定された。

We have investigated the local structure and structural change of trivalent uranium chloride (UCl) melts by high-temperature X-ray diffraction (XRD) and extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) techniques. A molecular dynamics (MD) simulation technique was essentially used in the data analysis of the XRD and the EXAFS. The XRD data of molten pure UCl was reproduced by the simulation with a polarizable ionic model. The potential model, which had been optimized by comparison with the XRD structural data, was also reproduce the transport properties like the diffusion coefficient, electrical conductivity and shear viscosity. The EXAFS analysis was performed to elucidate the mixing effect of molten UCl in molten alkali chlorides (LiCl-KCl). It can be estimated from the EXAFS and the MD results that a stable octahedral coordination structure like (UCl) is not formed in UCl-LiCl binary system.