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論文

Evaluation of electronic state of Cs-adsorbed clay minerals by NEXAFS analysis using DFT calculations

鈴木 知史; 矢板 毅; 鈴木 伸一; Pacold, J.*; Altman, A. B.*; Minasian, S. G.*; Tyliszczak, T.*; Shuh, D. K.*; 吉田 啓之; 逢坂 正彦

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 127, p.169 - 177, 2019/04

 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

密度汎関数法(DFT: density-functional theory)を用いて、Cs M$$_{4,5}$$ X線吸収端近傍微細構造(NEXAFS: near-edge X-ray absorption fine structure)スペクトルを解析する手法を確立し、粘土鉱物中のCsの電子状態を評価した。各種のCsハロゲン化物のDFTによる解析を行うことにより、内殻空孔強度を組み込みその値を最適化して、NEXAFSスペクトルの再現に成功した。本DFTによる解析手法を用いて、粘土鉱物のCs M$$_{4,5}$$ NEXAFSスペクトルを解析したところ、主要な遷移およびテール構造を含めて、実験によるNEXAFSスペクトルを良好に再現することができた。本手法を用いて、電荷密度や電子状態の解析を行い、NEXAFSスペクトルに現れる構造が結合状態およびCs原子の周りの局所環境を反映する可能性が高いこと、粘土鉱物中においてCsと最近接原子との相互作用が最も大きいこと等を示した。

論文

Cesium liquid-liquid extraction by calix-crown ethers; Solvent effect

Simonnet, M.; 宮崎 有史; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.66 - 69, 2018/11

$$^{137}$$Cs is a dangerous fission product because of its half-life of 30 years and its high production yield. After several years, it becomes one of the main heat generator in nuclear waste; it would thus be beneficial to remove it before deep repository storage. Cesium also shows high mobility in the environment, thus being one of the most dangerous material released in accidental situation. Because the chemistry of cesium is close to these of sodium and potassium, found in great amount in water, cesium recovery requires very high separation factor towards these elements. Calix-crown-ether compounds show high extraction of Cs, and Na separation factor up to million (up to ten thousands for K), depending on experimental conditions and extractant structure. This study attempts to qualitatively and, when possible, quantitatively describe these dependencies. Focus has been made on HNO$$_{3}$$ concentration (0.01M to 6M), solvent nature, and extractant structure, based on the already well-documented di-octyloxy-calix[4]mono-crown-6.

論文

Absorbent property of fullerene for cesium isotope separation investigated using X-ray photoelectron spectroscopy

関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝*; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.161 - 164, 2018/11

長寿命放射性核種であるセシウム-135($$^{135}$$Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立を目指す。同位体選択的レーザー光分解により$$^{135}$$Cs原子が選択的に生成される。Cs原子($$^{135}$$Cs)とヨウ化セシウム分子($$^{133}$$CsI)との衝突による同位体交換を防ぐ目的で、Cs原子だけを選択的に捕集し、CsI分子を吸蔵しないような炭素材料の開発を行う。今回、吸蔵剤候補としてフラーレンC$$_{60}$$分子を用い、Csの深さ方向の濃度分布を評価する実験を行った。角度分解X線光電子分光法およびArイオンスパッター法を行い、室温におけるC$$_{60}$$固体へCs原子およびCsI分子がどの程度材料深部へ吸蔵されるかを調べた。CsI分子がC$$_{60}$$固体表面の浅い領域に堆積するのに対し、Cs原子はC$$_{60}$$固体深くに浸透するという実験結果を得た。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望であることを示す結果である。

論文

Lanthanides complexation properties of O, N-hetero donor ligand PTA

小林 徹; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.74 - 77, 2018/11

特定のアクチノイドを効率的に分離できる抽出剤の開発は、核燃料サイクルにおける分離法や放射性廃棄物の処分方法の開発に関連する重要なテーマである。本研究では、N-alkyl-N-phenyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide (PTA)のランタノイドとの錯形成特性について、単結晶X線構造解析や広域X線吸収微細構造(EXAFS)法などを用いた構造解析に基づいて検討した。その結果、PTAは結晶系でも溶液中でも、ランタノイドに対して2分子が配位すること、2つのフェナントロリン窒素と1つのアミド酸素を介して3座配位子として配位することを明らかにした。また、Eu錯体とNd錯体とでその配位結合距離に僅かな変化が見られたが、その変化はランタノイドのイオン半径の違いに対応しており、イオンサイズの僅かな違いは配位特性に大きな影響は及ぼさないことが示された。

論文

Neutron scattering studies on short- and long-range layer structures and related dynamics in imidazolium-based ionic liquids

根本 文也*; 古府 麻衣子; 長尾 道弘*; 大石 一城*; 高田 慎一; 鈴木 淳市*; 山田 武*; 柴田 薫; 上木 岳士*; 北沢 侑造*; et al.

Journal of Chemical Physics, 149(5), p.054502_1 - 054502_11, 2018/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:37.68(Chemistry, Physical)

Alkyl-methyl-imidazolium ionic liquids C$$n$$mimX ($$n$$: alkyl-carbon number, X: anion) have short-range layer structures consisting of ionic and neutral (alkylchain) domains. To investigate the temperature dependences of the interlayer, interionic group, and inter-alkylchain correlations, we have measured the neutron diffraction (ND) of C$$n$$mimPF$$_6$$ ($$n$$ = 16, 9.5, 8). The quasielastic neutron scattering (QENS) of C16mimPF$$_6$$ was also measured to study the dynamics of each correlation. C16mimPF$$_6$$ shows a first-order transition between the liquid (L) and liquid crystalline (LC) phases at $$T_{rm c}$$ = 394 K. C8mimPF$$_6$$ exhibits a glass transition at $$T_{rm g}$$ = 200 K. C9.5mimPF$$_6$$ has both transitions at $$T_{rm c}$$ = 225 K and $$T_{rm g}$$ = 203 K. In the ND experiments, all samples exhibit three peaks corresponding to the correlations mentioned above. The widths of the interlayer peak at ca. 0.2 $AA$^{-1}$$ changed drastically at the L-LC transitions, while the interionic peaks at ca. 1 $AA$^{-1}$$ exhibited a small jump at $$T_{rm c}$$. The peak position and area of the three peaks did not change much at the transition. The structural changes were minimal at $$T_{rm g}$$. The QENS experiments demonstrated that the relaxation time of the interlayer motion increased tenfold at $$T_{rm c}$$, while those of other motions were monotonous in the whole temperature region. The structural and dynamical changes are characteristic of the L-LC transition in imidazolium-based ionic liquids.

論文

二相流解析コードTPFITと電磁場解析ソフトウェアEMSolutionを用いたワイヤメッシュセンサ周りの気泡挙動と電場分布の同時評価手法の開発

上澤 伸一郎; 鈴木 貴行*; 吉田 啓之

混相流シンポジウム2018講演論文集(インターネット), 2 Pages, 2018/08

気液の存在割合を表すボイド率は気液二相流の重要な物理量であり、様々な分野の機器設計や流動特性を理解する上で欠かせないパラメータである。そのボイド率の流路断面2次元分布のリアルタイム計測が可能な手法として、ワイヤメッシュセンサ(以下、WMS)がある。WMSには流路内にワイヤを多数挿入するため流動が阻害され、その電場分布の非一様性による気泡位置に対する計測誤差は十分に確認されていないなどの課題がある。これらの計測への影響は、使用するワイヤの本数や流動条件で異なると考えられるため、WMSをテスト部に実装する前に、その計測性能や計測への影響を評価できる数値解析手法が必要である。そこでWMSの計測性能と上記問題点を計算機上で評価するための、WMSにおける気泡挙動・電場分布の同時評価手法の開発を実施した。解析の有用性を把握するため、3$$times$$3の2線式WMSにおける単一気泡の挙動・電流密度分布解析を行い、ワイヤによって気泡が大きく変形することを再現できたとともに、WMSは送信-受信ワイヤ間外にも有意な感度を持つこと、送信-受信ワイヤ間に気泡があっても、その位置によってボイド率が変化するなど、これまで明らかにされていなかったWMSの感度領域に関する新たな知見を得た。

論文

Effect of electron correlations on spin excitation bandwidth in Ba$$_{0.75}$$K$$_{0.25}$$Fe$$_{2}$$As$$_{2}$$ as seen via time-of-flight inelastic neutron scattering

村井 直樹; 鈴木 雄大*; 出田 真一郎*; 中島 正道*; 田中 清尚*; 池田 浩章*; 梶本 亮一

Physical Review B, 97(24), p.241112_1 - 241112_6, 2018/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:25.37(Materials Science, Multidisciplinary)

非弾性中性子散乱による鉄系超伝導体Ba$$_{0.75}$$K$$_{0.25}$$Fe$$_{2}$$As$$_{2}$$の磁気励起測定を行い、約200meV程度のバンド幅を持つスピン波的分散を観測した。測定されたスペクトルは、同一試料に対する角度分解光電子分光測定により得られた電子バンドの繰り込み因子を考慮し、密度汎関数理論により構築された5軌道ハバード模型に乱雑位相近似を適応する事で再現される。これらの結果は電子バンドの繰り込みという形でしばしば現れる所謂、電子相関効果の観測が非弾性中性子散乱によっても可能であることを示すものである。

論文

Design of HTTR-GT/H$$_{2}$$ test plant

Yan, X.; 佐藤 博之; 角田 淳弥; 野本 恭信*; 堀井 翔一*; 今井 良行; 笠原 清司; 鈴木 孝一*; 岩月 仁; 寺田 敦彦; et al.

Nuclear Engineering and Design, 329, p.223 - 233, 2018/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.17(Nuclear Science & Technology)

原子力機構では、高温ガス炉から取り出される熱を用いた発電や水素製造等の実現に向けて、ヘリウムガスタービン及び水素製造施設の原子炉への接続にあたっての安全基準確立や経済的で信頼性を有する運転制御方式の確立を目的とした、HTTRに熱利用施設を接続したHTTR-GT/H$$_{2}$$プラントの建設を計画している。本報告では、HTTR-GT/H$$_{2}$$プラントの基本設計として、システム設計の成果を報告する。

論文

Proposed cesium-free mineralization method for soil decontamination; Demonstration of cesium removal from weathered biotite

本田 充紀; 下山 巖; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 鈴木 伸一; 矢板 毅

ACS Omega (Internet), 2(12), p.8678 - 8681, 2017/12

The possibility to remove sorbed cesium (Cs) from weathered biotite (WB), which is considered a major Cs-adsorbent in the soil of Fukushima, has been investigated by the addition of NaCl-CaCl$$_{2}$$ mixed salt and subsequent heat treatment in a low pressure. X-ray fluorescence analysis was employed to determine the Cs removal rate with elevated temperature. The structural changes and new phases formed were determined using powder X-ray diffraction, as well as electron diffraction and X-ray microanalysis in a transmission electron microscope. We found that Cs was completely removed from the specimen heated at 700 $$^{circ}$$C, when WB completely decomposed and augite with a pyroxene structure was formed. On the basis of this finding, we propose the cesium-free mineralization (CFM) method, a new soil decontamination process by means of transformation of Cs-sorbing minerals to those where Cs is impossible to be incorporated, by heating with certain additives.

論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

論文

Reduction and resource recycling of high-level radioactive wastes through nuclear transmutation; Isolation techniques of Pd, Zr, Se and Cs in simulated high level radioactive waste using solvent extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。

論文

Materials and Life Science Experimental Facility at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 3; Neutron devices and computational and sample environments

坂佐井 馨; 佐藤 節夫*; 瀬谷 智洋*; 中村 龍也; 藤 健太郎; 山岸 秀志*; 曽山 和彦; 山崎 大; 丸山 龍治; 奥 隆之; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(2), p.10_1 - 10_35, 2017/09

J-PARC物質・生命科学実験施設では、中性子検出器、スーパーミラーや$$^{3}$$Heスピンフィルターなどの光学機器、及びチョッパー等の中性子デバイスが開発され、据え付けられている。また、計算環境として機器制御、データ取得、データ解析、及びデータベースの4つのコンポーネントが整備されている。また、物質・生命科学実験施設では実験に使用される様々な試料環境が利用可能である。本論文では、これらの現状について報告する。

論文

A Chemiluminescence sensor with signal amplification based on a self-immolative reaction for the detection of fluoride ion at low concentrations

久松 秀悟; 鈴木 伸一; 幸本 重男*; 岸川 圭希*; 山本 雄介*; 元川 竜平; 矢板 毅

Tetrahedron, 73(27-28), p.3993 - 3998, 2017/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:26.34(Chemistry, Organic)

A sensory system incorporated with an amplification function was developed for detection of trace-level fluoride ions. This sensory system comprises two steps, namely, amplification, and chemiluminescence. These steps were linked with chemical reactions and were induced continuously. The process from amplification to chemiluminescence was accomplished in the system by using fluoride ions. The amplification was based on a self-immolative system, which permitted the detection of emissions even at low fluoride ion concentration for system in which chemiluminescence cannot be induced in the absence of fluoride ions. An optical ratio of the chemiluminescent compound and the amplifier was calculated for achieving efficient amplification.

論文

Extraction and separation of Se, Zr, Pd, and Cs including long-lived radionuclides

佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), p.113 - 122, 2017/06

硝酸溶液からオクタノールまたはドデカン溶媒へのSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出を行った。これら元素は長半減期の核種を含み、高レベル廃液の処理にとってこれら元素の簡便な分離方法の開発が不可欠である。Seはフェニレンジアミン、ZrはHDEHP又はTODGA、PdはMIDOA又はNTAアミドで抽出可能である。CsはDtBuDB18C6を用いて、抽出溶媒を水相の10倍を用いることで90%回収を達成できることを確認した。

論文

福島汚染土壌の除染と再利用のためのセシウムフリー鉱化法の開発

下山 巖; 本田 充紀; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 平尾 法恵*; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一

Photon Factory News, 35(1), p.17 - 22, 2017/05

福島放射性汚染土壌のCs除染と再生利用に対して提案しているセシウムフリー鉱化法(CFM)について紹介すると共に、PFのJAEA放射光ビームラインで実施している研究について報告する。本研究では風化黒雲母(WB)からのCs脱離機構を調べるため、非放射性Csを収着させたWBにNaCl-CaCl$$_{2}$$混合塩を添加し、低圧加熱処理前後での組成と構造変化を調べた。蛍光X線分析により塩無添加の場合でも700$$^{circ}$$Cで約3割のCsが除去され、塩添加時はほぼ全てのCsとKが除去された。一方、Caは温度と共に増加し、700$$^{circ}$$CではSiよりも多い主成分となった。さらにX線回折法、透過型電子顕微鏡による分析によりWBが普通輝石などの異なるケイ酸塩鉱物に相変化することを明らかにした。これらの結果は相変化に伴ってイオン半径の大きい1価陽イオンが排出されるメカニズムを示唆しており、我々はこれに基づいてCFMの着想に至った。また、X線吸収分光法を用いたClの化学状態分析により、塩由来のClが反応の初期段階で粘土鉱物の酸素とCl-O結合を形成しながら生成物の鉱物中に取り込まれることを明らかにした。

論文

Energy-resolved small-angle neutron scattering from steel

大場 洋次郎*; 諸岡 聡; 大石 一城*; 鈴木 淳市*; 高田 慎一; 佐藤 信浩*; 井上 倫太郎*; 土山 聡宏*; Gilbert, E. P.*; 杉山 正明*

Journal of Applied Crystallography, 50(2), p.334 - 339, 2017/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:51.3(Chemistry, Multidisciplinary)

Recent progress of pulsed neutron sources has enabled energy-resolved analysis of neutron attenuation spectra, which include information on neutron scattering. In this study, a new analysis technique for small-angle neutron scattering (SANS) is demonstrated. A clear difference is observed in the neutron attenuation spectra between steels with different nanostructures; this difference can be understood as arising from attenuation due to SANS. The neutron attenuation spectra, calculated from the corresponding SANS profiles, agree well with the experimentally observed attenuation spectra. This result indicates that measurement of neutron attenuation spectra may enable the development of a novel experimental technique, i.e. energy-resolved SANS (ESANS).

論文

Mechanism of Cs removal from Fukushima weathered biotite by heat treatment with a NaCl-CaCl$$_{2}$$ mixed salt

本田 充紀; 岡本 芳浩; 下山 巖; 塩飽 秀啓; 鈴木 伸一; 矢板 毅

ACS Omega (Internet), 2(2), p.721 - 727, 2017/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:44.21(Chemistry, Multidisciplinary)

An in situ extended X-ray absorption fine structure (in situ EXAFS) spectroscopic analysis at high temperature was conducted to investigate the mechanism of Cs removal from weathered biotite (WB) from Fukushima, induced by heating with a mixed salt of NaCl and CaCl$$_{2}$$. This indicated that most Cs remained in WB during heating at 200-700$$^{circ}$$C. In addition, the in situ EXAFS spectra gradually changed on heating with the mixed salt and a completely different spectrum was observed for the sample after cooling from 700$$^{circ}$$C to room temperature. Ex situ EXAFS measurements and X-ray fluorescence analyses were also conducted on samples after heat treatment and removal of the mixed salt to clarify the temperature dependence of the Cs removal ratio. Based on the results of radial structure function analysis obtained from in situ EXAFS, we concluded that almost all Cs was removed from WB by heating at 700$$^{circ}$$C with the mixed salt, and that Cs formed CsCl bonds after cooling to room temperature from 700$$^{circ}$$C. In contrast, although more than half of the Cs present was removed from WB by heat treatment at 500$$^{circ}$$C, most Cs was surrounded by silica tetrahedrons, maintained by Cs-O bonds. On the basis of these results, different Cs removal processes are suggested for the high-temperature (600-700$$^{circ}$$C) and low-temperature (400-500$$^{circ}$$C) regions.

論文

Origin of robust nanoscale ferromagnetism in Fe-doped Ge revealed by angle-resolved photoemission spectroscopy and first-principles calculation

坂本 祥哉*; 若林 勇希*; 竹田 幸治; 藤森 伸一; 鈴木 博人*; 伴 芳祐*; 山上 浩志; 田中 雅明*; 大矢 忍*; 藤森 淳*

Physical Review B, 95(7), p.075203_1 - 075203_5, 2017/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:43.58(Materials Science, Multidisciplinary)

Ge$$_{1-x}$$Fe$$_x$$ (Ge:Fe) shows ferromagnetic behavior up to a relatively high temperature of 210 K and hence is a promising material for spintronic applications compatible with Si technology. We have studied its underlying electronic structure by soft X-ray angle-resolved photoemission spectroscopy measurements and first-principles supercell calculation. We observed finite Fe 3$$d$$ components in the states at the Fermi level ($$Erm_F$$) in a wide region of momentum space, and the $$Erm_F$$ was located $$sim$$0.35 eV above the valence-band maximum of the host Ge. Our calculation indicates that the $$Erm_F$$ is also within the deep acceptor-level impurity band induced by the strong $$p$$-$$d$$($$t_2$$) hybridization. We conclude that the additional minority-spin $$d(e)$$ electron characteristic of the Fe$$^{2+}$$ state is responsible for the short-range ferromagnetic coupling between Fe atoms.

論文

Contrast variation by dynamic nuclear polarization and time-of-flight small-angle neutron scattering, 1; Application to industrial multi-component nanocomposites

能田 洋平*; 小泉 智*; 増井 友美*; 間下 亮*; 岸本 浩通*; 山口 大輔; 熊田 高之; 高田 慎一; 大石 一城*; 鈴木 淳市*

Journal of Applied Crystallography, 49(6), p.2036 - 2045, 2016/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.81(Chemistry, Multidisciplinary)

We have reported the first attempt with dynamic nuclear polarization (DNP) and contrast variation small-angle neutron scattering (SANS) experiments on model mixtures for industrial tyres conducted at the MLF of J-PARC. We performed time-of-flight SANS (TOF-SANS) experiments, employing neutrons with a wide range, which causes imperfect neutron polarization and variations in the coherent and incoherent scattering lengths. By carefully eliminating the effect of imperfect neutron polarization, separation of the partial scattering functions was successfully demonstrated for the ternary system styrene-butadiene-rubber/silica/carbon.

論文

J-PARC 3MeVリニアック用制御システム開発

澤邊 祐希*; 石山 達也; 高橋 大輔; 加藤 裕子; 鈴木 隆洋*; 平野 耕一郎; 武井 早憲; 明午 伸一郎; 菊澤 信宏; 林 直樹

Proceedings of 13th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.647 - 651, 2016/11

J-PARCでは実機の安定運転に必要なビームスクレーパ照射試験およびレーザ荷電変換試験を実施するために3MeVリニアックを再構築した。3MeVリニアックは、セシウム添加高周波駆動負水素イオン源(RFイオン源)から負水素イオンビームを取り出し、高周波四重極型リニアック(RFQ)で3MeVまでビームを加速する。3MeVリニアックを制御するには、加速器およびレーザから人への安全を確保する人的保護システム(PPS)、加速器構成機器を保護するための機器保護システム(MPS)、各機器の同期をとるタイミングステム、およびEPICSを用いた遠隔制御システムが重要となる。本発表では、これらの3MeVリニアック用制御システムについて報告する。

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